摘 要

随着社会的不断发展，污染的加剧，人们受各种离子的污染变得日益严重，这迫使我们找到一个能解决离子污染这个问题的方法。本论文主要介绍了腺嘌呤功能化前驱体的合成以及以共缩聚法合成前腺嘌呤功能化介孔材料，此外还有对离子进行荧光识别性能进行研究。主要内容如下：

以腺嘌呤为原料，在无水的条件下腺嘌呤直接与3-异氰酸酯基丙基三乙氧基硅烷反应，得到腺嘌呤有机硅前驱体并且通过重结晶的手段获得纯净的产物并且产物通过¹H NMR、ESI-MS和红外确认了结构。

共缩聚是合成材料的方法，能将腺嘌呤固定在孔道之内。在酸性条件下，利用腺嘌呤的有机硅前驱体作有机硅源和无机硅源正硅酸四乙酯通过有机与无机硅源的水解和缩聚反应，且在模板剂P123的作用下合成新型功能化介孔硅材料。通过FTIR、XRD和N₂吸附-脱附等手段来确认其材料结构，且根据孔径分布、比表面积和孔体积等数据显示出有机硅前驱体的含量与材料孔道结构有关。

本文研究了腺嘌呤功能化的介孔材料的荧光性能，不同比例的材料具有不同的荧光强度，并且证实了15%材料相比较于其他材料有较高的荧光强度；并且发现该材料对Mg² 有具有良好的选择性，并且相比较于其他离子荧光强度有一倍以上的提升。

关键词：有机硅 腺嘌呤 介孔材料 荧光检测 离子识别

ABSTRACT

This paper mainly introduces the functionalization of synthesizing adenine precursor and use the co-condensation method for the synthesis of adenine functionalized mesoporous materials,in addition that the performance of fluorescence recognition research. The main contents are following:

Adenine organosilica precursor was synthesized in this paper. With adenine as raw material, under the condition of no water, adenine directly reacts with 3-isocyanatepropyltriethoxysilane and get adenine organosilica precursor. It uses the recrystallization method to obtain the pure product and product was confirmed structure by ¹H NMR, ESI-MS and FTIR.

In this paper, the materials were synthesized by co-condensation and adenine was fixed in the channel. Under acid condition, mixing adenine organosilica precursor as a organosilica recourse and ethyl orthosilicate as the inorganic silicon by co-condensation ways with the condition of template agent P123. By FTIR, XRD and N₂ adsorption-desorption method,it is confirmed its material structure. According to the pore size distribution, specific surface area and pore volume data shows that the relationship between the content of organic silicon precursor and the pore structure.

This paper studies the fluorescence performance of different ratio of adenine functionalized mesoporous materials with different fluorescence intensity. It is confirmed the 15% material compared to other materials shows higher fluorescence intensity; It was also found that the material have good selectivity to Mg² and fluorescence intensity shows more than doubled compared with other ions.

Keywords: Organosilica; adenine; mesoporous material; fluorescence detection; ion identification

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 离子识别 1

1.3 多孔有机材料 2

1.3.1 多孔材料介绍及其分类 2

1.3.2 有序介孔有机硅材料 2

1.3.3功能化介孔材料的合成 2

1.3.4 功能化介孔材料的表征 3

1.3.5功能化介孔硅材料在离子识别中的应用 3

1.4 镁离子在生物之中的作用以及对其进行荧光检测的方法 4

1.5 腺嘌呤在离子识别之中的应用 4

1.6本论文的研究目的、内容及意义 5

第二章 腺嘌呤前驱体的合成与表征 7

2.1 前言 7

2.2 实验仪器 7

2.3 腺嘌呤有机硅前驱体的合成 8

2.4 有机前驱体的表征方法 8

2.5 腺嘌呤有机硅前驱体的表征结果 9

第三章 腺嘌呤功能化介孔材料的构建以及荧光性能的研究 12

3.1 前言 12

3.2 以腺嘌呤功能化介孔硅材料的合成 12

3.3 材料表征方法 13

3.4 荧光检测 13

3.5 材料表征的分析 14

3.5.1 腺嘌呤功能化有机硅的红外表征 14

3.5.2 腺嘌呤有机介孔材料的XRD图以及其分析 15

3.5.3 腺嘌呤有机介孔材料的氮气吸附-脱附等温线 16

3.6 腺嘌呤功能化介孔材料的荧光性能研究 19

3.6.1不同比例的腺嘌呤功能化材料的荧光检测 19

3.6.2 功能化Ade-PMS-15%介孔材料对镁离子的荧光检测 19

第四章 结论与展望 21

4.1结论 21

4.2展望 21

参考文献 22

致谢 26

第一章 文献综述

1.1 引言

目前环境污染的问题越来越严重，对于检测环境中污染物的工具的要求也越来越来高。在众多的检测方法中，荧光识别的技术以精准，快速的响应最能满足应用要求。因为介孔材料具有孔道高度有序、比表面积大、孔容大与可修饰等优点，故在许多领域都有巨大的应用价值^[1]。随着研究的进一步深入，出现了生物分子功能化介孔材料，一般是将活性基团，包括氨基酸、核酸碱基以及多肽等，连接到孔道内部或孔壁中，通过对生物分子的调整可实现孔径大小的调节和可控的分子识别^[2]。

1.2 离子识别

离子识别是现实之中的重要检测方法，在某些特定的条件之上，分子之间的相互作用力来达到结合的效果即是识别过程。根本上就是通过识别目标以及识别物间稳定的结合且产生特定的现象。相互结合过程不是盲目的，识别目标是通过对传感器的构建与修饰及特定条件变化可以有目的结合，最终达到选择性识别的目标^[3]。

随着社会文明的发展，人类的生活水平不断提高，但是与此同时人们的生活环境也变得越来越差。其中阳离子、阴离子以及其他的污染物己经是人类身体健康的最大杀手。由于工厂向自然水中排放废液之中含各种污染物，这些离子会随着水流污染许多水源，而污水处理场如果没有很好的检测设备的话，使得人们饮用了这些受污染的水后，各种离子便进入了人体内，进而引发一些病变^[4]。例如，铜离子、锌离子、氯离子等全是人体所必需的微量元素，它们是人体内必不可少的成分，促进人正常生理活动^[5]。但是它们在人体内的含量也是有一定限度，当超过或小于一定的限度，就会严重影响身体机甚至能致使一些内科疾病的发生，好比：帕金森综合症、肾脏和心脏等疾病^[6]，而对此我们就必须来检测这些离子以确定其浓度从而采取措施来预防这些问题。

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