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摘 要

本文用沉淀法制备过渡金属氧化物催化剂，用以研究VOCs的催化氧化活性。其目的是开发出一种价廉、安全、高效的催化剂来替代贵金属基催化剂。在Cu-Co氧化物催化剂中发现Cu、Co具有协同作用，这种作用表现出比单一Cu或CO氧化物都要高的活性。在Cu-Co催化剂中，发现CuO颗粒在Co₃O₄表面有很好的分散度，尤其是形成了Cu-Co尖晶石，一定程度上提高了BET表面积，因此最终增强了VOCs氧化活性。当含量为31 wt% Cu-44 wt% Co的催化剂用于甲苯催化燃烧时，温度达到200℃时可使甲苯完全氧化，效果相当于市面上的0.5 wt% Pt/Al₂O₃ 催化剂（日本日晖触媒化成的X1062NZ系0.5%Pt/γ–Al₂O₃，下同）。

关键词：催化氧化 挥发性有机化合物 铜 钴 协同效应

Cu-Co Bulk Oxide Catalyst for Catalytic Oxidation of VOC_S

Abstract

In this paper, transition metal oxide bulk catalysts were prepared with the precipitation method, to investigate their activity for the catalytic oxidation of VOCs (model VOCs: toluene), with an aim to develop a low-priced, safe and high-effective substitute catalyst for the noble metal-based catalysts. A synergistic effect of cooper and cobalt was observed over the Cu-Co oxide catalysts, which showed higher activity than copper oxide or cobalt oxide. In the Cu-Co catalyst, it is considered that the fine dispersion of CuO particles on the surface of Co₃O₄, especially the formation of Cu-Co spinel, probably causes an increase in the BET surface area, and eventually enhances the VOCs oxidation activity. When the 31 wt% Cu-44 wt% Co catalyst was subjected to the toluene catalytic oxidation, it gave a complete oxidation temperature of 200°C, similar to a commercial 0.5 wt% Pt/Al₂O₃.

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Key Words: Catalytic oxidation; volatile organic compounds; copper; cobalt; synergies

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 挥发性有机物的来源、危害及治理技术 1

1.1.1 挥发性有机物的来源和危害 1

1.1.2 VOCs治理技术简介 2

1.2 催化剂体系 4

1.2.1 贵金属催化剂 4

1.2.2单一过渡金属氧化物 5

1.2.3 复合氧化物 5

1.3 催化剂的制备方法 6

1.3.1 室温固相反应法 6

1.3.2 溶胶-凝胶法 6

1.3.3 沉淀法 7

1.4 本文研究内容 8

第二章 实验部分 10

2.1 实验原料与设备 10

2.2催化剂制备 10

催化剂制备流程图 11

2.3 催化剂表征 12

2.4 VOCS催化氧化 12

2.5 结果与讨论 13

2.5.1铜钴的协同作用 14

2.5.2 VOCs通过31Cu-44Co 的催化氧化 18

第三章 结论与展望 20

3.1结论 20

3.2展望 20

参考文献 21

致谢 23

第一章 文献综述

1.1 挥发性有机物的来源、危害及治理技术

1.1.1 挥发性有机物的来源和危害

挥发性有机物VOCs（Volatile Organic Compounds，VOCs）是室内外空气中普遍存在的一类污染物，是常温下饱和蒸气压大于70 Pa、常压下沸点在260ºC以内的有机化合物[1]。苯系污染物是VOCs主要组成成分之一，它通常包括苯、甲苯、乙苯、邻、间、对二甲苯、异丙苯、苯乙烯这8种化合物。

VOCs的室外来源主要是化工原料加工和使用、燃料的燃烧及汽车尾气的排放等。室内来源主要作为有机溶剂，如油漆的添加剂和稀释剂，防水材料添加剂，装饰材料、人造板家具等使用的粘合剂的溶液[2]。VOCs给人们的健康造成了很大的威胁，它可以和空气中的氮氧化物发生光化学反应，造成臭氧以及二次有机气凝胶的形成[3]。臭氧的增多会造成人眼，鼻，喉有刺激的感觉，并且导致植物叶片变黄甚至枯萎，且臭氧具有强氧化性，对金属以及非金属都会有强烈的腐蚀作用[4]。二次有机气凝胶是严重雾霾事件中大气细颗粒物PM2.5的主要来源[5]，2013年国际癌症研究机构发布报告首次指认大气污染对人类致癌，而PM2.5是大气污染中重要的组成部分。

表1-1 不同产业VOCs排放所占百分比

表1-2 主要产业排放VOCs种类[6]

对于VOCs的治理，已经引起我国的普遍关注，VOCs也成为接下来的大气污染治理领域的重点，并且针对VOCs的治理，也开发出一批有效的处理方法。

1.1.2 VOCs治理技术简介

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