论文总字数：17338字

摘 要

全球经济的快速增长，工业化的大力推进，环境污染问题已经迫在眉睫。近年来，半导体光催化技术在有机物降解和水处理方面获得了很大的关注。而TiO₂半导体材料具有安全无毒、性能稳定、能彻底氧化有机物而不造成二次污染等优点，这使其成为绿色环保技术研究的热点。光催化领域研究的内容是将太阳能经过半导体材料直接为化学反应提供动力。目前TiO₂光催化技术主要面临光谱响应范围窄和光量子效率低两大问题。因而，对TiO₂进行改性研究以增强其对可见光的响应能力及光催化活性具有重要意义。

本文以乙醇为溶剂，钛酸四丁酯为钛源，氢氟酸为结构导向剂，采用简单的溶剂热法在一定条件下成功合成出F修饰的蓝色TiO₂纳米材料，通过 XRD、FT-IR、UV-Vis漫反射光谱等表征方法研究了合成条件如氢氟酸加入量、水热时间等对蓝色TiO₂材料结构的影响。以亚甲基蓝（MB）为模型污染物来考察所合成材料的光催化性能。研究表明F修饰蓝色TiO₂纳米材料具有较好的光催化性能。

关键词：氢氟酸 蓝色 二氧化钛 光催化

Research on the Preparation of Blue Titanium Dioxide Nanomaterials with F and their Photocatalytic Applications

Abstract

With the rapid growth of the global economy，the vigorously promoting of industrialization，the issue of environmental pollution has been increasingly serious. In recent years, the semiconductor photocatalysis degradation and water treatment has aroused people’s great concern, among which TiO₂ semiconductor material has been studied widely because of its non-toxic, high thermal stability, strong oxidation and without causing secondary pollution. The field of solar photocatalysis is a study on directly transforming solar energy to chemical energy which can force chemical reactions occur. However, TiO₂ photocatalytic technology is currently facing two major two problems: narrow spectral response and low quantum efficiency. Therefore, considerable efforts have been made during the past decades aimed at obtaining visible-light-active materials through chemical modification of TiO_2.

The TiO₂ blue nanomaterial has been successfully synthesized via solvothermal method with tetrabutyl titanate as titanium precursor, hydrogen fluoride as Structure-directing agent, ethanol as solvent. The relationship of synthetic conditions and structure of catalysts was established by using various techniques, such as X-ray diffractometer (XRD), UV-vis diffuse reflectance spectras, Fourier Transform Infrared Spectrometer (FT-IR).  Their photocatalytic efficiency were studied toward removal of Methylene blue as a model organic pollutant from the textile industry. The results showed that the TiO₂ blue nanomaterial with F has great Photocatalitic activity.

Key Words: Hydrogen Fluoride; Blue; Titanium Dioxide; Photocatalysis

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 二氧化钛晶体结构 2

1.3 二氧化钛制备方法 2

1.3.1 水热法 2

1.3.2 溶剂热法 2

1.3.3 溶胶-凝胶法 3

1.3.4 微乳液法 3

1.3.5 其它方法 3

1.4 二氧化钛光催化反应机理 3

1.5 二氧化钛的改性 5

1.5.1 半导体复合 5

1.5.2 贵金属沉积 5

1.5.3 离子掺杂 6

1.6 论文选题及研究思路 6

第二章 蓝色二氧化钛的合成及光催化性能的研究 7

2.1 引言 7

2.2 实验部分 7

2.2.1 实验试剂 7

2.2.2 实验仪器 8

2.2.3 材料制备过程 8

2.2.4 材料催化性能测试 9

2.2.5 材料表征方法 9

第三章 实验结果与讨论 12

3.1 合成条件对F修饰蓝色TiO₂结构及其光催化性能的影响 12

3.1.1 不同HF添加量的影响 12

3.1.2 不同水热时间的影响 15

3.2 合成条件对F修饰蓝色TiO₂光催化性能的影响 18

第四章 结论 20

参考文献 21

致 谢 24

第一章 文献综述

1.1 引言

在这样一个工业化大力发展的时代，世界经济蓬勃发展。与此同时，能源短缺和环境污染也成为世界各国所面临的两大难题。各国通过寻求清洁能源以调节能源结构，改变“高投入，高消耗，高污染”式的粗放型经济增长，实现“提高效益，节约资源，减少污染”为特征的经济增长。如今太阳能、地热能、风能、海洋能、生物质能等新能源，相比较于煤、石油等传统能源具有可再生优势且对环境污染相对较小，对各国能源短缺和环境污染不失为一种解决方法。1972年日本东京大学Fujishim和Honda教授发现了TiO₂半导体单晶电极的光解水产氢现象，自此，半导体催化技术在催化研究领域备受关注^[1]。半导体TiO₂ 具有较好的稳定性且价格低廉，被广泛的应用于光解水制氢、太阳能电池、光降解有机污染物等。

相比硫化镉、硫化锌、碳化硅等半导体材料^[2,3]，二氧化钛半导体材料凭借其高效率、低能耗、无毒等优点，已成为科研工作者的研究热点^[4-8]。然而，二氧化钛在应用中仍存在一些缺点，例如：3.2eV的禁带宽度，限制了它对可见光吸收的选择性，它只能吸收波长较短的紫外光（λlt;387nm），而太阳光中的紫外光含量又相对较少，仅有5%，这就导致太阳光的利用率大打折扣。

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