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摘 要

石墨烯作为一种新型碳材料，具有独特的二维蜂窝状结构和优异的性能,在催化、储能材料等领域都受到了广泛关注。而MoS₂作为类石墨烯材料，由于具有优异的电催化性能，是目前材料领域的研究焦点。本文采用一步水热合成法将钼酸铵作为前驱体，以硫脲(NH₂CSNH₂)为硫源和氮源,合成N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料，利用SEM、XRD等手段分析其形貌及微观结构,研究N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料的电催化性能。结果表明，N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料能够提高析氢速率，并且pH=10的N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料表现出较好的析氢活性，因此，N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料有望取代昂贵的Pt族金属，适宜进一步的深入研究。

关 键 词：N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料，电催化，析氢反应，水热法

Abstract: As a new kind of carbon material, graphene has unique two-dimensional honeycomb structure and excellent performance. It has attracted extensive attention in the fields of energy catalysis, storage materials and so on. Similar to graphene material, MoS₂ has also attracted much attention in lots of fields because of its excellent electrocatalytic properties. In this article, ammonium molybdate as the precursor and thiourea (NH₂CSNH₂) as nitrogen and sulfur sources is used as the sulfur source, nitrogen-sulfur-doped graphene-MoS₂ nanocomposites were synthesized by hydrothermal method. Their morphology and microstructure were characterized by SEM and XRD. The as-prepared nitrogen-sulfur-doped graphene-MoS₂ composite used as electrocatalyst to study its performance for hydrogen evolution reactin in water electrolysis. The results show that the nitrogen-sulfur-doped graphene-MoS₂ composites can increase the hydrogen evolution rate in water electrolysis. The nitrogen-sulfur-doped graphene-MoS₂ composites with pH=10 exhibited good hydrogen evolution activity. Therefore, nitrogen-sulfur-doped graphene - MoS₂ composite material is expected to replace the expensive Pt group metal and is suitable for further in-depth study.

Keywords: nitrogen and sulfur doped graphene-MoS₂ nanocomposites, electrocatalysis, hydrogen evolution reaction, hydrothermal method

目 录

1 前言 5

1.1石墨烯(GR) 5

1.1.1结构及性能 5

1.1.2制备方法 5

1.1.3 应用 5

1.2氧化石墨（GO） 5

1.2.1结构及性能 5

1.2.2制备方法（Hummers 法） 6

1.2.3应用 6

1.3二硫化钼（MoS₂） 6

1.3.1结构及性能 6

1.3.2制备方法 7

1.3.3应用 7

1.4析氢反应的电化学 7

1.4.1反应机理 7

1.4.2表征方法 7

2 实验 7

2.1实验仪器与试剂 7

2.1.1实验仪器 8

2.1.2实验试剂 8

2.2实验步骤 9

2.2.1制备氧化石墨（GO） 9

2.2.2制备N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料 9

2.2.2.1反应釜的预处理 9

2.2.2.2制备N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料 9

2.2.3 N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料的表征与电催化性能测试 9

2.2.3.1复合材料的表征 9

2.2.3.2复合材料的电催化性能测试 9

2.2.3.2.1 0.5mol/L浓硫酸溶液的配制 9

2.2.3.2.2工作电极的处理 10

2.2.3.2.3电化学测试 10

3 结果与讨论 10

3.1 N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合材料的形貌表征 10

3.1.1 SEM图 10

3.1.2 XRD图 12

3.1.2 能谱图(EDX图) 13

3.2 N,S-掺杂石墨烯-MoS₂复合电极材料的电催化性能测试 14

3.2.1循环伏安曲线（CV图） 14

3.2.2极化曲线（LSV图） 15

3.2.3电化学阻抗谱图（EIS图） 15

3.2.4塔菲尔曲线斜率图 16

3.2.5稳定性测试曲线 17

结论 18

参考文献 19

致 谢 21

1 前言

随着科技的进步，人类社会进入高速发展的阶段，化石燃料的过度消耗引起的环境污染已严重威胁人类的健康，如何解决能源危机和环境污染已成为当今世界面临的首要难题。因此，我们应加快步伐，研发新型清洁能源。电解水制氢因其能利用自然界的水资源来生产绿色环保、可再生的氢能而受到越来越多的关注。但是在电解水制氢过程中，如果析氢过电位过高，可能会导致电能损耗过多。所以，如何降低析氢反应中的过电位，研发低过电位的析氢阴极材料已成为科研工作者关注的焦点。

1.1石墨烯

1.1.1结构及性能

石墨烯，是以sp²杂化碳原子形成的二维晶体^[1]，具有优良的物理、化学性质 ^[2]。在导电性能方面，单层石墨烯中的电子迁移率都维持在1500 cm²(V•s)^{-1 [3~5]}左右，约是光速的1/300；在导热性能方面，石墨烯的热导率为5000W• (m•K)^-1[6],是普通石墨导热率（1800W• (m•K)^-1）的2~3倍；在力学性能方面，石墨烯的弹性模量高达1.1TPa，抗拉强度高达125GPa，是目前已知强度最高的纳米材料。

1.1.2制备方法

自从2004年，英国曼彻斯特大学的两位科学家首次利用微机械剥离法成功制备石墨烯以来^[7]。石墨烯的制备及性能研究一直是材料、物理、化学和生物等领域科研人员关注的热点。由此，石墨烯也成为21世纪初的明星材料，每年发表的相关研究论文高达数万篇。目前，在我国绝大多数高校和科研院所都有科研人员从事相关的研究工作。由于石墨烯的优良特性，越来越多的研究人员投身到石墨烯的合成、性能与应用的研究中^[8]。目前，制备石墨烯的方法主要有：微机械剥离法、氧化石墨还原法、化学气相沉积法、溶剂热法等^[9]。

1.1.3 应用

石墨烯凭借其优异力学、光学以及物理化学性质，被广泛应用于能量存储、微纳电子器件、生物医学和传感器等领域 ^[10-11]。如锂离子电池、太阳能电池、超级电容器、化学/生物传感器、场效应晶体管、复合电极材料、生物医用材料等^[12]方面。总之，石墨烯由于其独特的二维结构和优异的性能，将在催化、能源、材料、物理、医学等领域具有潜在应用前景。

1.2氧化石墨（GO）

1.2.1结构及性能

1958年， Hummer等采用硝酸钠、浓硫酸、高锰酸钾和双氧水来合成 GO^[13]，不仅提高效率，而且更加安全可靠。氧化石墨烯（GO）属于石墨烯衍生物，呈褶皱形结构，具有丰富的活性含氧基团，能在纯水中较好地分散，便于后续处理。

1.2.2制备方法（Hummers 法）

（1）低温阶段：提前准备好一个干燥的圆底烧瓶（250ml），称取石墨粉（1 g），硝酸钠（0.5g）,分散到冷（0℃）的浓 H₂SO₄ (23ml)中。在冰水浴，磁力搅拌的条件下使体系温度维持在0℃，然后用钥匙缓慢（用时约1h）加入固体 KMnO₄（3g）（完全氧化）持续搅拌30min,此时溶液呈粘稠状，颜色为紫绿色；

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