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摘 要

四溴双酚A作为阻燃剂应用范围十分广泛，由于具有持久性、高毒性和难降解等特点，因此被认为是一种严重危害人类健康的内分泌干扰物。生物电化学系统是一种废水资源化技术，在处理难降解有机物的同时能够产电。本文探讨了四溴双酚A对生物电化学系统性能的影响并研究了四溴双酚A在生物电化学系统中的降解效果，归纳实验得到以下结果：

1）研究四溴双酚A对生物电化学系统的影响得知，当四溴双酚A浓度为75 μg/L，生物电化学系统性能最好，最大功率密度为562.6 mW/m²，库伦效率为6.32%。

2）研究生物电化学系统对四溴双酚A降解效率的影响可得，在生物电化学系统中，四溴双酚A的去除率达到了80%以上，同时，四溴双酚A的半衰期随着浓度的升高而降低，最短和最长的半衰期分别为13.5 h^-1和35.9 h^-1。

关键词：四溴双酚A 共代谢 生物电化学系统

The effect of substrate of tetrabromobisphenol A on the performance of the Bioelectrochemical System

ABSTRACT

Tetrabromobisphenol A is widely used as a flame retardant. Due to its persistence, high toxicity and refractory, it is an endocrine disruptor which is serious harm to human health. The bioelectrochemical system is a kind of waste water resource technology, which can produce electricity simultaneously. In this paper, the effect of tetrabromobisphenol A on the performance of the bioelectrochemical system was investigated and the degradation effect of the tetrabromobisphenol A in the bioelectrochemical system was studied, experimental results are as follows:

1) Studying the effect of tetrabromobisphenol A on the bioelectrochemical system and The bioelectrochemical system got better performance, maximum power density and Coulomb efficiency were 562.6 mW/m² and 6.32% respectively when the concentration of TBBPA was 75 μg/L.

2) Studying the effect of the bioelectrochemical system on the degradation efficiency of tetrabromobisphenol A, the removal rates of TBBPA were more than 80%. At the same time, the half-life of tetrabromobisphenol A was decreased with the increase of the concentration, the shortest and longest half-life were 13.5 h^-1 and 35.9 h^-1, respectively.

Keywords: tetrabromobisphenol A; co-metabolic; bioelectrochemical system

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 概论 1

1.1 四溴双酚A介绍 1

1.2 生物电化学系统介绍 2

1.2.1 生物电化学系统的基本结构 2

1.2.2 生物电化学系统基本原理 3

1.3 底物对生物电化学系统性能的影响 5

1.3.1 底物的种类 5

1.3.2 生物电化学系统底物研究展望 7

1.4 关于本论文 7

1.4.1 本论文的主要研究内容 7

1.4.2 本论文研究的目的与意义 7

第二章 材料和方法 9

2.1 生物电化学系统的构建 9

2.2 生物电化学系统的启动 9

2.3 实验方法 10

2.4 分析方法 11

2.4.1 水样检测 11

2.4.2 电化学分析 12

2.5 计算方法 13

第三章 结果与讨论 15

3.1 产电性能分析 15

3.2 循环伏安分析 17

3.3 库伦效率分析 18

3.4 四溴双酚A的生物降解分析 19

第四章 结论与展望 22

4.1 结论 22

4.2 展望 22

参考文献 24

致谢 26

第一章 概论

1.1 四溴双酚A介绍

四溴双酚A（Tetrabromobisphenol A，TBBPA）白色粉末，作为一种芳香族化合物，可由双酚A（BPA）溴化制得，其分子式为C₁₅H₁₂Br₄O₂，溴含量达58.5%，熔点为184℃，沸点为316℃，结构式如图1-1所示。在室温下，四溴双酚A具有热稳定性和较高脂溶性的特点，还具有较大的辛醇-水分配系数^[1]。溶解度会随着水体酸度变化而变化，且极易溶于甲醇、丙酮等有机溶剂，也可溶于氢氧化钠水溶液。

图1-1 四溴双酚A结构式

四溴双酚A是目前世界上年产量最大的溴系阻燃剂，其作为反应型阻燃剂，广泛应用于环氧树脂、酚醛树脂、聚酯树脂等产品中；作为中间体又可以合成高分子量和高性能的溴系阻燃剂（BFRs），同时它作为添加型阻燃剂可以用于含高抗冲聚苯乙烯（HIPS）和丁二烯苯乙烯树脂（ABS）的塑料中 ^[2^]。

四溴双酚A通过共价键与聚合物结合，但聚合反应不完全，未结合部位容易释放到环境中，通过水、大气、生物体等环境介质进行远距离迁移，以致于四溴双酚A在环境中普遍存在^[3^]。由于四溴双酚A具有难以降解并且能够长期积累等一些特殊的稳定的化学性质，导致它可以长久存在于环境中，并且易于富集在生物体内。

据研究，四溴双酚A对啮齿类动物的毒性相对较低，但它对藻类、尤其是鱼类等水生生物却表现出较强的急性毒性，会干扰其甲状腺动态平衡，致使内分泌系统失衡。四溴双酚A还会使鱼类出现体表变色、游动异常、繁殖能力降低、成活率及生长情况降低等现象^[4]。有研究表明，四溴双酚A可以作为免疫毒素，促进血细胞对大肠杆菌的杀灭作用；可以破坏线粒体，抑制细胞色素的活性；改变生物膜渗透性，造成红血球溶解；同时具有强甲状腺激素干扰活性，干扰内分泌系统^[5]。因此四溴双酚A被认为是一种潜在的持久性有机污染物。

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