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摘 要

电化学方法操作简单、实验效果良好、对实验条件的要求不严格，因此备受人们关注。电芬顿作为一种新型电化学氧化技术，由于它在阴极和阳极都能产生羟基自由基（·OH） 氧化降解水体中污染物，引起了学者们广泛的关注。针对含染料废水来源广、危害大、成分复杂的特点，采用Fenton 技术对染料废水的处理效果进行了研究，由于阴极材料的性能决定了H₂O₂的原位生成,从而直接影响电芬顿处理有机污染物的能效,因此探索综合性能好的阴极材料成为该领域的一大研究热点。本研究以石墨毡为基础阴极材料,釆用化学或电化学方法对材料进行改性,考察电芬顿阴极材料改性对甲基橙染料废水脱色的研究。

关键词：羟基自由基； Fenton 试剂；电芬顿；石墨毡；甲基橙

Abstract

Electrochemical method has the advantages of simple operation, good experimental results and the experimental conditions is not strict, so much attention to electro Fenton as a novel electrochemical oxidation technology, due to it at the cathode and the anode to produce hydroxyl radical (^.OH) oxidative degradation of water pollutants, causing the scholars widespread attention. To deal with the dye wastewater wide sources, hazards, characteristics of complex composition by Fenton reaction of dye wastewater treatment effect were studied, in situ generation of H₂O₂ is determined by the performance of cathode materials, which directly affect the electro Fenton treatment efficiency of organic pollutants, therefore to explore the good comprehensive properties of cathode materials has become a research hotspot in the field. This study with graphite felt based cathode materials by chemical or electrochemical methods of material modification, modification of methyl orange dye wastewater decolorization research expedition of electro Fenton cathode materials..

Keywords: hydroxyl radical; Fenton reagents; electric Fenton; graphite felt; methyl orange

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1 .1课题背景 1

1.2 芬顿法的发展历史 1

1.3 芬顿的原理 2

1.4 芬顿试剂的类型 2

1.4. 1 标准芬顿试剂 2

1.4. 2 光芬顿试剂 3

1.4.3 电芬顿试剂 3

1.5 电芬顿法的分类 4

1.5.1 阳极牺牲法 4

1.5.2 阴极还原法 4

1.6 电芬顿法的影响因素 4

1.6.1 pH 值的影响 4

1.6.2 电流的影响 5

1.6.3 电压的影响 5

1.7 电芬顿反应器 5

1.7.1 电芬顿反应器 5

1.7.2 隔膜反应器 6

1.8 电芬顿法中电极材料的选择 7

1.9 研究的目的和主要内容 9

第二章 实验部分 10

2.1 概述 10

2.2 实验过程 10

2.2.1 材料及药品 10

2.2.2 实验仪器及装置 10

2.2.3 陶瓷隔膜的制备 11

2.2.4 溶液的配置 11

2.2.5 石墨毡预处理和改性 11

2.2.6 改性石墨毡电极的制备 11

第三章 数据处理与分析 13

3.1 实验表征方法 13

3.1.1 电极材料的表征手段 13

3.2 实验数据处理与分析 14

3.2.1 氧气曝气量对甲基橙溶液脱色的影响 14

3.2.2 电流对甲基橙溶液脱色的影响 15

3.2.3 改性石墨毡对甲基橙溶液的脱色影响 17

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 21

致谢 23

第一章 文献综述

1 .1课题背景

近年来，随着我国工业发展迅速，钢铁、炼油、石油化工、塑料、印染等产业已成为衡量一个国家经济发展的重要指标，工业废水成为环境污染的重要来源之一。染料废水由于毒性大、可诱发生物体细胞发生癌变，若直接排放，将会对人体健康和水生生物的生长，产生严重危害。

据相关文献了解，目前处理染料废水的方法有很多种。传统的处理方法并不能将有机物彻底降解，或者在处理过程中会产生大量二次污染物。

偶氮染料是合成有机染料中最大和最重要的一类。它被广泛应用于纺织、造纸、皮革、食品、化妆品和制药行业。偶氮染料是由一个或多个偶氮键(-==N-)与芳香环相连，化学性质稳定，从而使其降解更为困难。甲基橙作为偶氮染料的一种，主要用于腈纶纤维染色，可以代表大多数的废水污染物，因此本实验选用甲基橙为处理目标。

电化学方法操作简单、实验效果良好、对实验条件的要求不严格，因此备受人们关注。高级氧化法是利用反应中生成的强氧化性物质·OH降解有机物，它没有选择性，可以将很多有机物彻底氧化。电芬顿氧化法作为一个间接的高级氧化过程，广泛应用于氧化各种有机物。

1.2 芬顿法的发展历史

芬顿试剂的应用有一百多年的历史,它是由法国科学家H. J. H. Fenton于1894年在研究酒石酸的氧化时发现的。当H₂O₂和Fe² 在酸性溶液中(pH=2.5)时,可有效促进酒石酸的降解^[1]。因此,将酸性条件下使用H₂O₂和Fe² 的体系称为芬顿试剂。Fe² 可以催化H₂O₂分解(H₂O₂分解活化能为34.9 kJ^.mol^-1),生成羟基自由基(氧化还原电位为2.20 V), 羟基自由基具有强氧化性、无选择性的优点,可以将传统生物和化学方法难降解的有机物彻底氧化降解。然而在此后半个多世纪,芬顿试剂主要应用于有机物的合成方面,但是应用并不广泛,这是因为羟基自由基会将有机物直接氧化为无机态,难以达到选择性氧化的目的。然而,在20世纪70年代以后,随着水环境污染问题的日益突出,水中有机污染物的降解问题,成为环境化学研究的重点,芬顿试剂得到了较大发展。

1964年Eisenhauer 首次硝基苯废水的处理研究^[2]。近些年,随着科学技术的发展,将芬顿法和其他技术结合用于废水处理的研究也越来越多。近些年发展起来的电芬顿法是一种经济、环保型的废水处理方法,解决了 Photo/Fenton法中光量子效率低和自动生成H₂O₂的机制不完善等缺点^[3]。超声芬顿试剂偶合法(US-Fenton法)也在废水处理中得到了广泛的应用^[4]。

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