论文总字数：21016字

摘 要

茶在中国有着悠久的历史，茶文化在中国源远流长。我们在品茶的同时，也发现了茶叶的大罐包装携带不方便以及泡的时间久香气散发不出来等问题。由此，速溶茶的出现给人们带来了新的思考。如今，各式各样的速溶茶不断兴起，但是也出现了一些问题：速溶茶的加工过程通常是高温处理，热浓缩，真空干燥等方法，这些程序极易导致速溶茶的芳香烃的挥发。如何保留住速溶茶的香气，芳香物质的回收利用是本文讨论的重点。

由此，研制新的膜分离技术为速溶茶打开了新思路。膜分离已成为解决人类面临的资源和环境问题等巨大挑战的先进技术。与传统的分离方法相比，膜分离是一种节能，环保的技术。此方法不仅占用空间小，而且可以连续运行。理想的膜通过控制，可以提供更高的通量，更高的选择性和更高的稳定性孔径和形状。

石墨烯是一种众所周知的二维性材料，它独特的单原子厚度结构使它具有卓越的电学、机械和热学性能。石墨烯及其衍生物例如氧化石墨烯，因其具有不同层状结构和可调的物理化学性质，如今已经成为分离膜的新兴产业。石墨烯基膜现在已经被证实可以用于净化水和气体分子，这一性质在过去几年引起了巨大的反响。

本文制备了石墨烯杂化膜，并对其渗透汽化分离乙醇的性能进行了研究。从膜的表征、拉曼光谱测定、XRD光谱测定来分析石墨烯膜的特点，在此基础上，利用自制的杂化膜采用乙醇-水体系对实际红茶提取液进行渗透汽化分离实验。分析处理前后原料中的挥发性芳烃含量，验证了渗透汽化膜分离技术在红茶芳烃分离富集应用中的可行性。

关键词：渗透汽化 速溶红茶 石墨烯 TNGNP/PDMS杂化膜 分离

ABSTRACT

Tea has a long history in China and tea culture has a long history in China. While we were tasting tea, we also found that the large cans of tea were inconvenient to carry and the time when the tea was soaked did not come out. As a result, the appearance of instant tea has brought new thinking to people. Nowadays, a variety of instant teas are emerging, but there are also some problems. The processing of instant tea is usually high-temperature processing, heat concentration, vacuum drying, etc. These procedures can easily lead to the volatilization of aromatic hydrocarbons in instant tea. How to retain the aroma of instant tea, aromatic material recycling is the focus of this article.

Thus, the development of a new membrane separation technology opens up new ideas for instant tea. Membrane separation has become a state-of-the-art technology that solves the enormous challenges faced by humans such as resources and environmental issues. Compared with traditional separation methods, membrane separation is an energy-saving and environmentally friendly technology. This method not only takes up less space, but also can run continuously. The ideal membrane is controlled to provide higher flux, higher selectivity and higher stability of aperture and shape.

Graphene is a well-known two-dimensional material. Its unique single-atom-thickness structure gives it excellent electrical, mechanical, and thermal properties. Graphene and its derivatives, such as graphene oxide, have now become emerging industries for separation membranes due to their different layered structures and adjustable physical and chemical properties. Graphene-based membranes have now been proven to be used to purify water and gas molecules, a property that has caused tremendous repercussions in the past few years.

In this paper, graphene hybrid membranes were prepared and the pervaporation separation of ethanol was studied. The characteristics of the graphene membrane were analyzed from the characterization of the membrane, Raman spectroscopy, and XRD spectrometry. On this basis, the self-made hybrid membrane was subjected to pervaporation separation experiments using an ethanol-water system for the actual black tea extract. The volatile aromatic content in the raw materials before and after the treatment was analyzed to verify the feasibility of the pervaporation membrane separation technology in the separation and enrichment of black tea aromatics.

KEYWORDS: pervaporation; instant black tea; graphene; TNGNP/PDMS hybrid membrane; separation

