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摘 要

钯催化剂具有极好的催化活性及选择性，在有机合成、燃料电池等方面有较大的应用前景。一维钯纳米材料的催化性能也十分具有潜力。例如，钯纳米棒在苯硼酸和碘化苯的Suzuki耦合反应中具有很好的催化活性，且催化剂的寿命较长，可以循环使用。在对醇类的催化反应中，水相合成的钯纳米线展现出非常好的电催化活性，相对于钯纳米颗粒而言，其催化活性更胜后者。

本论文在温和的实验条件下，以CTAB（十六烷基三甲基溴化铵）为表面活性剂，H₂PdCl₄为反应前驱体，L-抗坏血酸为还原剂，同时加入CuCl₂或CuBr₂溶液，在60℃的恒温水浴中反应一定时间，通过控制反应参数得到不同尺寸和形貌的分枝Pd纳米材料。本文利用紫外可见吸收光谱仪（UV-vis）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）多种表征手段对分枝Pd纳米材料的形貌和结构进行表征。

实验结果表明，随着前驱体H₂PdCl₄浓度的减小，分枝状Pd纳米材料分枝的长度减小且分枝的形貌发生变化；通过控制反应体系中Br^-和Cu² 的浓度，得出分枝状Pd纳米结构的形成是Br^-和Cu² 共同作用的结果， Br^-在控制分枝形貌方面起着至关重要的作用。

关键词： 钯催化剂 纳米材料 合成与控制 水相法 分枝纳米材料

ABSTRACT

Palladium catalyst has excellent catalytic activity and selectivity have greater application in organic synthesis, fuel cells and so on. Palladium catalytic properties of one-dimensional nanomaterials are also very potential. For example, palladium nanorods have good catalytic activity in the Suzuki coupling reaction of benzene acid and iodobenzene, and the long life of the catalyst, it can be recycled. In the catalytic reaction of alcohols, the water phase synthesis of palladium nanowires exhibit very good electro-catalytic activity of the palladium nanoparticles, its catalytic activity far better than the latter.

In this paper, under mild experimental conditions to CTAB (cetyl trimethyl ammonium bromide) is a surface-active agent, H₂PdCl₄ reaction precursor, L- ascorbic acid as a reducing agent, while adding CuCl₂ or CuBr₂ solution at 60℃ water bath in a certain reaction time, reaction parameters obtained by controlling the size and shape of the different branches Pd nanomaterials. In this paper, the use of UV-visible absorption spectroscopy (UV-vis), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), high resolution transmission electron microscopy (HRTEM) to characterize a variety of means of morphology and structure M. Pd nanomaterials Characterization.

The results show that with the decrease of the concentration of precursor H₂PdCl₄, branched Pd nanomaterials reducing the length of branches and branch changes in morphology; by controlling the concentration of the reaction system and Cu2 Br^-, obtained points forming dendritic Pd nanostructures is the result of Cu² Br^- and joint action, Br- plays a vital role in controlling the branching morphology aspect.

KEYWORDS: Pd; Nanomaterials; Synthesis and Control; Water phase synthesis; Branched nanomaterials

目 录

摘 要 II

ABSTRACT III

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 纳米材料的性质 1

1.2.1量子尺寸效应 1

1.2.2表面效应 2

1.2.3 宏观量子隧道效应 2

1.2.4小尺寸效应 2

1.3 一维钯纳米结构的制备 3

1.4 论文选题及思路 4

第二章 实验部分 5

2.1 实验试剂 5

2.2 实验仪器 6

2.3 Pd纳米材料的合成 7

2.3.1分枝Pd纳米材料的合成 7

2.3.2铜盐种类对Pd纳米材料形貌影响的研究 8

2.4 样品表征 9

第三章 结果与讨论 8

3.1分枝Pd纳米结构的表征 8

3.1.1 前驱体浓度1 mM 8

3.1.2 前驱体浓度5 mM 10

3.2 Br^-对分枝形成的影响 10

3.3反应体系酸碱度对产物的影响 11

第四章 结论与展望 14

参考文献 15

致 谢 18

第一章 文献综述

1.1 引言

现代社会人们逐渐意识到化石燃料使用的局限性。长期化石燃料的使用导致大气污染、水体污染，温室效应加剧等问题的出现。当前国际社会中各国正在努力寻求具有可持续、清洁等优点的新能源。燃料电池Fuel Cell是一种符合这一要求的发电装置，它将燃料的化学能直接转变为电能，并且因为其不受卡诺循环的限制，能源的转化率较高(70%左右)，产物清洁（水和二氧化碳，水为清洁产物，二氧化碳的排放量也比传统方法低），成为了当前科研的一项重点^[1]。现阶段最具有应用前景的燃料电池为质子交换膜燃料电池PEMFC。Pt催化剂具有较好的电化学活性和稳定性，是主要使用的电催化剂。但Pt有储量少、产量低、价格高等问题，应用前景并不宽广。在这一条件下，我们需要发展其他的电催化剂。已有的实验发现，Pd电催化剂可以较好的代替Pt电催化剂，在碱性条件下的催化活性更是比后者更高，且前者的稳定性较好，价格也比后者便宜。这些表明，Pd基催化剂在燃料电池中具有较大的应用前景^[2]。

钯催化剂具有极好的催化活性及选择性，在有机合成、燃料电池等方面有较大的应用前景。一维钯纳米材料的催化性能也十分具有潜力^[3]。例如，钯纳米棒在苯硼酸和碘化苯的Suzuki耦合反应中具有很好的催化活性，且催化剂的寿命较长，可以循环使用。在对醇类的催化反应中，水相合成的钯纳米线展现出非常好的电催化活性，相对于钯纳米颗粒而言，其催化活性更胜后者^[4]。

1.2 纳米材料的性质

纳米材料因为其在纳米尺寸的物质粒子尺度，通常具有常规材料所不具备的特殊性质，如量子尺寸效应、表面效应、宏观量子隧道效应、小尺寸效应等。这些性质使得纳米材料深受科学家们的关注，具有极大的潜力。

1.2.1量子尺寸效应

量子尺寸效应是指当颗粒尺寸下降到一定数值时，金属费米能级附近的电子能级从准连续变为离散能级的现象以及纳米半导体微粒存在不连续的最高被占据分子轨道和最低未被占据分子轨道其能隙变宽。这是由于当自由运动的电子集中在一个微小的纳米颗粒内时，电子运动受到限制，原来的任意连续动量的电子状态，变成只能具有某些动量值了，也就是该电子被量子化了。此时，在金属颗粒的两端加上不合适的电压，金属不具备导电性。这样，宏观世界内的经典定律便不成立了^[5]。

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