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摘 要

MCM-22分子筛以其特有的结构、优良的性能著称，是一种新型的分子筛。在当下的化工化学等行业中有着不可取代的作用。本文采用静态水热晶化法合成MCM-22分子筛，探究了三种硅源（硅酸钠、正硅酸四乙酯、硅溶胶）对合成MCM-22沸石分子筛的影响，得出实验结论并对合成出的样品进行分析。

关键词: MCM-22分子筛 水热法 硅源

EFFECT OF SILLICON ON SYNTHETIC MOLECULAR SIEVE

ABSTRACT

MCM-22 molecular sieve is famous for its unique structure and excellent properties. It is a new type of molecular sieve. In the current chemical engineering, chemistry and other industries have an irreplaceable role. In the summary of previous studies, the research status is clarified. In this paper, the research progress of zeolite molecular sieve and the factors that influence the synthesis result are introduced. After that, the MCM-22 molecular sieve was synthesized by static hydrothermal crystallization method. The effects of three silicon sources (sodium silicate, tetraethyl orthosilicate and silica sol) on the synthesis of zeolite MCM-22 were investigated, to explore the causes of the deviation. Finally, the problems and unreasonable factors in the experiment are summarized.

Keywords: MCM-22 molecular sieve；hydrothermal method；silica source

目录

摘 要 I

ABSTRACT II

目录 1

第一章 文献综述 3

1.1前言 3

1.2 沸石分子筛概述 3

1.2.1 沸石分子筛的研究进展 3

1.2.2 MCM-22型沸石分子筛的结构 4

1.2.3 MCM-22分子筛合成机理 5

1.2.4 沸石分子筛一般的合成方法介绍 7

1.3 沸石分子筛合成的影响因素 8

1.3.1 碱源的影响 8

1.3.2模板剂的影响 8

1.3.3晶种的影响 9

1.3.4 晶化方式 9

1.3.5 凝胶的老化 9

1.3.6 硅铝比 10

1.4本文实验的设计思路 10

第二章 实验部分 11

2.1实验部分使用试剂及仪器 11

2.1.1 试剂 11

2.1.2 仪器 11

2.2 MCM-22分子筛的合成过程 11

2.2.1 硅酸钠为硅源合成MCM-22分子筛 11

2.2.2正硅酸四乙酯为硅源合成MCM-22分子筛 12

2.2.3 以硅溶胶为硅源合成MCM-22分子筛 12

2.3 表征 13

第三章 结果与讨论 14

3.1 硅酸钠为硅源合成MCM-22分子筛 14

3.2 正硅酸四乙酯为硅源合成MCM-22分子筛 15

3.3 以硅溶胶为硅源合成MCM-22分子筛 16

第四章 结论与展望 18

4.1结论 18

4.2 展望 18

参考文献 19

致谢 22

第一章 文献综述

1.1前言

经济社会发展的同时，人们对对生产效率及环境问题都变得越来越重视，作为国民经济的重要支柱，化学化工与石油工业中出现的如何高效绿色的提高产能利用生产资料、减少有毒有害的物质排放成了当前行业发展的重要一环。在化工生产中，合理的催化剂不仅能够降低反应所需要的活化能，而且还能减少反应到达平衡的间、提高对反应的选择性。由于种种因素，催化剂在化工业、农业等众多行业中备受关注^[1]。MCM-22分子筛独特的复合型孔道体系，良好的热稳定性、水热稳定性，被广泛应用在烷基化、异构化、催化裂化、甲苯歧化、汽油改质、醚化等方面^[2]。本文在总结前人研究的基础上，探究硅源对合成MCM-22型分子筛的影响。

1.2 沸石分子筛概述

1.2.1 沸石分子筛的研究进展

1756年，人们发现了最早的天然形成的沸石分子筛由于其在灼烧的过程中会出现泡沸的现象，故又被称为沸石^[3]，在经过人们在生活中的经验认知积累，人们逐渐发现一种在脱水之后能够重新吸水的物质^[2]，之后人们便开始逐渐关注这种可逆的脱水作用，后来人们又发现其在挥发性有机物质（VOCs）吸收和空气分离上有明显的作用^[4],并且还具有能够使离子进行交换的性质。不久，McBain^[5]等人初次提出了分子筛的理念。20世纪40年代，有关在人造的高温高压的条件下合成沸石分子筛的理论由Richard等^[6]最先提出，最终在该环境下成功合成出了硅铝比不高的沸石分子筛，极大的推进了分子筛领域的发展。Barrer又在1948年初次顺利合成了自然界中所没有的沸石^[7]。20世纪70年代，由美国Mobil公司所成功开发的新型ZSM-5分子筛直到现在还在广为应用^[8]，1973年，合成出了ZSM-12分子筛^[9]。1990年，Mobil公司又开发了一款一种新型分子筛MCM-22，随后，Leonowicz等^[10]解析了MCM-22的结构，在1997年，国际沸石联合会将其定义为MWW型结构。与此同时，又相继有许多高硅铝比的沸石分子筛问世，打开了高硅沸石分子筛的格局。

1.2.2 MCM-22型沸石分子筛的结构

MCM-22分子筛作为一种高硅铝比的分子筛，同其他分子筛一般，由铝、硅原子MCM-22分子筛基本的结构单元是四面体结构，该四面体由铝氧和硅氧组成，这些四面体，四个顶点都是代表氧原子，如图1.1所示，四面体之间用氧桥进行连接，不同的连接方式构成多元环（次级结构单元），图1.2用来描述次级结构单元（SBU）^[11]。此外，环之间又可以组成不同结构的空间多面体，又被称为笼构架单元，能够被分子自由进入的环被称为穴，除此之外，还存在链状的结构单元等，正是因为这些空间多面体组合变化的多样，才使得沸石分子筛具备多样的理化性质。

MCM-22是一种MWW结构的分子筛，除此之外，MCM-49、MCM-36、MCM-56、ITQ-1、ITQ-2等均具有与之类似的结构，之间的主要区别在于，各层之间结构结合的程度不相同。MCM-22作为微孔分子筛，孔径小于2nm，由两种独立孔道结构的分子筛，一种结构是内层二维十元环的正弦孔道结构，另一种是由十二元环的超笼结构和由十元环构成的孔口孔道贯穿层间，MCM-22分子筛以其特有的孔道体系，使得该分子筛在一些催化反应之中具备其他分子筛不具备的优异性能^[12]。

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