论文总字数：27529字

摘 要

纳米酶因其相对于天然酶较低的活性和有限的选择性一直限制着它的进一步应用。因此，有必要开发具备合理结构且具有良好酶活性与选择性的高性能纳米酶。鉴于拥有大表面积、均匀空腔结构、可调孔径等优势，金属有机骨架（MOFs）已被广泛应用于储存、分离、催化和传感等领域，其均匀的空腔结构提供了高度仿生活性中心，因此MOFs是天然酶模拟物的理想侯选物。然而，多数基于MOFs纳米酶的传感系统中总是需要额外的荧光标记。这些标记在特定条件下可能不稳定，不仅导致成本上升，也会使传感系统变得更加复杂。

本课题拟利用对苯二甲酸(TA)作为桥联配体的MOFs材料自身充当荧光底物避免了显色底物的加入导致体系复杂化，采用使用纳米尺度MOFs在作为上级酶负载的同时，充当下级酶和荧光底物，构建出高选择性与高催化活性的集成式纳米酶。该方法通过同时承担三种功能于一身的MOFs材料，开发一种新型的基于MOFs集成式纳米酶荧光生物传感器，不仅简化了传感系统，而且避免荧光试剂可能引发的潜在风险，为具有通用功能的集成式纳米酶开辟了更广泛的应用前景。

关键词：集成式纳米酶 MOFs材料 过氧化物酶 生物传感器

Abstract

Nanozymes have been limiting its further application due to its lower activity and limited selectivity relative to natural enzymes. Therefore, it is necessary to develop high-performance nanozymes with reasonable structure and good enzyme activity and selectivity. In view of the advantages of large surface area, uniform cavity structure, adjustable aperture, etc., metal organic frameworks (MOFs) have been widely used in storage, separation, catalysis, and sensing fields. Therefore, MOFs are ideal candidates for natural enzyme mimetics. However, most MOFs nanozymes-based sensing systems always require additional fluorescent labels. These marks may be unstable under certain conditions, which will not only lead to increased costs, but also make the sensing system more complicated.

This subject intends to use TA as the bridging ligand MOFs material itself as a fluorescent substrate. To avoid the complication of the system caused by the addition of chromogenic substrates, the use of nano-scale MOFs as the upper enzyme load, while acting as a lower enzyme and fluorescent substrate, to build a highly selective and high catalytic activity integrated nanozyme. This method develops a new type of MOFs integrated nano-enzyme fluorescent biosensor by undertaking three functions of MOFs at the same time, which not only simplifies the sensing system, but also avoids the potential risks caused by fluorescent reagents. It opens up a wider application prospect for integrated nanozymes with universal functions.

Key words: Nanozyme；MOFs；Peroxidase；biological sensor

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 纳米酶 1

1.1.1 纳米酶的种类 1

1.1.2 纳米酶应用 5

1.1.3 集成式纳米酶 7

1.2 MOFs材料 8

1.2.1 MOFs架材料的简介 8

1.2.2 MOFs材料在纳米酶中的应用 9

1.2.3 MOFs材料在集成式纳米酶中的应用 9

1.3 研究背景和研究内容 10

1.3.1 研究背景 10

1.3.2 研究内容 11

第二章 实验仪器和材料 13

2.1 材料和方法 13

2.1.1 实验试剂 13

2.1.2 实验仪器 13

2.2 MIL-101(Fe)和GOx@MIL-101(Fe)的合成 13

第三章 实验结果与讨论 15

3.1 MIL-101(Fe)和GOx@MIL-101(Fe)的表征 15

3.1.1 MIL-101(Fe)的表征 15

3.1.2 GOx@MIL-101(Fe)的表征 16

3.2 GOx@MIL-101(Fe)集成式纳米酶探究 17

3.2.1 MIL-101(Fe)的过氧化物酶活性和荧光性质探究 17

3.2.2 GOx@MIL-101(Fe)的可行性分析 17

3.3 GOx@MIL-101(Fe)集成式纳米酶的影响因素 18

3.3.1 时间对GOx@MIL-101(Fe)酶活性的影响 18

3.3.2 浓度对GOx@MIL-101(Fe)酶活性的影响 19

3.3.3 pH对GOx@MIL-101(Fe)酶活性的影响 20

3.3.4 温度对GOx@MIL-101(Fe)酶活性的影响 20

第四章 结论 22

参考文献 23

致 谢 28

第一章 绪论

1.1 纳米酶

天然酶是由生物体内的活细胞产生的一种催化剂，是生物赖以生存的物质，其中大部分的天然酶是大分子蛋白质和RNA。由于天然酶存在难存储、易变性和价格昂贵等缺点，促使科研工作者去寻找一种既具有天然酶特点，又弥补了天然酶缺点的物质，其被称为纳米酶^[1]。在2004年，Flavio Manea、Florence Houillon、Lucia Pasquato和Paolo Scrimin共同提出^[2]了纳米酶的概念。与天然酶相比，纳米酶具有制备简单、易储存、成本低、可重复使用等优势，并且其拥有纳米材料的特有光、电、磁等性质，同时具备易修饰、高比表面积等优势，已被广泛的应用于疾病治疗、环境保护和生物分析等领域^[3,4]（图1-1）。

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