论文总字数：20160字

摘 要

本文采用溶胶凝胶法制备了一系列20%铜含量的铜系催化剂，分别考察了四种催化剂在醋酸异丙酯催化加氢制备乙醇及异丙醇中的催化性能，在此基础上研究了ZnO和K₂O助剂对催化剂在该体系中性能的影响，并优化了ZnO和K₂O的负载量，同时采用N₂吸脱附、XRD、H₂-TPR、N₂O滴定以及NH₃-TPD等技术对催化剂进行了表征，最后进行简单的动力学研究。结果表明：当Cu含量为20%（wt.）时，SiO₂的包裹作用和Cu物种的团聚作用均不明显，催化剂表现出最佳的催化活性；ZnO的添加大大地提高了Cu组分的分散性，大幅增加了催化剂的催化活性；K₂O的添加降低了催化剂的表面酸性，有效抑制了主要副产物乙酸乙酯的生成，从而提高了乙醇的选择性。当ZnO和K₂O的质量百分含量分别为8%和5%时，260℃下醋酸异丙酯的转化率高达98.8%，乙醇和异丙醇的选择性分别高达96.6%和95.2%。动力学研究得到醋酸异丙酯的消耗速率与乙醇的生成速率方程为：

关键词：Cu/SiO₂；ZnO；K₂O；醋酸异丙酯；加氢；动力学

Abstract

This article uses a series of copper-based catalyst copper content of 20% which are prepared in sol-gel method,and we investigate properties of four catalysts in the process of preparing ethanol and isopropanol through catalytic hydrogenation.On this basis we also study how the additives ZnO and K₂O affect the catalyst in the experiment and the loading of ZnO and K₂O is optimized. The catalysts were characterized by using N₂ adsorption-desorption, XRD, H₂-TPR, N₂O titration and NH₃-TPD.At last we study some simple dynamics of this experiment.The results show that when the copper content in the catalyst was 20%,the wrapping of SiO₂ and the agglomeration of Cu is not obvious,so the catalyst showed the best reactivity.The addition of ZnO greatly improves the dispersibility of the Cu and the reactivity of the catalyst.The addition of K₂O decreases the surface acidity of catalyst as well as curbs the generation of major byproduct ethyl effectively,so that the selectivity of ethanol is improved.When the mass percentage of ZnO and K₂O are respectively 8% and 5%,the isopropyl acetate conversion rate is 98.8%, and the selectivity of ethanol and isopropyl are as high as 96.6% and 95.2% respectively.The equation of isopropyl acetate consumption rate and ethanol formation rate is:

Keywords:Cu/SiO₂；ZnO；K₂O；Isopropyl acetate; hydrogenation; Dynamics

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 课题背景 1

1.2 乙醇的发展现状 1

1.2.1 乙醇的应用 1

1.2.2 乙醇的生产技术 2

1.3 酯加氢催化剂 2

1.3.1 催化剂机理 2

1.3.2 铜基催化剂 2

1.4 总结 3

第二章 实验部分 5

2.1 实验试剂和仪器 5

2.1.1 实验气体及试剂 5

2.1.2 实验主要仪器 5

2.2 催化剂的制备 6

2.3 催化剂的评价 6

2.3.1 催化剂性能评价装置 7

2.3.2 动力学实验评价装置 8

2.4 反应产物的分析方法 8

2.5 催化剂的表征 9

2.5.1 X射线衍射（XRD） 9

2.5.2 氮气吸附脱附(N₂-Adsorption Desorption) 9

2.5.3 程序升温还原（H₂-TPR） 9

2.5.4 CuO分散度的测定（N₂O氧化amp;H₂-TPR） 10

2.5.5 程序升温脱附（TPD） 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 ZnO及其含量的影响 11

3.2 K₂O及其含量的影响 12

3.3 表征结果 13

3.3.1 X射线衍射（XRD） 13

3.3.2 氮气吸附脱附(N₂-Adsorption Desorption) 14

3.3.3 程序升温还原（H₂-TPR） 15

3.3.4 程序升温脱附（NH₃-TPD） 15

3.4 动力学结果 16

3.4.1 动力学数据的实验测定 16

3.4.2 动力学模型的建立 18

3.4.3 动力学模型参数求解 19

3.4.4 动力学模型计算值与实测值的比较 20

3.4.5 动力学模型适定性判别 21

第四章 结论............................................................................................................. 22

4.1 结论 22

参考文献 23

致谢 25

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