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摘 要

本论文首次采用微波法制备了特定结构的Zr-MOF催化剂，通过电场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线粉末衍射(XRD)、N₂吸附脱附等温线以及差热分析(TG-DTA)等手段对其进行了表征。活性测试结果表明，该催化剂在无溶剂合成4-甲基-5,7-二羟基香豆素的有机反应中表现良好的催化性能，其性能不仅与均相催化剂相当，且可以重复使用8次，活性没有没有明显降低。此合成方法不仅克服了传统用的一般溶剂热合成方法，而且还为该类材料在储能、传感器、催化等领域的应用提供了广阔的空间。

关键词：金属有机框架化合物， 非均相催化剂，微波辐射，4-甲基-5,7-二羟基香豆素

Abstract: Zirconium functionalized metal organic framework material (Zr-MOF) was synthesized through microwave irradiation technology. Field emission scan electronic microscopy (FESEM), Small-angle X-ray powder diffraction (XRD), N₂ adsorption-desorption isotherms and Thermal gravimetric analysis (TGA) were used to characterized the as-prepared Zr-MOF. The Zr-MOF catalyst displayed comparable catalytic efficiencies with the homogeneous ZrCl₄ catalyst in solvent-free synthesis of 5,7-dihydroxy-4-methyl-2H-chromen-2-one, and could also be easily recovered and reused up to 8 times. This method for synthesis of Zr-MOF not only made up defect of traditonal solvent thermal synthesis method, but also provided a broad space of application for this kind of materials in energy storage, sensors, catalysis.

Keywords: metal organic framework compound, Heterogeous catalyst, Microwave irradiation, 5,7-Dihydroxy-4-methyl-2H-chromen-2-one

目录

1 绪论 4

1.1前言 4

1.2金属-有机配位聚合物的组成 4

1.3金属-有机配位聚合物晶体几种常见培养方法 4

1.3.1溶液法 4

1.3.2 扩散法 5

1.3.3溶剂热法 5

2 实验部分 5

2.1实验试剂 5

2.2 材料的表征 5

2.2.1 N₂吸附等温线(BET) 5

2.2.2 X射线衍射(XRD) 6

2.2.3 热重测试(TG-DTA) 6

2.2.4 扫描电子显微镜(SEM) 6

2.3材料的制备 6

2.4 催化性能测试 7

3结果与讨论 7

3.1催化剂Zr-MOF成份及结构分析 8

3.2 Zr-MOF的催化性能 11

结论 13

参考文献 14

致  谢 16

1 绪论

1.1前言

近年来，一种以金属离子为节点、有机配体为连接链组成的有机金属框架化合物（MOFs），以其高比表面积、高孔容以及可以预先设计的结构等优点而备受研究工作者的关注^[1]，至今已有大量的文献报道了该类材料的制备方法上^[2]，通过改变金属节点、有机配体合成了大批不同性能、结构的金属有机框架化合物。在应用方面，现在也已经取得的较大进展, 如吸附^[3,4]，分离^[5]，催化^[6]等。类分子筛咪唑框架化合物（ZIFs）是金属阳离子通过咪唑阴离子连接而成四面体的框架结构^[7]，属于MOFs材料的一个分支，具有高的比表面积和高热稳定性，使得该类材料在气体储藏、分离、以及催化等方面的应用优于普通多孔MOFs材料，展现了其应用在先进的纳米技术元件上巨大的潜能。

本章尝试用微波法和硬模板法分别制备了Zr-MOF催化剂和具有双层中空结构的球状ZIF-8^[8-10]，同时我们还利用多壁碳纳米管材料、ZrCl₄以及对苯二甲酸在N,N-二甲基甲酰胺的溶液中制备出复合材料Zr-MOF/CNT。既改变了传统用的一般溶剂热合成方法，又为该类材料在储能、传感器、催化等领域的应用提供了广阔的空间。

1.2金属-有机配位聚合物的组成

金属-有机配位聚合物是由金属离子和有机配体通过配位键组装而成的配位化合物。从组成上，金属-有机配位聚合物可分为无机部分和有机部分。无机组分主要指金属离子、或由金属离子与某些配体的配位点作用所形成的特定的离子组成。另外无机部分还包括一些无机小分子配体，以及桥连配位的水分子、羟基等。有机组分指能提供配体作用的多齿的有机分子或者离子，它们在金属中心之间起着间隔和桥连作用。

1.3金属-有机配位聚合物晶体几种常见培养方法

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