摘 要

氮掺杂介孔碳材料主要是指一类含有氮组分的新型介孔碳材料，其用途非常广泛，主要用于储氢材料，电极材料等。本文中氮的掺杂方法是原位掺杂，即在碳材料的合成过程中添加含氮前驱体，直接引入氮元素。后者可以使 N 均匀地分布在整个材料中，获得可控的化学性质。

本论文目的即通过将贵金属催化剂负载在有序介孔碳中，利用有序介孔碳的本征催化活性及其微观结构分别促进氧还原反应的动力学速度及反应过程中的传质。

研究结果表明：若不经过活化，铂掺杂的材料并没有取得十分好的效果，甚至较之没有掺铂材料性能还有下降。活化后的掺铂材料在性能上有较大提升。而经过KOH处理后的掺铂材料虽然在性能上提升了，但是其微观介孔结构遭到一定破坏。

关键词：氮掺杂有序介孔碳；氧还原反应；催化剂；碳材料

Abstract

Nitrogen-doped mesoporous carbon materials mainly refers to a new type of mesoporous carbon containing nitrogen components, its use is very wide, mainly for hydrogen storage materials, electrode materials. The way how we made the nitrogen doping is mainly in situ doping, that is, in the carbon material synthesis process to add nitrogen precursor, the direct introduction of nitrogen. That can make N evenly distributed throughout the material, to obtain controllable chemical properties.

The aim of this paper is through the way of supporting the noble metal catalyst in the ordered mesoporous carbon, using the intrinsic catalysis of ordered mesoporous carbon Activity and its microstructures promote the kinetics of oxygen reduction and the mass transfer during the reaction.

The result of our experiement sugests that the Pt/NOMC without activation is worse than the NOMC. Having been dealed with the KOH,the ORR and other parts are getting even more efficent than Commercial Pt/C.

KeyWords：Nitrogen-doped mesoporous carbon materials；Oxygen reduction reaction;Electrocatalysis；catalyst

目 录

第一章 绪论

1.1.研究背景

1.2氮掺杂有序介孔碳

1.3研究意义

1.4创新点

第二章 实验原理及试剂

2.1制备方法

2.2电化学测试方法

2.3 电子转移数计算

2.4氮气吸脱附测试

2.5热重

2.6实验部分

2.6.1前体的合成

2.6.2 高温碳化

2.6.3 250-350℃活化后的LRF-700-Pt制备

2.6.4 KOH活化后的LRF-700-Pt制备

2.6.5测试样配置

2.6.6电化学测试过程

2.6.7氮气吸脱附测试

第三章 实验结果分析

3.1 RFL-700材料及RFL-700掺铂材料的表征和电化学性能

3.2 RFL-700在250℃-350℃下还原后掺铂样品

3.1 RFL-700 KOH处理后掺铂样品

第四章 结论与展望

4.1主要结论

4.2 展望

致谢

参考文献

第一章 绪论

能源很长时间以来一直是我国经济发展过程中的热点和难点。根据相关统计报告显示，2015年我国消耗了超过40亿吨的煤炭，相比于2014年增长了0.9%，石油和天然气的消耗量与往年相比也有所增加。然而石油、煤炭、天然气等化石燃料均为一次能源，在全球的储量有限，预计这些化石燃料将在55~75年后耗尽^[1]。同时，化石燃料大量消耗带来了严重的环境污染问题，比如“温室效应”和“雾霾问题”。能源和环境的问题已经严重威胁到了人类未来的生存，人们不得不投入大量的财力物力寻找这些棘手问题的解决方法。

1.1.研究背景

随着我国经济的发展，能源生产和消费的矛盾、能源与环境的矛盾越来越大，我国的能源形势非常严峻。绿色能源是绿色化学组成的一个重要部分，越来越引起科学家们的重视，如太阳能、海洋能、风能、水能、生物能、地热能、自然冷能、燃料电池等^[2]。以下主要从燃料电池为主，探讨了一些可以缓解能源危机的途径。

燃料电池(Fuel Cell)是一种将储存在燃料和氧化剂中的化学能，按电化学原理转化为电能的电化学发电装置。因为燃料电池中不存在热机过程，即不受卡诺循环的限制，在其反应过程当中也不会产生任何污染，而且转化效率很高其中以氢为原料的燃料电池的产物只有电、水和热量，所以燃料电池作为一种利用新能源的载体，在航天、汽车、潜艇、移动电源、分布式电站中得到了极为广泛的应用。

燃料电池有着传统能量装置不可比拟的优越性，主要表现在其效率、安全性、可靠性、清洁性、良好的操作性能、灵活性等方面。但是其也有一些需要改进的地方。

(1)高成本，由于燃料电池使用到了特定性能的材料例如铂材料等，而目前燃料电池的成本还很高^[3]，寻找铂材料的替代品，或者减小铂材料的粒状大小，增加其比表面积有望解决此难题。

(2)Pt中毒，我们如今所用的燃料氢气大部分由重整制氢获得，其中会包含一定量的CO，CO容易吸附于铂的表面，造成铂催化剂中毒。而空气中包含的氮化物及硫化物等气体也容易造成铂催化剂的中毒失活问题。

(3)燃料电池的输出特性相对较软，在燃料电池加负载的时候，电压下降的很快，随着负载的增加，电流增大，电压下降，下降的斜率比普通电池大得多，所以燃料电池的输出特性相对较软；对于某特定负载，输出功率的波动不仅会导致燃料电池效率下降，而且还会产生扰动电流，使燃料电池的工作点频繁变化，影响燃料电池质子交换膜的使用寿命^[4]。

对传统碳材料进行改性或者修饰。传统的碳材料碳黑由于其有较大的伸缩强度、大的表面积、理想的热力学稳定性以及价格低廉等优点已被广泛的应用于催化剂载体中。一般的，碳载体在被应用于催化剂载体前，人们会对载体进行一定程度的活化。近年来，改性碳材料作为燃料电池催化剂载体的应用越来越多，利用载体功能化提高燃料电池催化电极的性能已成为一个新的研究热点^[5]。