目 录

第一章 文献综述 1

1.1速溶茶的概述 1

1.1.1速溶茶的定义 1

1.1.2速溶茶的改善点 1

1.1.3 如何改善速溶茶 1

1.2.石墨烯的概述 1

1.2.1石墨烯的性能 1

1.2.2石墨烯/PDMS杂化膜的特点 1

1.2.3石墨烯/PDMS杂化膜的分离效果 2

1.2.4石墨烯/PDMS杂化膜在速溶红茶特征芳香物中的应用 2

1.3 本文的研究目的、意义及主要内容 3

1.3.1研究目的和意义 3

1.3.2主要研究内容 3

1.3.3研究方案和实验方法 3

第二章 渗透汽化杂化膜的制备、表征及性能评价 5

2.1实验材料 5

2.1.1主要试剂 5

2.1.2主要实验仪器 6

2.2实验方法 6

2.2.1 TNGNP/PDMS杂化膜的制备 6

2.2.2 TNGNP/PDMS膜的表征 7

2.2.3 渗透汽化实验装置 7

2.2.4 渗透汽化性能计算方法 7

2.2.5 乙醇-水体系渗透汽化性能评价 8

第三章 实验结果与讨论 9

3.1 PDMS/PVDF膜的结构表征 9

3.1.1 SEM 9

3.1.2 接触角（Contact angle） 10

3.1.3 拉曼光谱分析 10

3.1.4 XRD图谱分析 12

3.2 自制TNGNP/PDMS杂化膜在乙醇-水体系中的渗透汽化性能 13

3.3 本章小结 15

第四章 结论与展望 17

4.1结论 17

4.2展望 17

致 谢 22

第一章 文献综述

1.1速溶茶

1.1.1速溶茶的组成

制成速溶茶的原料来源广泛，不仅可以把直接采摘的新鲜茶叶作为原料，也可以将加工好的半成品茶叶作为原料。在快速发展的现代化社会，速溶茶快速发展，主要品种有：速溶红茶、速溶绿茶、速溶乌龙茶等等。造成这些速溶茶风味的一个重要原因就是其中的挥发性芳香挥发物（Volatile fragrant compounds, VFCs）的组成和含量。^[1]

1.1.2如何改善速溶茶的制取技术

直接采摘的新鲜茶叶中，已被识别的速溶茶芳香成分已达三百多种^[2]，其中含有酯类、醇类、酮类、酚类、醛类、酸类等多种成分。但是茶叶通过发酵制备红茶的过程中会发生一系列的氧化和水解反应，形成的香气物质比绿茶更为丰富，因此速溶红茶生产过程中VFCs的损失尤为严重，对速溶红茶产品的风味品质影响巨大^[3,4,5]，所以研究有效的芳烃修复技术和芳香提取物迫在眉睫。

1.1.3 调整速溶茶的香气回收值

针对上述问题，本文将自行制备石墨烯/PDMS纳米杂化复合膜，并考察其对乙醇-水体系等3种茶叶特征芳香成分的分离效果。在此基础上，以实际红茶提取液为对象，测试自制石墨烯/PDMS纳米杂化复合膜的应用性能，为渗透汽化分离技术在红茶挥发性芳香物分离中的应用奠定技术基础。

1.2.石墨烯

1.2.1石墨烯的特性

石墨烯是一种众所周知的二维性材料，它独特的单原子厚度结构使它具有卓越的电学、机械和热学性能。这几年来，石墨烯凭借这些特性而受到关注^[6,7]。凭借其具有较强机械性、较高稳定性和其自身较大的纵横比等优势，石墨烯已作为填充物制备高分子-无机杂化膜用于多种分离过程^[8]。

1.2.2石墨烯/PDMS杂化膜的特点

将石墨烯引入聚酰亚胺膜主体制备燃料电池质子交换膜，发现与空白膜相比，质子传导率发生明显提高，可能原因为石墨烯在膜内构建了质子连续传递通道^[6].

将石墨烯引入聚砜膜制备超滤膜，发现与聚砜空白膜相比，其水通量提高了 21 倍。原因为石墨烯的填充在膜内创造了更多的孔隙率^[9,10]。

将石墨烯引入聚乙烯醇（PVA）膜中制备渗透蒸发膜，在芳香烃/脂肪烃的分离过程中，与 PVA 空白膜相比，其展现了更高的选择性^[11]，原因为石墨烯与高分子的相容性形成了适宜的高分子-无机界面，同时由于石墨烯对目标渗透物的亲和力促进了渗透物在膜内的扩散^[12,13]。因此，可以推断石墨烯的引入可有效地调控高分子主体结构。

此外，由于石墨烯表面存在大量的共轭 π 键，石墨烯也被证明通过 π-π 相互作用，可有效吸附汽油中含硫杂环化合物（噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩等）^{[14, 15]}。通过填充无机材料制备高分子-无机杂化膜用于提升渗透蒸发汽油脱硫性能的工作已取得一定进展。可以预期将石墨烯引入高分子中制备杂化膜用于渗透蒸发的醇水分离，有可能实现芳香物分离性能的提升^[16]。

1.2.3石墨烯/PDMS杂化膜的分离效果

采用PVDF为底膜，在底膜上面涂抹不同浓度的石墨烯粒子，通过扫描电子显微镜的方法来观察石墨烯杂化膜的表面结构及断面^[17,18,19]。然后再使用接触角分析仪来判断杂化膜的疏水性，并研究其对乙醇-水体系的分离性能。

1.2.4石墨烯/PDMS杂化膜在速溶红茶特征芳香物中的应用

在乙醇-水体系中，分析速溶红茶提取液中的挥发性芳香物，并将自制石墨烯/PDMS纳米杂化复合膜应用于红茶提取液体系中^[3,4]，研究三种特征性芳香物在实际体系中的渗透汽化分离性能。

总之，近年来的大量研究表明石墨烯基膜显示出非凡的渗透特性，打开了超快速和高度选择性地输送水，气体和一些特定小分子的大门。独特的一个原子厚的结构和优良的性能承诺纳米多孔石墨烯层作为精确的分子筛。尽管如此，石墨烯的轻便和大面积穿孔仍然是一个技术难题。含氧基团和大规模生产的字符，GO纳米片可以很容易地组装成层压板或掺入聚合物或无机物作为复合材料^[14,20]。得到的GO基膜表现出非凡的用于水净化的水流增强作用和优异的气体分离性能，超越了常规膜的性能限制。通过对传输机制的深入了解，石墨烯膜的层间通道，选择性空穴/缺陷和功能团体被认为是控制分子运输行为的三个关键因素^[21,22,23]。

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