1. 研究目的与意义（文献综述包含参考文献）

文 献 综 述

由hcl制氯主要有电解法、直接氧化法和催化氧化法^[1#8722;7]。电解法投资大、能耗高，直接氧化法存在废液处理难、hcl转化不完全等问题，因此，电解法和直接氧化法难以令工业界满意。催化氧化方法最早在1868年由deacon^[1]发明，首先提出以多种惰性多孔物质为载体的cu，mn和fe 的盐作催化剂^[2,3]，用氧气氧化hcl制取氯气过程以来，很多单位对氯化氢氧化过程进行了大量研究^[4,5]。清华大学^[6]于1997 年开展hcl催化氧化小试研究，对benson等^[7]提出的两步法进行了改进。迄今为止，这些研究大多停留在小试或中试阶段，究其原因主要在于催化剂活性不够稳定、工业反应器材质的选择困难以及难以与工业有机氯化过程衔接等方面。

一种新的催化剂从实验室的小试成功到工业化过程的放大，一般要经历几个阶段，中间需要进行若干次不同规模的实验，才能最终使该催化剂工业化。对于一个新的生产工艺也一样，在工业放大过程中，数学模型放大和经验放大是两种基本的工业放大方法。在实验室对工艺进行数学模型动力学方面的研究，是工业放大方法的重要基础，并对工业化工艺提供较好的依据。研究催化反应动力学的一个重要任务，是要获得和分析催化反应的动力学模型，并配合其他有关的实验结果，确立反应机理，从而对化学反应过程有更本质的认识。在实际生产过程中，根据动力学模型和有关数据，可以计算不同条件下反应物的转化率及产物的产率，寻找最佳反应条件并提供模拟放大及反应器设计等所必需的依据。主要讨论非均相催化反应动力学的基本处理方法以及在理想吸附表团和真实吸附表面上动力学模型的建立。

2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案

本文采用的是实验室自主开发ce-cu-k-o活性白土催化剂，仅在其中添加了粘结剂硅溶胶，设计了石英材质的固定床积分式反应器，完成了催化剂的寿命实验和工艺条件评价实验。

（1）在消除催化剂内、外扩散阻力的影响的条件下，进行了本征反应动力学的研究。在本征动力学实验中，采用控制反应温度以及氯化氢和氧气进料配下，通过改变物料的停留时间进行，测取了所需的动力学数据。

（2）假设氯化氢气固催化氧化可能的反应机理，并分别针对催化剂简单模型、单中心表面反应控制步骤模型、双中心表面反应控制步骤模型、单中心表面反应控制步骤简化模型情况，推导出了相应的动力学模型方程。