摘 要

挥发性有机物(VOCs)是当前大气污染治理的重点与难点。在VOCs治理技术中，催化燃烧净化效率高，消耗能量低，没有二次污染，应用前景广阔。催化剂作为该技术的核心，受到人们广泛关注。其中，尖晶石(AB₂O₄)型氧化物可调性高，热稳定强，能有效提高催化剂的氧化还原能力及氧流动性。但是其本身极小的比表面积阻碍了催化剂活性位点的有效暴露，致使其催化燃烧效率较低。负载型尖晶石催化剂的构筑是克服上述缺陷的有效手段。

本文采用自沉积法制备负载型CoMn₂O₄/SiO₂催化剂，以甲苯为探针分子，借助XRD、SEM、N₂-sorption、H₂-TPR、O₂-TPD等分析手段系统研究了不同煅烧温度下制得的CoMn₂O₄/SiO₂-T的理化性质，并考察CoMn₂O₄/SiO₂-T的催化甲苯燃烧活性。

通过一系列的表征研究，得出在低温焙烧情况下(500 °C)，CoMn₂O₄/SiO₂-500催化剂中活性组分分散性良好，避免了纳米粒子的团聚和比表面积的锐减，为其有效活性位点提供了保障。活性测试表明，在空速为15000 mL·g_cat^-1·h^-1、甲苯浓度1000 ppm的条件下，CoMn₂O₄/SiO₂-500催化剂可在285 °C达到甲苯的完全燃烧，这主要与该催化剂中活性组分良好的分散性、优异的低温还原能力和高含量的吸附氧物种有关。

关键词：挥发性有机物 催化燃烧 自沉积 负载型钴锰尖晶石

ABSTRACT

Volatile organic compounds (VOCs) are the focus and difficulty of current air pollution control. Among all the treatment technologies, the catalytic combustion technology attracts the most attention from people, because of its excellent purification efficiency, relatively low energy consumption and no secondary pollution. Besides, there are many other advantages that make it stand out. Among them, the metal element electrons in the spinel (AB₂O₄) type oxide are adjustable, and can effectively improve the redox capability and oxygen mobility of the catalyst. However, the bulk spinel oxide is less active than the surface, and the active site of the catalyst cannot be effectively exposed, resulting in low catalytic efficiency.

The carrier selected in this paper is SiO₂, and the supported CoMn₂O₄/SiO₂ catalyst is prepared by the self-deposition method. From the chemical expression of the catalyst, it is not difficult to see that its effective active components are Co and Mn The toluene was used as the probe molecule. By means of XRD, SEM, N_2-sorption, H₂-TPR, O₂-TPD and other analytical means, the physicochemical properties of CoMn₂O₄/SiO₂ were systematically studied, and the catalytic toluene combustion activity of CoMn₂O₄/SiO₂-T was investigated.

Through a series of characterization studies, it was concluded that the active components of CoMn₂O₄/SiO₂-500 catalyst had good dispersion at low temperature roasting (500 °C), which not only avoids agglomeration of catalyst particles and sharp reduction of specific surface area, but also ensures its effective active sites. The activity test shows that, under the condition of 15000 mL·g_cat^-1·h^-1 and toluene concentration of 1000 PPM, the complete conversion of toluene can be done by in 285 °C CoMn₂O₄/SiO₂-500 catalyst by self-deposition method, mainly with good dispersion of active components of catalyst, excellent low-temperature reduction ability and high content of oxygen adsorption species..

Keywords: Volatile organic compounds; Catalytic combustion; Spinel-type cobalt-manganese composite oxide; Self-deposition;

目 录

摘 要 II

ABSTRACT 3

第一章 文献综述 6

1.1 前言 6

1.2 挥发性有机物的治理技术 6

1.2.1回收处理技术 6

1.2.2氧化处理技术 7

1.3 催化燃烧VOCs催化剂研究进展 7

1.3.1 贵金属催化剂 7

1.3.2 非贵金属催化剂 8

1.4 负载型催化剂制备方法 10

1.4.1 浸渍法 10

1.4.2 沉积沉淀法 10

1.4.3 自沉积法 11

1.5 论文研究内容 11

1.5.1 论文研究内容 11

第二章 实验部分 12

2.1 实验原料及仪器 12

2.1.1 实验原料表 12

2.1.2 实验仪器 12

2.2 催化剂表征方法 13

2.2.1 热重(TG) 13

2.2.2 X-射线衍射(XRD) 13

2.2.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) 13

2.2.4 拉曼光谱(Raman) 13

2.2.5 环境扫描电镜(SEM) 13

2.2.6 N₂吸附-脱附测试(N₂ adsorption-desorption) 14

2.2.7 H₂程序升温还原(H₂-TPR) 14

2.2.8 O₂程序升温脱附(O₂-TPD) 14

2.3 催化剂性能评价 14

第三章 CoMn₂O₄/SiO₂催化剂的制备及其催化燃烧甲苯性能研究 16

3.1 CoMn₂O₄/SiO₂催化剂的制备 16

3.2 CoMn₂O₄/SiO₂-T催化剂表征 17

3.2.1 XRD结果分析 17

3.2.2 FTIR及Raman结果分析 18

3.2.3 SEM形貌表征 18

3.2.4 N₂-sorption结果分析 19

3.2.5 H₂-TPR结果分析 20

3.2.6 O₂-TPD结果分析 21

3.3 CoMn₂O₄/SiO₂-T催化剂的反应性能测试 22

3.3.1 CoMn₂O₄/SiO₂-T催化剂催化燃烧甲苯活性 22

3.3.2 CoMn₂O₄/SiO₂-T催化剂稳定性能评价 24

第四章 总结 25

参考文献 26

致 谢 30

第一章 文献综述

1.1 前言

VOCs是芳香烃、脂类、及其他含Cl、N、S等挥发性有机物的英文缩写，也就是Volatile Organic Compounds，熔点低于室温而沸点在50~260 °C，广泛存于大气中^[1]。其来源广泛，例如：生物质燃烧、机动车尾气排放以及以VOCs为原料生产的涉及到人类日常生活的方方面面的制造业等^[2]。VOCs大多具有刺激性气味，人体长期接触会引起严重的致癌、基因突变、身体畸形等身体健康问题^[3]。且它还是光化学烟雾、城市雾霾污染的重要前体物，是PM2.5的重要推手之一^[4]。在光照下的条件下氮氧化合物即可发生光化学反应，将VOCs释放至大气中，进而引发严重的环境污染问题^[5-6]。

因而，开展VOCs废气防治能够有效减缓大气污染，促进生态环境可持续发展。其相关研究已成为环境保护领域的大热点^[7]。

1.2 挥发性有机物的治理技术

1.2.1回收处理技术

回收处理技术使用较多有吸收法、吸附法、冷凝法、膜分离法等^[8]。

以上是毕业论文大纲或资料介绍，该课题完整毕业论文、开题报告、任务书、程序设计、图纸设计等资料请添加微信获取，微信号：bysjorg。

相关图片展示：