论文总字数：15238字

摘 要

环氧环己烷是一种带香味的无色或淡黄色液体，是一种重要的有机化工中间体。目前有多种方法合成环氧环己烷，有H₂O₂法、电化学合成法、分子氧化法等手段。在传统工业中主要用次氯酸氧化法，但该方法产生的废水较多，容易造成严重的环境污染。近现代以来，人们开始使用H₂O₂做氧化剂，以含钛分子筛为催化剂合成各类环氧化物。使用H₂O₂做氧化剂最大意义在于对于环境的保护，随着环境保护意识的提高及绿色化学概念的推广，双氧水法将越来越体现出其价值。本文着重从MFI-纳米沸石分子筛出发，以低浓度双氧水为氧源，开发环氧环己烷催化合成的新工艺。

本文选取TS-1纳米沸石分子筛。以TS-1为催化剂，H₂O₂与环己烯为底物催化氧化合成环氧环己烷，实验中采用单因素考察，重点考察了催化剂的浓度、反应温度、烯氧的摩尔比例、反应时间及溶剂含量对催化反应的影响。结果显示，环己烯的催化效率及环氧环己烷的选择性随着溶剂用量的增加而增加。进一步的正交试验分析了各个因素对催化反应的影响，找出最优化的工艺条件。

关键词：环氧环己烷、MFI纳米沸石分子筛、TS-1纳米沸石分子筛、H₂O₂氧化剂

Preparation of MFI-type zeolite nano and its application in olefin epoxidation reactions

Abstract

Epoxycyclohexane is a colorless or pale yellow liquid with a flavor, an important organic chemical intermediates. There are several ways to synthesize epoxy cyclohexane, hydrogen peroxide has the means, electrochemical synthesis, molecular oxidation method. In traditional industries mainly used hypochlorite oxidation method, but this method of wastewater generated more likely to cause serious environmental pollution. Since modern times, people start using H₂O₂ as oxidant, titanium-containing molecular sieve catalyst synthesis of various types of epoxides. Using H₂O₂ as oxidant greatest significance lies in the protection of the environment, with the promotion of environmental awareness and enhance the concept of green chemistry, hydrogen peroxide method will increasingly reflect its value. This article focuses on MFI-nano zeolite starting to low concentrations of hydrogen peroxide as an oxygen source, developers Epoxycyclohexane catalytic synthesis of new technology.

Paper selected zeolite TS-1 nanometer. With TS-1 catalyst, H₂O₂ and cyclohexene as substrate catalytic oxidation synthesis of epoxy cyclohexane. Single factor used in the experiment, the emphasis on the catalyst concentration, reaction temperature, the molar ratio of alkylene oxide, reaction time and solvent content of the catalytic reaction. The results show that the catalytic efficiency and selectivity of cyclohexene oxide cyclohexene increases the amount of solvent increases. Further analysis of orthogonal test various factors affecting the catalytic reaction, to identify the optimal process conditions.

Key Words: Epoxycyclohexane；MFI zeolite nano；TS-1 zeolite nano；H₂O₂ oxidant

目 录

第一章 文献综述 1

1.1 环己烯与环氧环己烷的物化性质 1

1.2 环氧环己烷的用途 1

1.2.1生产农药杀虫剂 1

1.2.2 生产环氧树脂固化剂 2

1.2.3 阻燃剂 2

1.2.4 乙二醛 3

1.2.5 光敏涂料 3

1.2.6 生产增塑剂 3

1.3 环氧环己烷的合成方法 4

1.3.1 电化学合成法 4

1.3.2 以过氧化氢为氧源制备环氧化物 4

1.3.3 以次氯酸为氧源的环氧化反应 5

1.3.4 有机过氧化物体系 7

1.3.5 分子氧体系 8

1.4 硅钛分子筛的发展 8

1.4.1 TS-1分子筛的制备方法 9

第二章 TS-1催化环己烯环氧化反应 10

2.1 引言 10

2.2 实验部分 10

2.2.1 实验原料 10

2.2.2 实验设备与仪器 11

2.2.3实验流程 11

2.3 分析方法 12

2.3.1气相色谱法 12

2.3.2 数据处理 12

2.4 单因素实验 13

2.4.1 溶剂的选择 13

2.4.2 催化剂用量对反应的影响 13

2.4.3 环己烯与 H₂O₂摩尔比对反应的影响 14

2.4.4 反应温度对反应的影响 15

2.4.5 反应时间对反应的影响 16

2.4.6 溶剂用量对反应的影响 17

2.5 实验结果及分析 17

2.6 本章小结 18

第三章 催化机理的研究 20

3.1 引言 20

3.2 气质联用定性分析 20

3.3 反应过程分析 21

3.3.1 反应产物分析 21

3.3.2 催化剂活性成分催化机理研究 22

3.4 本章小结 24

参考文献 25

致谢 27

第一章 文献综述

1.1 环己烯与环氧环己烷的物化性质

环己烯（cyclohexene）：无色透明液体，有特殊刺激性气味。不溶于水，溶于乙醇、醚。主要用于有机合成、油类萃取及用作溶剂。外观与性状：无色液体，有特殊刺激性气味。熔点为-103.5℃，沸点 83℃。有机合成原料，如合成环己酮、苯酚、聚环烯树脂、氯代环己烷、橡胶助剂、环己醇原料等，另外还可用作催化剂溶剂和石油萃取剂，高辛烷值汽油稳定剂。

请支付后下载全文，论文总字数：15238字