甲醇蒸汽诱导对于含三价铁吸附剂还原作用的研究开题报告
2020-04-29 19:57:04
1. 研究目的与意义(文献综述包含参考文献)
吸附分离技术是化工、医药行业当中最有前景的分离技术之一。吸附分离技术的核心在于如何制备出选择性高、吸附容量大的吸附剂。沸石、活性氧化铝、活性炭等是当前使用比较广泛的吸附剂。由于其大比表面积和多孔结构的特性,这些类型的吸附剂主要是通过物理吸附的筛分效应来实现对吸附质的吸附作用。但是,对于有些混合物的体系,如烯烃/烷烃、co/n2以及燃油之中的噻吩硫化物等,他们有着相似的分子尺寸和物理性质,使用基于物理吸附这种常规的吸附剂无法实现有效的分离。π络合吸附技术由于能够选择性地吸附分离各种含硫含氮的化合物以及烯烃/烷烃,在吸附分离技术中占有很大的优势。cu(i)络合吸附剂由于其廉价易得且无毒受到大众越来越广泛的关注,目前关于活性炭、沸石分子筛和介孔氧化硅制备cu(i)吸附剂的报道已经非常多了。制备cu(i)的过程一般是采用浸渍法或者固相研磨的方式来引入cu(ii)前驱体,然后采用高温自还原的方法将cu(ii)物种转化为cu(i)物种。由于高温自还原的条件很苛刻(700 oc、12 h),这也就限制了它在热稳定性比较差的载体如金属有机骨架材料(mofs)上面构筑cu(i)活性位。mofs因为其超高的比表面积、孔径可调和丰富的结构使得它在吸附/分离、催化、传感和药物释放等方面有广阔的应用前景,但是目前在mofs材料上构筑cu(i)活性位的报道还比较少。针对这个问题,设计出一种在温和的条件下在mofs上构筑cu(i)活性位的方法,即蒸汽诱导还原的方法。它能够在比较低的温度下成功地将沸石分子中cu(ii)高效、选择性地还原成cu(i)。而fe(ii)也跟cu(i)一样可以利用自身的特殊电子结构与目标吸附质分子之间形成络合作用。因此,我们在此研究了通过蒸汽诱导还原制备二价铁吸附剂所需要的条件以及考察材料的吸附性能。
目前人们对多孔晶体金属-有机骨架感兴趣主要是因为它们的组成和结构类型范围广,骨架密度低,可调性好以及可接近的、协调的配位不饱和金属位点(cus)的可能性。cus的存在可以强烈地改变与气体或液体吸附质的相互作用,因此具有特别重要的气体储存和分离作用。
金属有机骨架材料,是用过渡金属离子(簇)与含氧或氮元素的有机化合物进行自组装形成的具有网状结构的多孔材料。mofs具有大的比表面积、较大的孔体积、可调变的孔径以及丰富的不饱和金属活性位点,因此,其广泛地应用于气体贮存、催化反应、传感、气体吸附/分离和药物释放等领域。此外,基于mofs优良的特性制备出功能化的mofs也是目前研究者们研究的热点。
2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案
金属有机骨架材料,是用过渡金属离子(簇)与含氧或氮元素的有机化合物进行自组装形成的具有网状结构的多孔材料。MOFs具有大的比表面积、较大的孔体积、可调变的孔径以及丰富的不饱和金属活性位点。但MIF-100(Fe)骨架自身比较稳定,难以被还原,同时又不能过度还原,否则它的骨架就会发生坍塌。
针对这个缺点,我们在还原Fe(III)的时候要严格控制它的时间与温度,使得还原率达到金属骨架不发生坍塌并且保证脱硫效果的最优值。