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摘 要

本文首先介绍了低硅X（Low-Silica X，简称LSX）型分子筛微球的研究背景和意义以及在国内外的研究现状，然后通过具体的实验来探讨在给定的原料配比下，改变实验条件制备LSX型分子筛微球。目前关于制备LSX型分子筛微球的报道不多，常用方法是先低温老化再高温晶化的两步合成法^[1-9]。常规合成LSX型分子筛微球的技术已经比较成熟，也是目前主要采用的合成方法。在该方法中，老化段和晶化段均对LSX型分子筛微球的合成具有重要的影响^[10-12]。但是在相关文献报道中，对两步合成法中老化条件和晶化条件对晶化产物的影响研究较少或者不完全^[13-14]。为此，本实验是在钠钾体系中，采用两步水热法合成出了纯度较高的LSX型分子筛微球，并系统地考察了合成过程中老化条件和晶化条件对LSX型分子筛微球合成的影响。

关键词：LSX型分子筛微球 低温老化 高温晶化 两步合成法

The research of Synthesis and molding for Low-Silica X zeolite microspheres

Abstract

First,this paper introduces the research background and significance as well as the research status at home and abroad of Low-Silica X（Low-Silica X ,referred to as LSX）zeolite microspheres.Then,through specific experiments to investigate at a given ratio of raw materials,changes the experimental conditions to prepare LSX zeolite microspheres.At present,the reports on preparation of LSX zeolite microspheres are not much.The commonly used method is two-step synthesis by low temperature aging first,then high temperature crystallization.The technology of conventional synthesis for LSX zeolite microspheres has been comparatively mature.It's also the mainly used synthetic method at present.In this method,both the aging phase and the crystallization phase have an important effect on synthesis of LSX zeolite microspheres.But in the relevant literature reports,the research of the effect that aging conditions and crystallization conditions in two-step synthesis on crystallization product is less or incomplete.To do this,the experiment using two-step synthesis method to synthesize LSX zeolite microspheres with high purity in sodium potassium system and systematically investigated the effect that aging conditions and crystallization conditions in synthetic process on synthesize of LSX zeolite microspheres.

Key Words:LSX zeolite microspheres; Low temperature aging; High temperature crystallization; Two-step synthesis method

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 前言 1

第二章 文献综述 2

2.1 课题研究背景 2

2.2 国内外研究现状 2

2.3 分子筛 3

2.3.1 概念 3

2.3.2 分类及其依据 4

2.3.3 X型分子筛 4

2.3.4 应用领域 4

2.4 LSX型分子筛的水热合成 4

2.5 沸石分子筛性能的研究 5

2.5.1 吸附性能 5

2.5.2 离子交换性能 5

2.5.3 催化性能 6

2.6 研究目的与内容 6

第三章 实验部分 7

3.1 实验原理 7

3.2 放大装置的研究 7

3.2.1 放大背景 7

3.2.2 放大装置的设计 8

3.2.3 放大装置的改进 9

3.3 实验试剂、仪器和装置 11

3.3.1 实验试剂 11

3.3.2 实验仪器 12

3.3.3 实验装置 13

3.4 实验内容 13

3.4.1 硅溶胶/壳聚糖杂化微球的制备 13

3.4.2 低硅X型分子筛/壳聚糖杂化微球的制备 15

3.5 样品表征 15

3.6 实验结果与讨论 16

3.6.1 接球溶液的确定 16

3.6.2 硅铝比的确定 17

3.6.3　老化条件对LSX分子筛合成的影响 18

3.6.4 晶化条件对LSX分子筛合成的影响 20

3.7 实验小结 22

第四章 结论与展望 23

4.1 结论 23

4.2 展望 23

参考文献 24

致谢 26

第一章 前言

硅铝摩尔比(SiO₂/Al₂O₃)在2.0～2.2之间的X型沸石样品被称为低硅X(Low-Silica X，简称LSX)型沸石。它具有较好的富氧性能以及对Ca² 、Mg² 的高交换能力。LSX型分子筛晶体骨架具有较高的电荷密度和较大的孔径，表现出优越的选择吸附性能，尤其是经过Li 、Ca² 、Ag 等交换改性后的LSX已被认为是当前变压吸附分离空气的优选型吸附剂^[15]。近年来，LSX型分子筛由于具有独特的性能，已经在干燥和净化、催化、吸附分离等领域取得了广泛的应用。针对LSX型分子筛的研究提出以下几点建议：（1）研制价格低廉的LSX型分子筛；（2）研究LSX型分子筛的合成及改性，提高其吸附容量和选择性；（3）建立并完善评价吸附剂性能的定量指标。

过去主要采用水热法合成LSX型分子筛，水热法的最大缺点就是耗时太长。为解决这一难题，许多研究者从工艺方面进行了改进。宋天佑等^[16]采用微波加热方式来提高反应速率, 从而缩短反应时间。Huo等^[17]通过提高反应的温度和压力，使合成时间减至几分钟之内，同时，采用加入导向剂的方法也能够缩短反应时间^[18]。然而，上述方法都是以贵重设备或额外的物料消耗为代价，不宜进行大规模地工业生产。Kuhl等^[19]报道在水热条件的自生压力下，先70 ^oC老化3 h，然后95 ^oC晶化2 h即可得到结晶度较高且硅铝摩尔比接近1的LSX型分子筛产品。此方法共耗时5 h，相对迅速, 因此得到了广泛地应用^[15,20-21]，但在涉及到工业放大时，其合成时间仍然有待缩短。鉴于此，在Kuhl方法的基础上，保持反应条件以及物料的配比不变，而改变其一步法（one-pot) 的合成模式，采用分段投碱法(base source step-feeding,BSSF)合成LSX型分子筛。有效地调节了反应速率，缩短合成时间，并使产品的粒径分布窄化。

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