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摘 要

过氧化氢（H₂O₂）俗称双氧水，具有强氧化性，是一种重要的化工产品，广泛用于造纸、化工、纺织、电子、环保等行业，H₂O₂在使用过程不产生污染环境的副产物，仅释放出氧和水，被认为是一种环境友好型绿色化工产品，而且需求量越来越大。目前工业上采用蒽醌法大规模制备H₂O₂，该方法技术成熟，生产过程中氢气和氧气不直接接触，安全系数高，但是需要大量使用有机溶剂，对环境污染严重，而且该方法只有在大规模生产的情况下才具有经济优势。H₂/O₂直接合成制备H₂O₂，副产物只有H₂O和O₂，一种理想的原子经济性反应，本文用不同制备方法在多种载体上制备得到Pd负载型催化剂，通过TEM、SEM、XRD等表征手段研究了其在H₂O₂直接合成中的构效关系，系统考察了载体的晶型、形貌以及催化剂制备方法对H₂O₂合成、分解、再加氢反应的影响。

关键词：H₂ O₂ H₂O₂直接合成 Pd催化剂

Study on the catalysts of H₂O₂ direct synthesis from H₂/O₂

Abstract

Hydrogen peroxide commonly known as perhydrol, with strong oxidation resistance, and it is an important chemical product, widely used in papermaking, chemical, textile, electronics, environmental protection and other industries, H₂O₂ does not produce by products that pollutes the environment in use process, only release oxygen and water, is considered to be an environmentally-friendly green chemical products, and demand picked up. Currently, anthraquinones process is taken in industry products a large number of H₂O₂, this technology is mature, hydrogen and oxygen do not contact with each other in the production process, high safety factor, but it requires a lot of organic solvents, and pollutes the environment, and that this method only in times of massive production will it have economic advantage. Hydrogen and oxygen can direct the synthesis of H₂O₂, the only by-product are H₂O and O₂, an ideal atom economy reaction, this article use different methods to product in various supporter palladium catalysts, by TEM, SEM, XRD characterizations study their structure-activity relationship in the direct synthesis of H₂O₂,the system examines the carriers of crystal morphology and catalyst preparation method for the synthesis of H₂O₂, decomposition and then hydrogenation of the reaction.

Key Words: H₂; O₂; Direct synthesis of H₂O₂; Pd supported catalyst

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 前言 1

1.2 H₂/O₂直接合成双氧水的反应机理 2

1.3 H₂/O₂直接合成双氧水的研究进展 2

1.3.1 单Pd催化剂 2

1.3.2 Pd-Au催化剂 5

1.4 本文研究思路 6

第二章 实验方法和表征手段 7

2.1 实验部分 7

2.1.1 化学试剂与实验仪器 7

2.1.2 样品制备 7

2.1.3 催化剂活性评价 8

2.2 催化剂结构表征 9

第三章 结果与讨论 10

3.1 材料结构表征 10

3.1.1 XRD表征结果 10

3.1.2 BET表征结果 10

3.1.3 FESEM表征结果 11

3.1.4 TEM表征结果 13

3.2 催化剂性能 14

第四章 结论与展望 17

4.1 结论 17

4.2 展望 17

参考文献 18

致 谢 19

第一章 文献综述

1.1 前言

过氧化氢（H₂O₂）俗称双氧水，具有强氧化性，是一种重要的化工产品，广泛用于造纸、化工、纺织、电子、环保等行业，H₂O₂在使用过程不产生污染环境的副产物，仅释放出氧和水，被认为是一种环境友好型绿色化工产品，而且需求量越来越大。2010年全球的H₂O₂消耗量为610万吨，并且以年均10 %的速度增长；到2015年，H₂O₂的世界总产量将达到1000万吨^[1]。H₂O₂的合成方法主要有电解法、氧阴极还原法、异丙醇法、蒽醌法和氢氧直接合成法，其中前三种方法由于能耗大、产品质量差或成本高等原因已被淘汰，目前工业上95 %的H₂O₂是通过蒽醌法制备得到的^[2],该方法是将烷基蒽醌溶于有机物溶液中，经还原、氧化、萃取分离、精制、浓缩等过程制得H₂O₂，如下图所示：

图1.1 蒽醌法制备双氧水^[2]

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