论文总字数：17069字

摘 要

水体砷（As）污染是一个全球性环境问题，砷在水体中一般以三价（As(III)）和五价（As(V)）的形式存在，其中As(III)的毒性比As(V)更强。ZIF-8具有比表面积大，热稳定性和化学稳定性强的特点，可应用于大多数环境下含砷废水的吸附。有研究表明吸附剂的比表面积越大，吸附性越强，而利用有机胺改性ZIF-8可以进一步增加其比表面积，增强其吸附性能。

使用液相扩散法合成ZIF-8，并向液相中加入不同含量的乙二胺（1 mL和2 mL）改性，运用XRD、SEM、BET进行表征。结果表明，乙二胺的加入在一定程度上改变了ZIF-8的晶体形貌，增加了材料的比表面积。之后对ZIF-8除砷的实验影响条件如反应浓度和酸碱度进行研究探讨。结果表明，在改性ZIF-8与砷液固液比0.04 g/L、pH=7、初始砷浓度2 mg/L的条件下，2 mL改性ZIF-8对As (III)和As(V)吸附效果最好。

关键词：金属有机骨架材料 乙二胺改性 ZIF-8 砷吸附

ABSTRACT

Arsenic contamination is a worldwide environmental problem, it generally exists in the form of As(III) and As(V) in water, and As(III) is more toxic compared with As(V). According to literature reviews, ZIF-8 metal-organic-framework was selected as adsorbent for arsenic-removal due to the merits of large surface area, high thermal stability and chemical stability. Researches have shown that, adsorption performance of adsorbent is related to its specific surface area, and the adsorption ability increases with the increasing surface area.

ZIF-8 was prepared by liquid phase diffusion method, with different content of ethylenediamine(1 mL and 2 mL）as the modifier agent, and the resultant products were characterized by XRD, SEM, and BET. The results showed that the morphology of ZIF-8 could be changed with the addition of ethylenediamine, and the corresponding specific surface area was also increased. The ZIF-8 was applied for the removal of arsenic(III and V) in water, the effects of concentration of arsenic(III and V）, and the pH of the solution were investigated. The results showed that the adsorption capacity of the 2 mL modified ZIF-8 to As(III)and As(V)was the best, according to the condition that the dosage was 0.04 g/L, pH=7, and the initial concentration of arsenic(III and V) was 2.0 mg/L.

KEY WORDS：Metal organic framework materials; Ethylene diamine modified; ZIF-8; Arsenic adsorption

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 前言 1

1.1 研究背景 1

1.2 水体中砷的去除 2

1.2.1 混凝除砷技术 2

1.2.2 离子交换除砷技术 2

1.2.3 高分子粘合剂与滤膜分离技术 3

1.2.4 吸附法 4

1.2.5 化学沉淀法 4

1.2.6 光催化氧化法 5

1.3 ZIF-8材料概述 5

1.3.1 ZIF-8的结构与特点 5

1.3.2 ZIF-8的合成方法 6

1.3.2.1 溶剂热法 6

1.3.2.2 液相扩散法 7

1.3.2.3 超声波法和微波法 7

1.3.2.4 其他合成方法 7

1.4 研究方法和内容 8

第二章 ZIF-8的制备与表征 9

2.1 试剂与设备 9

2.2 ZIF-8和乙二胺改性ZIF-8的制备 10

2.3 ZIF-8和改性ZIF-8的表征 11

2.3.1 XRD谱图分析 11

2.3.2 SEM分析 12

2.3.3 BET分析 13

2.4 小结 14

第三章 ZIF-8吸附砷的研究 15

3.1试剂与设备 15

3.2 乙二胺改性ZIF-8对砷的吸附研究 15

3.3 砷溶液初始浓度对乙二胺改性ZIF-8的吸附研究 16

3.4 pH对乙二胺改性ZIF-8的吸附性能研究 16

3.5小结 17

第四章 结果与展望 18

4.1 结果 18

4.2 展望 18

参考文献 19

致 谢 22

第一章 前言

1.1 研究背景

元素砷对人和生物不具有毒性，而砷的化合物都具有一定的毒性。并且三价砷对人体的危害比五价砷高得多^[1]。在自然界之中，砷的最主要存在方式是硫化砷。若是长时间饮用含砷的水，砷将逐渐在人体内蓄积，引起慢性中毒^[2-3]。

砷污染的来源有两种类型：自然和人为因素，自然因素主要是包括地震、岩石风化、熔岩等，使固定在岩石或者矿物中的砷经过氧化还原反应进入到了水或土壤中^[4-5]。人为的污染包括开采砷矿（砷黄铁矿，金矿的冶炼导致砷废气和废物排入生态循环体系的形式），使用含砷的农药。

据报道，通过各类渠道进入到水中的砷，全球每年约11万吨^[6]，由于大量使用砷，许多工业生产会产生大量超标的砷废水。因此，如何除去工业废水中的砷和生活饮用水中的砷是一个关乎民生的重要问题。

在全球许多区域中存在水体砷污染，饮用砷污染的地下水会导致这种疾病，例如：皮肤癌，膀胱癌，肺癌等癌症和许多其它的健康问题。砷广泛用于生产半导体、硬化合金、杀虫除草剂、木材防腐剂和饲料添加剂，这些人类活动产生的大量砷被排放到环境中。因此，砷污染地下水已经成为了一个全球关注的问题，许多国家和地区已经将饮用水标准中砷的最大允许浓度由50 μg/L降低到10 μg/L^[7]。

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