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摘 要

采用分步沉淀法和共沉淀法制得CuMgAl类水滑石前驱体，再经过不同温度焙烧制得CuMgAl催化剂（其组分质量比为m(CuO):m(MgO):m(Al₂O₃)=25:26:49）。通过XRD对催化剂进行表征，在固定床中考察CuMgAl催化剂糠醛气相加氢制糠醇反应的催化能力。结果表明，分步沉淀法制得的CuMgAl催化剂的催化性能优于共沉淀法制备的。在常压、反应温度180℃、氢醛物质的量比5:1、糠醛体积空速0.3h^-1的条件下，450℃焙烧的CuMgAl催化剂上糠醛的转化率和糠醇的选择性最佳，分别达到98.64%和97.66%。

关键词：糠醛 糠醇 气相加氢 CuMgAl催化剂

Preparation of Environmentally Friendly and Efficient Furfural Hydrogenation Catalysts

Abstract: A series of CuMgAl catalysts were prepared by calcination of the CuMgAl hydrotalcite-type precursors prepared by fractional precipitation and co-precipitation processes at various temperatures(the mass ratio of m(CuO):m(MgO):m(Al₂O₃)=25:26:49). The CuMgAl catalysts were characterized by XRD. The catalytic performance of the CuMgAl catalysts for furfural gas-phase hydrogenation to furfuryl alcohol were investigated in a fixed-bed reactor. The results showed that the catalytic performance of the CuMgAl catalyst prepared by fractional precipitation process was superior to co-precipitation process. Under the reaction condition of atmospheric pressure, reaction temperature 180^oC,molar ratio of hydrogen to furfural 5 and volume space velocity of 0.3h^-1, the best furfural conversion of 98.64% and furfuryl alcohol selectivity of 97.66% were reached on the CuMgAl catalyst calcinated at 450^oC.

Key Words: furfural; furfuryl alcohol; gas-phase hydrogenation ; CuMgAl catalyst

目 录

摘 要 ii

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.1.1 糠醛 1

1.1.2 糠醇 3

1.2 糠醛催化加氢工艺 3

1.2.1 液相催化加氢 4

1.2.2 气相催化加氢 4

1.2.3 其他方法 5

1.3 糠醛加氢催化剂制备方法 6

1.3.1 共沉淀法 6

1.3.2 浸渍法 6

1.3.3 溶胶－凝胶法 7

1.4 糠醛加氢催化剂研究进展 9

1.4.1 无铬铜系催化剂 9

1.4.2 骨架型催化剂 10

1.4.3 非晶态合金催化剂 10

1.5 其他反应影响因素 11

1.5.1 助剂 11

1.5.2 催化剂颗粒大小 11

1.6 本课题研究目的与内容 11

1.6.1 本课题研究目的 11

1.6.2 本课题研究内容 12

第二章 实验部分 13

2.1 实验试剂及仪器 13

2.1.1 实验试剂 13

2.1.2 实验仪器 14

2.2 催化剂制备 15

2.3 催化剂活性评价 15

2.3.1 催化剂活性评价装置 15

2.3.2 催化剂活性评价方法 16

第三章 催化剂性能研究 18

3.1 催化剂XRD表征 18

3.2 焙烧温度和沉淀过程对催化剂的影响 20

第四章 结论与展望 22

4.1 结论 22

4.2 展望 22

参考文献 23

致 谢 25

第一章 文献综述

1.1 研究背景

伴随社会发展的快速进步，人类社会发展所需的能源量急剧增加。石油的消耗速度明显加快，世界石油储量预计到2050年将开采殆尽，化石等不可再生资源的快速消耗不仅抬高了能源价格，而且严重污染了世界环境，每年排放的大量CO₂是的世界的温室效应愈加严重，过度排放的SO₂气体更是导致了酸雨的形成。

为了满足人类社会的需求，世界能源研究方面的重点开始转移向发现新的可替代能源。生物质能源作为一种来源广泛可再生能源逐渐进入大家的视野其。农产物，农副产物都可以作为生物质资源，用以生产能源。不仅在一定程度上缓解了能源需求的压力，同时也提高了农业产品的再利用和农业收入。尤其是对农副产物，如玉米芯、葵花籽壳、棉籽壳、麦杆、高梁杆、甘蔗渣、油茶壳等中的木质纤维素就是一种潜力巨大的可持续有机碳来源^[1]，从木质纤维素中提取合成得到的糠醛及其反应之后得到的多种不同的衍生物逐渐得到重视。

1.1.1 糠醛

糠醛，其学名为α-呋喃甲醛，是呋喃2位上的氢原子被醛基取代的衍生物，它最初从米糠与稀酸共热制得，所以叫做糠醛，现在生产的糠醛是由戊聚糖在酸的作用下水解生成戊糖，再由戊糖脱水环化而成^[2]。生产的主要原料为玉米芯等农副产品，因其生产使用了农业废物，所以在一定程度上可以说，糠醛的生产不仅提高了农业生产的收益，而且保护了环境。

糠醛的分子式为C₅H₄O₂,相对分子质量96.08，纯糠醛为油状液体，无色或浅黄色，具有类似苦杏仁油的气味，在空气中易变成黄棕色，常压下，糠醛与水具有较小的互溶度，常温下两者的溶解度都比较低，随着温度的升高，水与糠醛的相互溶解度都会上升，温度达到120.9℃临界温度以上时，二者可以任意比例互溶^[3]。

因为糠醛分子结构中含有不饱和的C=O和C=C键，可以发生氧化、氯化、硝化和氢化等反应，所以要进行避光密封保存。糠醛分子中的C=O键通过选择性加氢得到的产物糠醇是一种重要的有机中间体，可用于生产赖氨酸、维生素B1、各种树脂、塑料，还可用作溶剂、增塑剂、分散剂和润滑剂等^[4]。

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