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摘 要

本文以氨基功能化石墨烯为基体材料，通过连续还原法合成了贵金属Au和Pt负载的氨基化石墨烯@Au@Pt纳米复合材料。应用X-射线光电子衍射能谱仪对该纳米材料进行表征，研究其电化学性能，并以该材料构建了新型电化学传感器，应用于H₂O₂小分子的高效选择性检测。实验显示该材料修饰的电极有两个较低的氧化还原检测电位（ 0.15V、-0.1V），且在 0.15V时表现出两段的线性范围0.01 μM - 4.9835 mM 和6.9835 mM - 55.9835 mM;在-0.1V时线性范围为0.01 mM - 10.98 mM，在对应电位的灵敏度分别为669.4 、464 μA mM^-1 cm^-2；30.1 μA mM^-1 cm^-2，检测限为0.005 μM和为1 μM。该材料干扰性小，具有良好的应用前景。

关键词：电化学传感器，氨基化石墨烯，无酶，H₂O₂

Abstract: In this paper, noble metal Au and Pt supported aminated graphene@Au@Pt nanocomposites were synthesized by continuous reduction method using amino-functionalized graphene as the matrix material. X-ray photoelectron diffraction (XRD) spectrometer was used to characterize the nanomaterials and the electrochemical properties of the nanomaterials were studied. A novel electrochemical sensor was constructed and applied to the selective and efficient detection of H₂O₂ small molecules using this material. Experiments have shown that the material modified electrode has two lower redox detection potentials ( 0.15 V, -0.1 V) and two bands (0.01 μM - 4.9835 mM and 6.9835 mM - 55.9835 mM) of linearity at 0.15 V; The linear range is from 0.01 mM to 10.98 mM at -0.1 V, the sensitivity at corresponding potentials is 669.4, 464 μA mM^-1 cm^-2; 30.1 μA mM^-1 cm^-2, and the detection limit is 0.005 μM and 1 μM. The material has little interference and has a good application prospect.

keywords:Electrochemical sensor,Aminated graphene, Nonenzymatic, H₂O₂

目录

1 前言 4

2 实验部分 6

2.1 实验药品 6

2.2 试验仪器 6

2.3 主要试剂的配置 6

2.4 实验步骤 7

3 结果与讨论 9

3.1 NH2-G@Au@Pt纳米复合材料的XPS表征 9

3.2 NH2-G@Au@Pt-modified GCE的阻抗分析 10

3.3 NH2-G@Au@Pt-modified GCE的电化学行为 11

3.4 NH2-G@Au@Pt-modified GCE对过氧化氢检测性能的研究 12

结论 15

参考文献 16

致谢 17

1. 前言

传感器是现代科技的前沿技术，其水平的高低是衡量一个国家科技发展水平的重要标志之一^[1]。多年来，传感技术与化学、生物、材料、医学、热学和光学等多种学科交叉渗透，是科研人员的研究重点，是信息获取的重要来源，更是新兴学科发展的重大推动力。电化学传感器，是一种灵敏、快速、低能耗、成本低廉的检测装置，能有效的将外界信息转化为电信号，继而进行信息的传输、处理和收集，在食品检测、临床医药和环境科学等方面有着广泛的应用，是一种活跃的分析手段^[8]。

无酶电化学传感器的基体材料主要包含电子媒介体和纳米材料两种。电子媒介体包括有机低分子媒介体和高分子媒介体，其中有机低分子媒介体是以二茂铁及其衍生物、铁氰化钾等为主，高分子媒介体分为变价过渡金属离子型和有机氧化还原型^[2]。然而由于性质的不稳定，电子媒介体的泄露和毒性制约着它的发展。因此基于纳米材料修饰的无酶电化学传感器受到了广泛的关注。纳米材料是一种粒径相当小并且至少有一维处于纳米尺度范围的材料，是一种处于亚稳态的物质，会产生表面效应、小尺寸效应、量子尺寸效应及宏观量子隧道效应等多种特殊的效应^[3]，由于纳米材料的无酶电化学传感器呈现出体积更小、响应更快、检测灵敏度更高和可靠性更好等优异的性能，在环境监测、食品分析和生物分子等领域的选择性检测表现出较好的电催化氧化性能，展现出令人期待的前景^[9]。

过氧化氢(H2O2)是一种重要的生物小分子，为体内众多生化反应的中间物或产物，可辅助诊断或监测相关疾病，其水溶液适用于医用伤口消毒及环境消毒和食品消毒。在不同情况下有氧化作用和还原作用。用于照相除污剂;彩色正片蓝色减薄;软片超比例减薄等。然而，较高浓度的过氧化氢会对环境和人体健康造成一定影响^[13]，2017年10月27日，世界卫生组织国际癌症研究机构将过氧化氢划入3类致癌物清单中。过氧化氢作为一种重要的化合物，在食品，临床医疗诊断和环境保护等方面扮演着越来越重要的角色。因此，对其监控的必要性和急迫性催生出了荧光分析，化学发光分析以及电化学分析等手段^[6]。目前，测量 H2O2的方法主要有荧光法，化学发光法，色谱法，电化学法等^[11]。与其他方法相比，电化学法因操作简便，识别性能优异，检测信号强，成本低等优点，备受大家关注^[7]。

本文中，我们通过连续还原法合成了贵金属Au和Pt负载的氨基化石墨烯@Au@Pt纳米复合物。石墨烯是一种二维晶体，人们常见的石墨是由一层层以蜂窝状有序排列的平面碳原子堆叠而形成的，石墨的层间作用力较弱，很容易互相剥离，形成薄薄的石墨片。当把石墨片剥成单层之后，这种只有一个碳原子厚度的单层就是石墨烯。石墨烯独特的结构使其具有非凡的导电性、优良的透明度。因此，石墨烯是一种良好的透明导电材料，可以作为电极应用在透明触控屏幕、液晶显示器、甚至是太阳能电池等电子器件上^[4]。近年碳纳米材料蓬勃发展，以石墨烯为主的多种碳纳米材料表现出了高的比表面积、优异的导电性和稳定的修饰性能，能够稳定地对其他纳米颗粒进行负载，应用于玻碳电极的修饰时展现出优异的催化氧化性能，因此基于石墨烯的开发研究和应用更加推动了无酶电化学传感技术的进步。碳材料作为生活中最普遍的材料，应用范围十分广泛，涉及日常生活所用的木炭乃至航天科技领域所用的碳纤维，其踪影无处不在。

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