介孔SiO2@MOFs复合分级多孔材料的可控制备及其负载钯催化剂在选择性催化氧化、还原反应中的应用开题报告
2020-04-12 08:47:05
1. 研究目的与意义(文献综述)
负载贵金属催化剂是一类非常重要的非均相催化剂,在选择性氧化和加氢方面具有非常好的应用前景,但目前普遍存在贵金属纳米颗粒易团聚,且在多次往复使用后活性位点易流失的问题。金属-有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks, MOFs)是一种具有大比表面积、高孔隙率、化学可修饰以及结构组成多样性的新型多孔材料,是极具潜力的贵金属载体,在负载和裹壳二氧化硅方面国外已经有很多课题组在进行跟进了,负载的金属种类多种多样(Pd、Pt、Au、Ag等),裹壳的种类也有二氧化硅和多孔碳等多种方案,同时裹壳与负载金属的排列还可以很方便的根据需要调节,例如MOF@meta、MOF@metal@MOF甚至多层复合的MOF@metal@MOF@Metal,同时也对这些材料的比较表面积、催化性能(对硝基苯酚的还原)的研究。但目前报道的MOFs材料大多数是以微孔为主,极大的阻碍了催化底物在孔道内的传质。本课题涉及一种MOFs材料负载贵金属的制备,同时在其表面修饰一层介孔的SiO2,一方面可以有效的解决底物的传质问题,另一方面可以有效的防止活性位点的流失。
2. 研究的基本内容与方案
首先通过对于国外同类研究的横向比较学习,了解国外各课题组对于目标mofs的研究前沿,也通过比较不同课题组的成果,预测性地开创新的结构调整方法,将国外先进的结构性能尽可能的整合,结合现有的表征手段(xrd、xps、bet、sem、tem),调整裹壳的孔道性能
1、mofs材料的选择和合成以及负载贵金属的制备:
3. 研究计划与安排
2018/2月~3月 进行与课题相关文献的阅读,初步归纳出实验方案;
4. 参考文献(12篇以上)
1. li z, zeng h c.armored mofs: enforcing soft microporous mof nanocrystals with hard mesoporoussilica[j]. journal of the american chemical society, 2014, 136(15): 5631-5639.
2. shang l, yu h,huang x, et al. well‐dispersed zif‐derived co, n‐co‐doped carbon nanoframesthrough mesoporous‐silica‐protected calcination as efficient oxygen reductionelectrocatalysts[j]. advanced materials, 2016, 28(8): 1668-1674.
3. zhang s, han a,zhai y, et al. zif-derived porous carbon supported pd nanoparticles withinmesoporous silica shells: sintering-and leaching-resistant core–shellnanocatalysts[j]. chemical communications, 2017, 53(68): 9490-9493.