论文总字数：15730字

摘 要

本文采用共沉淀法制备了一系列不同载体负载的铜系催化剂（制备好的四种催化剂依次标记为Cu/TiO₂, Cu/Al₂O₃, Cu/SiO₂和Cu/ZrO₂），分别考察了四种催化剂在醋酸异丙酯催化加氢制备乙醇及异丙醇中的催化性能，并通过N₂吸脱附、XRD、H₂-TPR以及NH₃-TPD等对催化剂的结构和表面性质进行了表征，最后在选定的催化剂的基础上对反应工艺进行了优化。结果表明：Cu/SiO₂催化剂表现出较好的催化活性同时其主产物的选择性最高；Cu/ZrO₂催化剂具有最高的催化活性，但较强的酸性阻碍了主产物乙醇的生成；Cu/TiO₂和Cu/Al₂O₃两种催化剂的活性以及主产物选择性都明显偏低。在温度290 °C，反应压力6.0 MPa，氢酯进料摩尔比30，醋酸异丙酯的质量空时96 g·h/mol的反应条件下，Cu/SiO₂催化醋酸异丙酯加氢的转化率gt;96%，乙醇选择性gt;95%，异丙醇选择性gt;96%。

关键词：载体 铜系催化剂 醋酸异丙酯 加氢 乙醇 异丙醇

Abstract

The physiochemical properties of Cu catalysts (Cu/TiO₂, Cu/Al₂O₃, Cu/SiO₂ and Cu/ZrO₂) with different supports prepared by ammonia co-precipitation method were characterized by N₂ adsorption-desorption, XRD, H₂-TPR, H₂-TPD and NH₃-TPD. The performances of the catalysts in the hydrogenation of iso-propyl acetate to produce ethanol and iso-propanol were studied in a micro reactor. The reaction process was finally optimized used the selected catalyst. Results show that Cu/SiO₂ catalyst performs a great catalytic activity as well as the selectivity to ethanol and iso-propanol, Cu/ZrO₂ performs the best activity while the strong acid narrowed the production of ethanol, Cu/TiO₂ and Cu/Al₂O₃ showed a lower activity and selectivity to ethanol and iso-propanol. When the temperature is 290°C, the pressure is 6.0 MPa, the mole ratio of hydrogen and iso-propyl acetate is 30, and the quality of the space-time of the iso-propyl acetate is 96 g·h/mol over the Cu/SiO₂ catalyst, the conversion of iso-propyl acetate was over 96%, the selectivity of ethanol and iso-propanol was more than 95% and 96%, respectively.

Keywords: Carrier; Cu catalyst; Iso-propyl acetate; Hydrogenation; Ethanol; Iso-propanol

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 课题背景 1

1.2 乙醇 1

1.2.1 乙醇的物化性质 1

1.2.2 乙醇的合成方法 1

1.2.3 乙醇的应用 2

1.3 异丙醇 2

1.3.1 异丙醇的物化性质 2

1.3.2 异丙醇的合成方法 2

1.3.3 异丙醇的应用 3

1.4 醋酸异丙酯 3

1.4.1 醋酸异丙酯制备 3

1.4.2 醋酸异丙酯的应用 3

1.5 加氢催化剂的研究 3

1.6 总结 5

第二章 实验部分 6

2.1 实验试剂和仪器 6

2.1.1 实验气体及试剂 6

2.1.2 实验主要仪器 6

2.2 催化剂的制备 7

2.3 催化剂的评价 7

2.3.1 实验装置 7

2.3.2 反应产物的分析方法 8

2.3.3 计算方法 10

2.4 催化剂的表征 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 四种负载型催化剂性能结果 11

3.2 四种负载型催化剂表征结果 13

3.2.1 X射线衍射（XRD） 13

3.2.2 程序升温还原（H₂-TPR） 15

3.2.3 程序升温脱附（NH₃-TPD） 15

3.3 Cu/SiO₂催化剂的工艺优化 16

3.3.1 温度的影响 16

3.3.2 压力的影响 17

3.3.3 氢酯比的影响 17

3.3.4 质量空时的影响 18

4.1结论 20

4.2展望 20

参考文献 21

致谢 23

第一章 文献综述

1.1 课题背景

能源始终是人类赖以生存的基础，在全球性化石燃料发生危机之时，人们相继发现了许多能源新星，其中氢能以其具有安全、方便、廉价等优点而倍受人们青睐。

近年来，随着国内醋酸行业的不断扩张，我国已成为醋酸生产的第一大国。预计到2015年，我国的醋酸产能将突破1000万吨/年达到1135万吨/年，而届时醋酸的消费需求预计为538万吨^[1]，国内醋酸将面临严重的醋酸过剩问题，因此醋酸的合理应用就成为了工业化生产过程中急需解决的一个问题。

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