1. 研究目的与意义（文献综述包含参考文献）

1.引言

2004年，geim，novoselov等最先利用微机械剥离法成功制备石墨烯[1]。自此，石墨烯材料由于其优良的物理、化学、电学和光学性能而在碳材料领域引起广泛关注。石墨烯是一种零带隙半导体[2]，具有金属导电性，这也阻碍了其在电子领域的进一步应用。近来，为了拓宽石墨烯的应用范围，研究者们进行了一系列石墨烯改性的研究工作。

石墨烯的改性可以通过改变一维纳米带和零维量子点的形态来实现。前者由于改变其曲折边缘和宽度可以显示出半导体行为。而杂原子掺杂与复杂形貌修饰则更加简单有效。杂原子掺杂，具体来讲，就是将杂原子(例如n，b，s或p)掺杂进石墨烯碳晶格，进而达到有效调整原始石墨烯性质的作用。在各种杂原子掺杂中，n掺杂被认为是最有成效的，究其原因是(1)由于n的高吸电子能力，掺杂n原子会在邻近的c原子上引入缺陷[3];(2)n原子与c原子尺寸相似，并且有五个可用的价电子与c原子形成强的价键[4];(3)n原子与石墨烯的c原子共价键合，结构更稳定。

2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案

本课题主要是在密度泛函理论基础上, 利用量子化学、分子图形学和量子化学计算软件程序vasp、p4vasp、vesta等计算研究不同类型氮掺杂的石墨烯的微观几何结构、电子结构、电荷分布、电子能态及催化活性。系统研究不同类型氮掺杂的石墨烯及 pt 等过渡金属负载的石墨烯材料的氧还原电催化性能,明确 n 掺杂碳纳米材料中可能的氧还原活性位点及不同活性位点对 orr 性能影响，在一种方反应机理和理论框架内给出不同类型氮掺杂碳基材料对 orr 活性的预期。从而为基于氮掺杂的石墨烯碳纳米材料的设计和研发提供一定的理论依据和支撑。

具体研究内容如下:

(1) 构建优化四类氮掺杂的石墨烯, 即吡啶类氮 (p-n)、吡咯类氮 (py-n)、石墨化氮 (g-n)和氧化类氮 (o-n); #8232;