论文总字数：18624字

摘 要

气体膜分离主要是根据混合原料气体中各组分在压力推动下通过高分子膜时的渗透速率不同而实现分离的。聚酰亚胺因其稳定的化学结构，高的自由体积和优良的机械性能，使其在分离气体混合物时能在具有较高渗透通量的同时还保持较高的选择性，所以广泛地应用于气体分离膜的制备。由于聚亚酰胺有易塑化的缺点，使分离性能下降，从而限制了聚酰亚胺膜的应用范围，因此需要用物理和化学方法对其进行改性，以提高聚酰亚胺膜的气体分离性能，改性方法主要有合成改性、交联改性、共混改性等。之前通过共溶剂及其它制膜工艺条件的考察，制备出了具有一定分离性能的P84气体分离膜，并且利用PDMS涂覆改性，大幅度提高了膜的选择性，但制备出P84膜还容易被CO₂塑化而降低选择性，需要对其进行交联。本论文将通过交联剂种类、交联溶液浓度、交联时间等条件研究化学交联反应对于P84膜气体分离性能的影响。

关键词：干-湿相转化法 P84气体分离膜 化学交联改性 涂覆 塑化

Effect of chemical crosslinking on the performance of polyimide gas separation membranes

Abstract

Gas membrane separation is mainly based on the different permeation rate of the different components of the maxing gas, which pass the polymer film by the same pressure.Polyimide, which is widely used in the preparation of gas separation membranes , has a high selectivity while having a high permeation flux, it is widely used in the preparation of gas separation membranes because of high free volume and excellent mechanical properties. Since polyimide has a drawback easily plasticized, so that the separation performance degradation, thereby limiting the scope of application of the polyimide film, and therefore need to use its physical and chemical methods modified, in order to improve the gas polyimide film separation performance, modified methods are synthetically modified, cross-linked modification, blending modification. By examining before the film co-solvents and other process conditions, prepared by the P84 gas separation membrane has a separation performance, and the use of PDMS coated modified to significantly improve the selectivity film, but the film is also readily prepared P84 is plasticized and reduce CO2 selectivity, it needs to be crosslinked This paper will examine the chemical crosslinking reaction for P84 membrane gas separation properties of species through cross-linking agents, crosslinking solution concentration, crosslinking time and other conditions.

Keywords: Dry-wet phase inversion method P84 gas separation membrane coating chemical crosslinking modified plasticization

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1气体膜分离的定义 1

1.2 气体膜分离的原理 1

1.2.1微孔扩散机理 2

1.2.2溶解- 扩散机理 2

1.3 气体分离膜的发展历史 2

1.4气体分离膜的种类 3

1.4.1高分子材料 3

1.4.2无机材料 3

1.4.3有机-无机杂化材料 3

1.5高分子气体分离膜的制备 4

1.5.1相转化法制膜 4

1.6气体分离膜的应用 5

1.6.1气体分离膜的应用背景 5

1.6.2气体分离膜的应用优势 6

1.7聚酰亚胺气体分离膜的研究进展 6

1.7.1聚酰亚胺 6

1.7.2聚酰亚胺膜材料的优势 6

1.7.3聚酰亚胺薄膜的制备 7

1.7.4聚酰亚胺膜的缺陷 8

1.8对聚酰亚胺气体分离膜的改性 8

1.8.1合成改姓 8

1.8.2共混改性 8

1.8.3交联改性 9

1.9课题研究内容 9

第二章 实验部分 11

2.1 实验药品及仪器 11

2.2 P84化学交联改性及复合膜的制备 11

2.2.1 P84气体分离膜的制备 11

2.2.2 P84膜的化学交联改性 12

2.2.3 PDMS涂覆改性 13

2.3表征性及能测定 13

2.3.1 膜的FT-IR表征 13

2.3.2 改性后的P84膜气体分离性能的测定 13

第三章 结果与分析 15

3.1 交联剂的选择 15

3.2 交联剂浓度的影响 16

3.3 化学交联时间的影响 17

3.4 化学交联后进行涂覆 18

第四章 结论 20

参考文献 21

第一章 文献综述

1.1 气体膜分离的定义

膜分离技术是顺应时代发展而产生一项高新技术，被认为是极具发展和应用前景的高新技术之一。膜分离是利用天然或人工制备的、具有选择透过性能的薄膜对双组分或多组分的液体或气体进行分离、分级、提纯或富集。^[1]它与传统过滤的不同在于，膜可以在分子范围内进行分离，并且这过程仅仅是一种物理过程，没有伴随相变化也无需另外添加别的化学成分。

1.2 气体膜分离的原理

气体膜分离主要是根据混合原料气体中各组分在压力推动下通过高分子膜时的渗透速率不同而实现分离的^[2-6]，如图1所示。以膜两侧各组分混合气体分压差为驱动力，不同气体分子透过膜的速率不同，渗透速率快的气体富集在渗透侧，而渗透速率慢的气体则在原料侧富集。气体分离膜正是利用分子的渗透速率差使不同气体在膜的两侧富集实现分离。对不同结构的膜，气体通过膜的传递扩散方式不同，因而分离机理也各异。目前常见的气体通过膜的分离机理有两种: 其一，气体通过多孔膜的微孔扩散机理；其二，气体通过非多孔膜的溶解-扩散机理。

图1-1 气体膜分离原理

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