Pd/CeO2可见光催化碘苯类化合物的氰基化过程的探索任务书
2020-05-28 07:02:44
1. 毕业设计(论文)的内容和要求
光照射下的金、银、铜等金属纳米粒子,因在可见光区域具有强烈的局部表面等离子体共振效应(lspr)而具有很好的光吸收能力,在吸收光能之后,金属表面的自由电子的发生集体震荡,从而产生富能量的光激发电子,进而可以增强催化剂的催化活性,通过电子的转移催化一系列有机合成反应,因此负载型金、银、铜纳米颗粒近年来在绿色光催化有机合成领域成为了一个非常热门和扩展迅速的课题[1][2]。但相比较于在可见光区域不具有表面等离子体共振效应的过渡金属(pd、pt、rh、ir)催化的有机反应,这些具有lspr的金属催化剂的应用范围还是相对狭小。因此,研究在可见光区不具有lspr的金属负载光催化剂在条件温和的光照条件下高活性催化有机合成反应具有重大的意义。最新的研究表明,在可见光照射下,pd等过渡金属因为内层价带电子受光激发发生带间跃迁,进入了具有更高能量的导带,因此也表现出良好的光吸收能力。而受激发的具有高能量的电子克服能量势垒进入吸附在催化剂表面的反应物分子的空轨道内,进而高活性的催化一系列有机合成反应。[3]
芳香腈在医药、农药、染料、除草剂、杀虫剂和天然产物等领域都是应用广泛的重要结构,[4][5]而且作为在有机合成中一种重要的功能化取代,氰基可以很简单的转化成苯甲酸/酯类、胺类、酰胺类、醛、含氮杂环化合物等结构。[6]-[9]因此,很多合成取代芳腈的方法得到了研究和发展。但据查文献所知,绝大多数的方法都得在100oc以上的高温获使用剧毒的氰源进行产物合成,在能源利用和安全环保方面都有着很大的缺陷,因此探索一条能源利用率高,洁净环保的合成方法是迫切的需求。本论文采用芳碘化物为原料,无毒的亚铁氰化钾为氰源,在温和的光照射下,使用负载型贵金属光催化剂催化实现该反应。该反应使用绿色、环保、低能耗的光催化条件以及无毒氰源,大大降低了反应的成本,简化了试验操作,对反应机理做出了探讨,实现了高效的能源利用以及安全环保,有很大的研究意义。
1. 文献查阅
2. 参考文献
[1] ke, x. b.; zhang, x. g.; zhao, j.; sarina, s.; john, b.; zhu, h. y. green. chem. 2013, 15, 236-244.
[2] sarina, s.; eric, r. w.; zhu, h. y. green. chem. 2013, 15, 1814-1833.
[3] sarina, s.; zhu, h. y.; xiao, q.; jaatinen, e.; jia, j. f.; huang,y. m.; zheng, z. f.; wu, h. s. angew. chem. int. ed. 2014, 53, 2935-2940.
3. 毕业设计(论文)进程安排
12.2~12.26 |
学生选题,任务书下达,开始指导学生查阅文献,完成开题前期工作 |
12.27~1.15 |
广泛阅读文献,完成外文翻译和开题报告等工作,组织开题论证和初期检查工作 |
2.20~2.24 |
设计实验方案,准备实验材料 |
2.25~2.29 |
合成出Pd/CeO2等负载型贵金属纳米颗粒光催化剂 |
3.1~3.5 |
催化剂的表征以及表征数据的处理与分析 |
3.6~4.6 |
进行可见光催化碘苯类化合物的氰基化反应的各项研究工作 |
4.7~6.7 |
处理和分析实验数据,完成毕业论文的撰写、修改、成文装订等工作 |
6.8~6.14 |
论文答辩 |