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摘 要

本文简要介绍了FCC汽油中硫化物种类及分类、几种常见的硫化物脱除方法，重点介绍ZSM-5分子筛膜用于汽油中硫化物的脱除，其中包括ZSM-5分子筛膜的结构、组成及脱硫原理；并介绍ZSM-5分子筛膜的常见合成方法。本实验采用二次生长法合成ZSM-5沸石分子筛，采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)进行表征。将合成出的ZSM-5分子筛膜用Cd² 离子改性。最后，以正己烷为模拟汽油，噻吩、苯并噻吩为硫化物组成二元、三元体系。考察改性过的分子筛膜对模拟汽油脱硫的影响。其中，采用气相色谱仪测量模拟汽油中硫含量。实验表明：Cd² 改性ZSM-5分子筛膜较未改性的形貌未发生变化，而脱硫率有所增加。单组分情况下，0.2mol/LCd² 离子改性的ZSM-5分子筛膜脱硫率最高。对噻吩达64.7%，对苯并噻吩为70%。双组分情况下，0.2mol/LCd² 离子改性的ZSM-5分子筛膜脱硫率最高。对于单组分，脱硫率有所提高，噻吩为68%，苯并噻吩为73.7%。

关键词：ZSM-5分子筛膜 Cd² 离子 改性 噻吩 苯并噻吩

Desulphurization performance of ZSM-5 zeolite membrane effected by modification of Cd² ions

Abstract

This paper briefly introduces the sulfide type and classification in FCC gasoline, several common sulfide removal method. It emphasizes on the ZSM-5 zeolite membrane used in gasoline sulfur removal, including ZSM-5 zeolite membrane structure, composition and desulfurization principle; And introduces a common synthesis methods of ZSM-5 zeolite membrane. This experiment adopts the secondary growth method of synthesis of ZSM-5 zeolite molecular sieves, using X-ray diffractometer (XRD) and scanning electron microscope (SEM). Modify the synthetic ZSM-5 zeolite membrane with Cd² ions.Finally,use n-hexane as simulated gasoline, thiophene and benzothiophene as sulfide of binary, ternary system. Do a research on the desulfurization performance of modificated molecular membrane in the simulated gasoline. Here, use the gas chromatography to measure the sulfur content in simulated gasoline. Experiments show that ZSM-5 molecular sieve membrane modified by Cd² is the same morphology of the unmodified, and the desulfurization rate is increased. For one-component, the desulphurization rate of ZSM-5 zeolite membrane modified by 0.2 mol/L Cd² ion is highest. For thiophene is 64.7% and for benzothiophene is 70%. For two-component, the desulphurization rate of ZSM-5 zeolite membrane modified by 0.2 mol/LCd² ion is highest. For thiophene is 68% and for benzothiophene is 73.7%.

Key Word:ZSM-5 zeolite membrane; Cd² ions; modification; thiophene; benzothiophene

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 研究背景 1

1.2 FCC汽油中硫化物的分布 1

1.3 FCC汽油中硫化物脱除方法介绍 1

1.3.1 加氢脱硫 2

1.3.2 氧化脱硫 2

1.3.3 烷基化脱硫 4

1.3.4 吸附脱硫 4

1.4 ZSM-5分子筛膜脱硫 5

1.4.1 ZSM-5分子筛简介 5

1.4.2 ZSM-5分子筛膜脱硫原理 6

1.5 ZSM-5分子筛膜合成方法 6

1.5.1 原位水热合成法 6

1.5.2 二次生长法 6

1.5.3 电泳法 6

1.6 ZSM-5分子筛膜改性 7

1.6.1 高温水处理改性 7

1.6.2 磷改性 7

1.6.3 金属改性 7

1.7 课题内容 8

第二章 实验分析方法 9

2.1 引言 9

2.2 标准溶液的配制 9

2.3 标准曲线的绘制 9

2.3.1 单组分噻吩溶液的标准曲线 10

2.3.2 单组分苯并噻吩溶液的标准曲线 10

2.3.3 双组分噻吩/苯并噻吩溶液的标准曲线 11

2.4 本章小结 12

第三章 实验部分 13

3.1 实验试剂及药品 13

3.2 ZSM-5分子筛膜的制备 15

3.2.1 ZSM-5分子筛膜的预处理 15

3.2.2 ZSM-5分子筛膜的合成 15

3.2.3 ZSM-5分子筛膜的改性 15

3.3 ZSM-5分子筛膜脱硫实验 16

3.4 ZSM-5分子筛膜的表征 17

3.5 本章小结 17

第四章 结果与讨论 18

4.1 ZSM-5分子筛膜的表征 18

4.1.1 XRD表征 18

4.1.2 SEM表征 18

4.2 改性ZSM-5分子筛膜的脱硫效果 19

4.2.1 单组分噻吩的脱除 19

4.2.2 单组分苯并噻吩的脱除 20

4.2.3 双组分噻吩/苯并噻吩的脱除 21

4.3 本章小结 23

参考文献 24

致谢 26

第一章 文献综述

1.1 研究背景

随着环保要求的日趋严格,目前大多数国家开始进入新配方汽油阶段,使汽油的组成更加合理,主要对汽油中的苯、芳烃和烯烃的含量提出了限制。另外,由于汽油中的硫化物燃烧生成的SO_X是汽车尾气的主要污染物之一,因此新配方汽油同时对硫含量也提出了更高的要求^[1]。汽油中的硫在高温燃烧时生成硫的氧化物,不仅可以转变成酸腐蚀、损坏发动机部件,而且燃烧后生成的SOx排出机外散逸在空气中还会形成酸雨污染环境,破坏生态平衡。硫化物对排放物的影响很大,特别是对NOx和颗粒物(PM)有明显促进作用。因此,严格限制汽油中硫的含量,最大限度的减少有害物质的排放已成为世界各国作为实现可持续发展战略目标的内容之一^[2]。

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