摘 要

采用自然蒸发法，合成出了两例新颖的有机-无机杂化化合物[Ag(C₁₄H₁₁N₄)]₂Fe[PMo₁₂O₄₀](1)和[C₇H₅N₂ (C₇H₆N₂)₆(PMo₁₂O₄₀)₂]（2），并对其进行了元素分析、IR、TG、UV、HNMR和单晶X-射线衍射表征。结果表明：化合物1是由两个双桨型Ag(C₁₄H₁₁N₄)与磷钼酸通过金属配位键形成的二维层状结构化合物。化合物2是由苯并咪唑与多酸阴离子通过氢键和静电引力作用形成的三维网状结构化合物。化合物（2）结构单元内的四个苯并咪唑配体空间排布呈弯月型。对两种有机-无机杂化化合物进行了光催化实验，发现化合物[C₇H₅N₂ (C₇H₆N₂)₆(PMo₁₂O₄₀)₂]（2）有良好的光催化性能，能十分高效快速的降解罗丹明B和亚甲基蓝。

关键词：苯并咪唑；多金属氧酸盐；溶剂挥发；光催化

Abstract

Natural evaporation method using synthesized two cases of novel organic - inorganic hybrid compound [Ag (C₁₄H₁₁N₄)] ₂Fe [PMo₁₂O₄₀] (1) and [C₇H₅N₂ (C₇H₆N₂) ₆(PMo₁₂O₄₀) ₂] (2), and its elemental analysis, IR, TG, UV, HNMR and single crystal X- ray diffractioncharacterization. The results showed that: Compound 1 is a two-dimensional layered structure with a metal compound bond formed by the two skulls type Ag (C₁₄H₁₁N₄) and by phosphomolybdate. Another chemical compound is a benzimidazole compound with a three-dimensional network structure of acid anion and hydrogen bond formation through electrostatic attraction effect. The structural unit of Compound (2) within four benzo imidazole ligand spatial arrangement was meniscus. We do photocatalytic experiments using two organic - inorganic hybrid compound. And we found that the compound [C₇H₅N₂ (C₇H₆N₂) ₆(PMo₁₂O₄₀) ₂] (2) has good photocatalytic performance that can be very efficient and rapid degradation of rhodamine B and methylene blue.

Key Words：benzimidazole；polyoxometalate；volatilize；photocatalysis

目录

第一章 绪论 1

1.1 多金属氧酸盐研究背景及现状 1

1.2 有机-无机杂化材料 5

1.3 选题及意义 6

第二章 实验部分 7

2.1主要试剂 7

2.2 主要仪器 7

第三章 化合物[Ag(C₁₄H₁₁N₄)]₂Fe[PMo₁₂O₄₀]（1）晶体结构及性质分析 9

3.1化合物[Ag(C₁₄H₁₁N₄)]₂Fe[PMo₁₂O₄₀]（1）的合成 9

3.2晶体结构分析 9

3.3 结果与讨论 11

3.3.1合成条件 11

3.3.2晶体结构 12

3.3.3红外光谱分析 14

3.3.4 紫外光谱分析 15

3.3.5热重分析 16

3.3.6 电化学性质 17

3.4催化脱硫研究 17

3.5小结 18

第四章 化合物[C₇H₅N₂ (C₇H₆N₂)₆(PMo₁₂O₄₀)₂]（2）晶体结构及性质分析 19

4.1化合物[C₇H₅N₂ (C₇H₆N₂)₆(PMo₁₂O₄₀)₂]（2）的合成 19

4.2晶体结构分析 19

4.3结果与讨论 21

4.3.1合成条件 21

4.3.2 晶体结构 22

4.3.3红外光谱分析 26

4.3.4紫外光谱分析 27

4.3.4热重分析 28

4.3.5电化学性质 30

4.4光催化效果 30

4.5紫外光谱分析 36

4.6核磁H谱 37

4.7催化脱硫研究 38

4.8小结 38

第五章 结论 39

参考文献 40

致谢 42

第一章 绪论

1.1 多金属氧酸盐研究背景及现状

多酸化学，即多金属氧酸盐化学（polyoxometalate chemistry),对多酸的称谓可为多金属氧酸盐（polyoxometalates,简称POMs），也可为金属-氧簇（metal-oxygen clusters)。而第一个多酸化合物在1826年即被报道，被J.Berzerius合成出来，由此可见多酸化学发展至今已有200余年。在1937年Anderson型多酸化合物由Anderson提出；1953年，Dawson测定了Dawson型多酸化合物的结构；此后Waugh、Silverson、Lindquist等杂多化合物及大量的同多阴离子被相继报道^[1]。

目前，根据多酸的结构不同，可以将其分为六大类：Keggin、Silverton、Dawson、Anderson、Waugh 和Lindqvist。而对于杂多金属氧酸盐来说，按照杂原子与配原子的比值不同，有下面五种基本结构：Keggin (1∶12 A 型)、Silverton (1∶12 B 型)、Dawson (2∶18)、Anderson (1∶6)、Waugh (1∶9) ^[2，3]。