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摘 要

SCR脱硝技术是目前用于固定源脱硝的首选工艺，纳米级钛白粉作为其载体得到广泛应用。而一直以来，我国具有良好成型性的高品质纳米级钛白粉都严重依赖从日欧进口。本研究以研发拥有自主知识产权的SCR催化剂载体为目标，主要进行了以下的研究工作：

首先，在文献整理分析的基础之上，我们对纳米二氧化钛的结构、特点、应用、以及主要的制备方法等进行了介绍。然后，以工业级偏钛酸为原料，采用改进的水热合成法制备出了纳米级钛白粉，并通过铈、硅等助剂的添加对其进行了改性修饰。研究中，着重考察了硅、铈的掺杂对纳米二氧化钛的理化特性，包括结晶性、微观特征结构、耐热性等影响。实验结果显示：1) 铈、硅的添加，未引起载体氧化钛的相变，可以有效地抑制高温下氧化钛晶粒的长大，从而确保了新型氧化钛载体为锐钛矿晶型并具有纳米级尺度；2) 铈、硅的添加，大幅提高了氧化钛粉体的比表面积，并且这种促进效果随掺杂量的上升而增大；3) 硅掺杂对载体的热稳定性的促进效果要明显高于铈。以上这些结论，为其后传统的钒钨钛催化剂的改良及新型低温SCR脱硝催化剂的开发提供了基础物性数据与理论依据。

关键词：二氧化钛、脱硝、水热合成、铈掺杂、硅掺杂

Modification of titanium dioxide

Abstract

Nano-titanium dioxide has good chemical stability, thermal stability, biological inert and non-toxic, etc., so it is widely used in various fields. But because of the titanium dioxide preparation method by some of the country's monopoly and other reasons, the fixed source removal denitrification for mainstream technology of SCR de NO_x technology in the application of monolithic catalysts for the demand of high quality of nanometer titanium dioxide still rely heavily on imported from abroad. In order to get rid of the monopoly dilemma and develop titanium dioxide with independent intellectual property as SCR monolithic catalyst carrier, we launched the following research work：

Firstly, the relevant literature is sorted, and the structure characteristics, application field, the general production status of nano titanium dioxide and its main preparation methods are summarized. And then to the industrial grade as raw material，the nano-titanium dioxide containing Si, Ce and other additives was prepared by hydrothermal synthesis. The effects of the different additives, the amount of different additives, the temperature of the calcination on the grain size, crystal structure, specific surface area and thermal stability of the titanium dioxide were studied.

Keywords: titanium dioxide, hydrothermal synthesis, monolithic catalyst, denitrification

目录

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 氮氧化物控制技术 1

1.2.1 氮氧化物(NOx)的危害及治理政策 1

1.2.2 NOx生成机理 3

1.2.3 氮氧化物处理对策 3

1.3 纳米二氧化钛的研究进展 5

1.3.1 纳米二氧化钛的特性 5

1.3.2 纳米二氧化钛的应用 6

1.3.3 脱硝二氧化钛的工业化生产研究现状^[10] 8

1.4 纳米二氧化钛的制备方法 9

1.4.1 物理气相沉积法(PVD) 10

1.4.2 化学气相沉积法(CVD) 10

1.4.3 溶胶凝胶法(Sol-Gel) 12

1.4.4 水热法 12

1.5 纳米脱硝氧化钛粉体的技术要求及改性 13

1.6 研究目的和内容 15

第二章 实验部分 16

2.1 引言 16

2.2 实验原理 17

2.3 实验仪器设备 17

2.4 实验试剂 17

2.5 实验方案 18

2.6 纳米脱硝氧化钛的制备流程 18

2.7 样品表征 19

第三章 实验结果与讨论 20

3.1 引言 20

3.2 铈的掺杂对钛白粉的影响 20

3.3 硅的掺杂对钛白粉的影响 27

3.4 硅掺杂与铈掺杂的对比 30

第四章 结论与展望 31

4.1 结论 31

4.2 展望 31

参考文献 33

致谢 35

第一章 文献综述

1.1 引言

由柴油车、火电厂、垃圾焚烧厂、水泥厂、玻璃厂、锅炉等排放的尾气中所含有的大量氮氧化物已经造成了严重的环境污染和人类健康危害。近几十年来国内外出台了一系列的强制性尾气排放标准，且这些标准变得越来越严格^[1]。纳米级钛白粉作为脱硝催化剂的载体，占催化剂粉体的80 ‒ 90%，总成本的40 ‒ 50%，是SCR脱硝催化剂的重要组成部分。相关的研究已经表明，在SCR脱硝催化剂中，采用纳米级锐钛晶形氧化钛作为催化剂的载体，能够有效地提高催化剂主/共/助催化成分的分散，增大催化剂的比表面积，改善催化剂的脱硝活性，并增强催化剂在高温反应中的热稳定性和抗中毒性等。然而目前为止，全球只有日本和欧洲的少数厂家可以生产具有良好成型性的高品质纳米级钛白粉，因此立足技术的国产化，使用国产原料制备高品质易成型的纳米钛白粉具有极其重要的研究意义。

1.2 氮氧化物控制技术

1.2.1 氮氧化物(NOx)的危害及治理政策

氮氧化物污染是引起酸雨、光化学烟雾、温室效应及臭氧层的破坏等大气污染的主要元凶之一。在2013年6月14日国务院颁布的大气污染防治十条措施中，氮氧化物污染被列为联防联控四大污染物之一。氮氧化物主要由NO、NO2、N2O等构成。来源于工业排放和城市交通排放的氮氧化物约占其总量的约63%，是自然发生源的2倍。其中，来自于电力工业尾气排放和汽车尾气排放的氮氧化物各占约40%。一般来说，燃烧尾气中约5 ‒ 10%是一氧化氮NO和二氧化氮，占氮氧化物排放的90%以上。

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