摘 要

近年来，环境污染和能源危机日益严重，研发具有清洁、高效、使用寿命长等优点的可持续能源成为近年来科学家们的研究热点之一，燃料电池是一种高效绿色的，不发生燃烧反应的能量转换设备，因而不会产生对环境产生较严重污染的有害气体。燃料电池因其优点成为当前科学家们研究的热门课题，有望在21世纪发展成为造福人类的新能源技术，阴极氧还原反应具有较高的过电势，因此，需要催化剂来降低其过电势。

目前被大范围应用于商业领域的氧气还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）的催化剂材料是铂基催化剂，随着催化剂研究的迅速发展，成本高、耐久性差且稳定性不高的Pt基材料催化剂是制约燃料电池应用和发展的主要因素，因而研发出清洁高效的ORR催化剂至关重要。有研究表明，Co掺杂的二维碳材料作为清洁高效且廉价的ORR催化剂，能够显著提高氧还原反应速率，可用于解决环境污染以及能源危机等问题。

关键词：燃料电池 电学性能 氧还原

Study on Synthesis of Co-Doped Two-Dimensional Carbon Materials

Abstract

Recently, more and more people tend to pay their attention to the environmental pollution and energy crisis. The development of sustainable energy with clean, high efficiency and long service life has become one of the research hotspots of scientists in recent years. Fuel cells are highly efficient and green, and no combustion reaction occurs. The energy conversion device does not generate harmful gases that cause more serious pollution to the environment. Fuel cells have become a hot topic for scientists at present because of their advantages. It is supposed to be a new energetic technology to benefit human beings in the 21st century. The cathodic oxygen reduction reaction has a high overpotential. Therefore, a catalyst is needed to reduce its overpotential.
The catalyst material currently used in the commercial field of Oxygen Reduction Reaction (ORR) is a platinum-based catalyst. With the rapid development of catalyst research, Pt-based material catalysts with high cost, poor durability and low stability are not available. It is the main factor that restricts the application and development of fuel cells, so it is essential to develop a clean and efficient ORR catalyst. Studies have shown that Co-doped two-dimensional carbon materials as a clean, efficient and inexpensive ORR catalyst can significantly increase the rate of oxygen reduction reaction, and can be used to solve environmental pollution and energy crisis

Keywords：fuel cell; electrical properties; oxygen reduction

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1研究背景 1

1.2燃料电池（FC）简介 2

1.2.1 燃料电池的特点及分类 2

1.2.2燃料电池的研究进展 3

1.2.3燃料电池的工作原理 4

1.3 Pt催化剂与氧还原反应（ORR） 5

1.3.1 Pt催化剂简介及应用缺陷 5

1.3.1氧还原电催化反应机理 6

1.4 Co-N-C的形成机理及特性 7

1.4.1 Co-N-C的形成机理 7

第二章 Co-N-C的制备及电学性能的表征 9

2.1 Co-N-C的制备 9

2.1.1实验所需化学药品及仪器 9

2.1.2 实验步骤 10

2.1.3 产品分析与表征 11

第三章 结果和数据分析 12

3.1 Co-N-C的SEM形貌表征 12

3.2 Co-N-C的XRD图谱表征 14

3.3 Co-N-C的电学性能测试 15

第四章 结论和展望 20

参考文献 21

致 谢 24

第一章 文献综述

1.1研究背景

如今，环境和能源问题已经成为全世界人们聚焦的两大热点，研发具有绿色、高效、使用寿命长等优点的可持续能源成为近年来科学家们的研究热点之一，燃料电池是一种高效绿色的，不发生燃烧反应的能量转换设备，由于不发生燃烧反应，因而不会产生对环境产生较严重污染的有害气体。燃料电池因其优点成为当前科学家们研究的热门课题，有望在21世纪发展成为造福人类的新能源技术，发生在燃料电池阴极的ORR反应在商业应用和日常生活中有举足轻重的作用，然而由于氧还原反应具有较高的过电势，且其反应动力学速率较慢，因此限制了燃料电池的进一步发展及其广泛应用。因此，需要催化剂来降低氧还原反应的过电势。目前被广泛应用于商业领域的氧气还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）的催化剂材料是碳载铂纳米粒子催化剂，随着催化剂研究的迅速发展，稀缺且成本较高的Pt基材料催化剂严重限制了燃料电池的大规模商业化应用及其发展^[1-3]，因而迫切需要清洁高效、高稳定性、高活性的氧还原（ORR）催化剂替代在传统领域中使的的Pt催化剂^[4,5]，由此来平衡经济发展和环境问题之间的关系。

关于非铂ORR催化剂的研究方向和方法主要有以下两种：一种是开发非金属催化剂^[6-8]；它是将是将杂原子掺杂在作为基底的碳材料中，从而使得碳原子表面的电子分布发生变化^[9,10]，进一步加快氧还原反应的反应速率；第二种是开发非贵金属催化剂^[11-13]，非贵金属催化剂是将廉价且储量较多的的过渡金属与碳、氮等结合形成活性中心，从而在应用中发挥Pt的作用使得氧还原反应进行速率加快，与传统工艺的选择相比，非贵金属催化剂是一种较为高效清洁的绿色催化剂，它是将碳材料作为基础，运用化学掺杂方法将其与过渡金属掺杂在一起，从而就能够合成出性能较高的非铂ORR催化剂。当前，钴由于良好的性能成为科学家们掺杂二维碳材料研究的首要选择，钴基催化剂因此也成为科学家们的研究热点。由于钴基催化剂储量充足成本较低，与Pt/C相比，不易中毒。有研究表明，Co掺杂的二维碳材料可用作二氧化碳还原过程和氧气还原过程的高效催化剂，能够显著提高催化活性，进一步提高氧还原反应的效率，可用于有效解决污染和能源枯竭问题。

1.2燃料电池（FC）简介

1.2.1 燃料电池的特点及分类

燃料电池作为深受研究者青睐的能源转化技术，具有绿色、高效等优点，所以FC在家用电源、航空航天、充电设备以及船舶等领域应用广泛。在能量转化过程中不涉及燃烧反应，产物为电、水和热，因此是氢能应用的重要方式，具有绿色、清洁等优点，由于其不受卡诺循环（Carnot cycle）的制约，因此具有较高的能量转化率，燃料电池发展历史悠久、种类繁多。它可以按电解质的不同分为以下五类：磷酸燃料电池（PAFC）、质子交换膜燃料电池（PEMFC）、碱性燃料电池(AFC)、熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)、固体氧化物燃料电池(SOFC)^[14]。

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