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毕 业 论 文

概 要: 在这个综述中，小结了通过孔道官能化研发官能化MOF材料的进展。通过调控和优化孔的空间、负载特定的官能团、引入手性孔环境等制备目标MOF材料，将它们用于甲烷存储、轻质烃分离、不对称识别、二氧化碳捕集和分离。金属离子、有机配体与客体分子和/或离子固有的光学和光量子性质可以很好地组合及（或）封装进它们的框架，因此实现了一系列新颖的金属有机材料用于比率发光温度计、O₂传感器、白光发光材料、非线性光学材料、双光子泵激光材料、和用于三维模仿和数据存储的双光子响应材料。由于金属−有机框架双重功能的相互作用，（无机和有机构件和封装客体物种固有的多孔性和内在的物理和化学性质)，功能MOF材料的发展超出了最初想象。

关键词: 金属有机框架材料，功能化材料，气体分离，传感器，二氧化碳捕集，光学材料

Abstract: In this Account，we describe our recent research progress on pore and function engineering to develop functional MOF materials. We have been able to tune and optimize pore spaces, immobilize specific functional groups， and introduce chiral pore environments to target MOF materials for methane storage, light hydrocarbon separations, enantioselective recognitions, carbon dioxide capture，and separations. The intrinsic optical and photonic properties of metal ions and organic ligands, and guest molecules and/or ions can be collaboratively assembled and/or encapsulated into their frameworks, so we have realized a series of novel MOF materials as ratiometric luminescent thermometers, O₂ sensors, white-light-emitting materials, nonlinear optical materials, two-photon pumped lasing materials， and two-photon responsive materials for 3D patterning and data storage. Thanks to the interplay of the dual functionalities of metal−organic frameworks (the inherent porosity, and the intrinsic physical and chemical properties of inorganic and organic building blocks and encapsulated guest species)， our research efforts have led to the development of functional MOF materials beyond our initial imaginations.

Keywords: Metal−Organic Frameworks, Functional Materials, gas separation, sensor, CO₂ capture

目录

1 前言 3

2 用于储气、气体分离，对映选择性拆分的金属−有机框架的空隙设计 4

2.1 甲烷储存 4

2.2 C2H2/C2H4 的分离 6

2.3 CO2的捕获与分离 8

2.4 二级醇的对映选择性拆分 8

3 开发光学和光激性的材料金属−有机框架的功能设计 9

3.1 混合的镧系元素MOF比率发光温度计 9

3.2 MOF染料复合材料作为比率荧光温度计 10

3.3 MOF镧系元素离子薄膜作为O2传感器 11

3.4 MOF染料复合材料作为白光发光材料 11

3.5 MOF染料复合材料作为二阶非线性光学材料 12

3.6 MOFs染料复合材料作为双光子泵浦激光材料 13

3.7 一个双光子响应的用于三维模仿的金属-有机框架 14

结论和展望 15

参考文献 16

致谢 18

1 前言

对金属有机框架(MOFs)和/或−配位聚合物的研究无疑是化学和材料领域最活跃研究领域之一，此类研究有大量的出版物。MOFs现在可以从大量的金属离子和/或含金属簇进行常规设计和构造，通过非常简单的溶剂热合成方法合成的有机配体，它们的结构特征是通常由实验室x射线、同步加速器和/或中子衍射表征。与传统的多孔材料，如沸石和活性炭相比，MOFs很独特，如非常高的孔隙率，可调的孔结构和多样化功能位点。高达约7000 m²/g的比表面积，极高的孔隙率使MOFs材料对于储存氢气、甲烷、乙炔气体，二氧化碳的捕获特别有用；同时它们的易调节小孔与功能性位点能够解决极具挑战性的小分子和大分子的分离，以及开发传感器、药物输送和多相催化材料。

图1

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