介孔SiO2@MOFs复合分级多孔材料的可控制备及其负载钯催化剂在选择性催化氧化、还原反应中的应用文献综述
2020-04-29 15:17:08
负载贵金属催化剂是一类非常重要的非均相催化剂,在选择性氧化和加氢方面具有非常好的应用前景,但目前普遍存在贵金属纳米颗粒易团聚,且在多次往复使用后活性位点易流失的问题。金属-有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks, MOFs)是一种具有大比表面积、高孔隙率、化学可修饰以及结构组成多样性的新型多孔材料,是极具潜力的贵金属载体,在负载和裹壳二氧化硅方面国外已经有很多课题组在进行跟进了,负载的金属种类多种多样(Pd、Pt、Au、Ag等),裹壳的种类也有二氧化硅和多孔碳等多种方案,同时裹壳与负载金属的排列还可以很方便的根据需要调节,例如MOF@meta、MOF@metal@MOF甚至多层复合的MOF@metal@MOF@Metal,同时也对这些材料的比较表面积、催化性能(对硝基苯酚的还原)的研究。但目前报道的MOFs材料大多数是以微孔为主,极大的阻碍了催化底物在孔道内的传质。本课题涉及一种MOFs材料负载贵金属的制备,同时在其表面修饰一层介孔的SiO2,一方面可以有效的解决底物的传质问题,另一方面可以有效的防止活性位点的流失。
{title}2. 研究的基本内容与方案
{title}首先通过对于国外同类研究的横向比较学习,了解国外各课题组对于目标MOFs的研究前沿,也通过比较不同课题组的成果,预测性地开创新的结构调整方法,将国外先进的结构性能尽可能的整合,结合现有的表征手段(XRD、XPS、BET、SEM、TEM),调整裹壳的孔道性能
1、MOFs材料的选择和合成以及负载贵金属的制备:
探索制备的MOFs材料如下:ZIF-8、UiO-66、UiO-67;参考多种合成方法选出最终合成方法;结合多种表 征手段(XRD、BET、SEM、TEM、XPS等)表征结果;三种制备完成后进行贵金属的负载
2、具有核壳结构的MOFs@metal@mSiO2的制备:
负载金属完成后,利用TEOS给MOFs包裹二氧化硅外壳;通过高温处理将二氧化硅外壳处理成介孔二氧化 硅
3、MOFs@metal@mSiO2的表征:
对做出的负载了金属和包裹了mSiO2的MOFs材料进行各种表征,并分析其立体结构