基于钴中心的质子还原分子催化剂文献综述
2020-05-31 20:48:49
1.引言
随着时代的发展,人类对能源的需求量越来越多,这导致了地层中储存的化石燃料加速消失殆尽。据报道,2008年全球能源使用量已达到5.32#215;1020J,其中化石燃料的使用占到84%。当今,化石燃料的消耗速度要远高于其生成速度[1],在不久的未来,世界人口越来越多,这必然将导致燃料匮乏,世界能源将出现空洞。另外,使用化石燃料导致了对生态环境的严重破坏。因此,寻找高效、清洁、可再生、易于储存的能源替代品迫在眉睫。
太阳能是一种清洁、可持续的能源,利用太阳聚变释放的能量,可以完全满足人类生活生产的需求。将太阳能转化为直接能源的方法大概有这几种:一、利用光伏设备(photovoltaic, PV)直接将光能转换为电能;二、利用植物光合作用产生的植物和农作物副产品合成生物燃料;三、利用光热设备,将光能转化成热能;四、人工模拟光合作用。其中,利用太阳光驱动水裂解释放氧气和氢气是研宄的主要方向[2]。
人工光合作用[3-5]受自然光合作用启发,利用光能在催化剂作用下,将水分解成O2和H2。目前该研究的重点在于研制出高效、廉价的超分子器件。该器件的核心部分是光电转化催化剂。先前的催化剂主要是贵金属基(例如Pt,Pd和Rh)络合物[6-12]。但贵金属有限的储量不利于其大规模应用。从长期发展来看,用于大规模氢气生产的催化剂应该依靠廉价的金属而不是贵金属[13]。Lehn和同事在20世纪80年代研究了基于钴胺肟的均相光化学制氢[14];最近,Artero及其同事研究钌或铱发色团与钴肟催化剂配位的超分子器件,用于光化学氢生成,取得成效[15-16]。
2.钴催化剂的发展趋势
2.1钴催化剂的种类
基于钴的催化剂大多数是大环配合物。
(1) 重氮二烯类大环钴配合物(如图1)
(2)卟啉衍生物类钴催化剂(如图2)
这种催化剂是相当稳定的催化剂,且容易吸附在电极表面。