论文总字数：28041字

摘 要

近年来，随着工业化的快速发展，全球变暖成为越来越严峻的环境问题。CO2作为最重要的温室气体，其排放量越来越高。这给人类带来困扰。CO₂的分离捕获受到越来越多的关注。多孔聚合物材料作为一种新型多孔材料，其在吸附分离领域前景广阔，本论文的主要目的是开发新型多孔聚合物材料并将其碳化所得多孔碳材料应用于CO₂、CH₄和N₂分离。

通过亲核取代反应，采用二胺类单体和含有苄基氯的苯环类单体在无催化剂的条件下，经过简单的一步反应合成多孔聚合物材料，而且在其中我们成功的引入了碱性适当的仲胺基团，以不同类型的二胺作为单体合成了不同结构的样品并对其进行了一系列的表征，测定了在273 K和298 K时，CO₂，CH₄和N₂在吸附剂上的吸附等温线。

同时，在温和的情况下（真空下60 ^oC，100 min），多孔聚合物材料便可以完全再生，这对工业应用至关重要。

关键词：吸附 多孔聚合物 二氧化碳 气体分离

Studies on the Preparation and Adsorption Performance of Porous Copolymer

ABSTRACT

Nowadays, global warming caused by greenhouse effect has become one of the world's most serious environmental problems. CO₂, as the main greenhouse gas, its emissions are staying at a high level recent years, brought great troubles to human beings. Porous polymer materials, as a new type of porous material, have broad application prospects in the field of adsorption separation. The main purpose of this paper is to develop a new type of porous polymer materials and porous carbon materials (carbonized from porous polymer materials) used in CO₂, CH₄ and N₂ separation.

Firstly，we developed a novel strategy to fabricate a series of new porous polymer materials by a one-pot simple nucleophilic substitution reaction of two monomers, that is, benzyl contained chloride mesitylene and different kinds of diamine. In the polymerization reaction, no catalyst was needed, and we successfully introduced secondary amine groups into the polymers, which have the proper alkalinity. With different diamines, different kinds of samples were synthesized. Then a series of characterizations were employed to study the structure of samples. CO₂, CH₄ and N₂ adsorption isotherm on the adsorbents were measured at 273 K and 298 K.

Meanwhile, under mild conditions (60 ^oC under vacuum, 100 min), porous polymer materials could be completely regenerate. It is crucial to industrial application.

KEYWORDS: adsorption; porous polymer; CO₂; gas separation

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪 论 1

1.1 研究背景 1

1.2 CO₂分离与捕获技术 2

1.2.1 低温精馏法 2

1.2.2 溶剂吸收法 2

1.2.3 膜分离法 3

1.2.4 固体吸附法 4

1.3 CO₂选择性吸附剂的研究进展 4

1.3.1 多孔碳材料 5

1.3.2 沸石分子筛 6

1.3.3 金属有机骨架材料 6

1.3.4 多孔聚合物材料 7

1.4 本文的研究意义和内容 7

第二章 实验部分 9

2.1 实验原料与试剂 9

2.2 吸附剂的制备 9

2.2.1 单体1,3,5-三氯甲基-2,4,6三甲基苯（M1）的制备 9

2.2.2 多孔聚合物材料的制备 10

2.3 多孔聚合物材料的表征 11

2.3.1 傅里叶变换红外光谱 11

2.3.2 X-射线衍射 11

2.3.3 比表面积和孔结构 12

2.3.4 核磁共振 12

2.3.5 元素分析 12

2.3.6 热重 12

2.4 多孔聚合物吸附性能测试 12

2.4.1 纯组分气体静态吸附等温线的测定 12

第三章 多孔聚合物材料吸附性能的研究 14

3.1 仲胺基团在多孔聚合物中的作用 14

3.2 吸附剂的结构表征 15

3.3 静态吸附性能 19

3.3.1 静态吸附平衡等温线 19

3.3.2 吸附平衡模型关联 20

3.3.3 吸附热分析 23

3.3.4 吸附剂再生性能 24

第四章 结论与展望 26

4.1 结论 26

4.2 展望 26

参考文献 28

致 谢 32

第一章 绪 论

1.1 研究背景

进入工业革命后，科技进入了高速发展阶段，人类向大气中排入的CO₂等吸热性较强的温室气体逐年增加，大气的温室效应也随之严重，继而造成全球气候变暖，两极冰川溶解和海平面上升等一系列环境问题，引起了全世界各国的关注^[1]。

在所有温室气体中，对全球气候变化影响最大的是富含碳的化石燃料（煤炭、石油和天然气等）燃烧排放出的CO₂，约占温室气体排放总量的75%，是温室效应最直接的贡献者^[2]。因此，CO₂的分离与捕获作为控制温室效应的有效手段已经越来越得到人类的重视。

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