论文总字数：23631字

摘 要

单分子磁体是一种不同于传统磁体的新型材料，因为其磁性来源于单个分子本身，所以其在信息存储、低温磁性冷却剂、复合磁性材料等领域具有重大的研究价值和应用前景。但研究者们发现其磁性一般都在液氮温度下显现，使得单分子磁体的应用面临着巨大的难题，因此目前的研究重点是如何提高单分子磁体的阻塞温度和有效能垒。二十世纪后期开始，许多多核Mn基单分子磁体相继被报道，至今多核3d金属单分子磁体的研究已比较完善，而对于单核Mn离子单分子磁体的合成与研究却是较为匮乏，因此仍具有研究的必要。基于前人对单核Mn（Ⅲ）化合物的研究发现，当锰离子的八面体构型呈轴向伸长型时，由于Jahn-Teller畸变，产生负的零场分裂能，使得化合物可能成为单离子磁体。在本课题中，我们拟合成多齿吡啶酚类有机配体H₂L_N5，并通过核磁共振氢谱、红外光谱验证了配体的结构的正确性，为将来合成高性能的Mn（Ⅲ）单离子磁体做好了前期准备。

关键词：单分子磁体 锰离子 多齿吡啶酚类配体

Synthesis of polypyridine phenol ligands

Abstract

Single-molecule magnet is a new material that is different from traditional magnets. Because its magnetism comes from a single molecule itself, it has great research value and application prospects in the fields of information storage, low-temperature magnetic coolant, and composite magnetic materials. However, researchers have found that its magnetic properties generally appear at the temperature of liquid nitrogen, which makes the application of single-molecule magnets face huge problems. Therefore, the current research focus is on how to increase the blocking temperature and effective energy barrier of single-molecule magnets. Since the late 20th century, many multi-core Mn-based single-molecule magnets have been reported in succession. So far, the research on multi-core 3d metal single-molecule magnets has been relatively perfect, but the synthesis and research of single-core Mn ion single-molecule magnets are relatively lacking, so they are still It is necessary for research. Based on previous studies on mononuclear Mn (Ⅲ) compounds, it was found that when the octahedral configuration of manganese ions is axially elongated, due to Jahn-Teller distortion, a negative zero-field splitting energy is generated, making the compound likely to become Ion magnet. In this subject, we fitted the polydentate pyridinol organic ligand H2LN5, and verified the correct structure of the ligand by nuclear magnetic resonance hydrogen spectroscopy and infrared spectroscopy, for the future synthesis of high-performance Mn (Ⅲ) single ion The magnet is well prepared.

Key words: Monomolecular magnet; Manganese ion; Polypyridinol ligands

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 分子磁性材料的定义 1

1.2 单分子磁体的定义 1

1.3 单分子磁体的性质 1

1.4 单分子磁体的研究背景 4

1.5 基于3d金属离子的单分子磁体 5

（1） Mn-O复合物 5

（2） Fe-O复合物 6

（3） 3d金属离子 7

1.6 本课题的研究目的及意义 9

第二章 实验部分 10

2.1 实验原理 10

2.2 实验试剂 11

2.3 实验仪器 12

2.4 实验步骤 12

2.4.1 中间体A的制备 12

2.4.2 中间体B的制备 13

2.4.3 配体H₂L_N5的合成 13

第三章 结果与讨论 14

3.1 中间体B的结构表征 14

3.2 配体H₂L_N5的结构表征 15

3.2.1 配体H₂L_N5的核磁氢谱分析 15

3.2.2 配体H₂L_N5的红外光谱分析 16

3.3 结果与分析 16

3.4 讨论与展望 17

第四章 参考文献 18

致 谢 20

1. 文献综述
   1. 分子磁性材料的定义

分子磁性材料是一类通过化学方法将自由基或顺磁离子(过渡金属离子和稀土金属离子)及抗磁配体以自发组装和控制组装的方式组合而形成的磁性化合物^[1]。分子磁性材料是一种真正意义的新型磁性材料，它不同于其他传统磁体，有着密度低，对电磁辐射的透明性，对光、压力、温度、化学装饰或磁场等外界刺激的敏感性等特点^[2]。分子磁体在近年来研究发展速度飞快，优良的特性使得它有望在航天、微波、光磁及电磁等领域得到应用，并成为近年来的研究热点。

• 1. 单分子磁体的定义

单分子磁体是20 世纪90 年代磁学最重要的发现之一，它是一种真正意义上具有纳米尺寸的分子磁体，是分立的、磁学意义上几乎没有相互作用的单个分子。它本质上是单分散的，而且以单晶的形式定向^[3]，因此我们完全可以通过研究单个分子所呈现出的特性来推测整体的性质。近年来，单分子磁体越来越成为研究的热点，且研究发展速度迅猛，取得了许多显著的成果，为理论研究提供了样本数据支持。

• 1. 单分子磁体的性质

单分子磁体在特定的低温条件下，具有磁滞行为、慢磁弛豫行为、量子磁化隧道效应、自旋翻转等磁学特性。单分子磁体最显著的特征是在低温下出现慢磁弛豫现象，甚至于出现磁滞现象。据报道，在[Mn₁₂]上第一次以分子的形式观察到这种磁滞（如图1-1、1-2所示）。对于传统的顺磁体来说，样品在固定温度下被磁化，M-H曲线会随着H的减小而回到原点。未磁化时，单分子磁体具有分子磁化强度相反取向的双稳态，这种性质预示了这种分子可以用来存储信息。

图1-1.左图:[Mn₁₂O₁₂(O₂CMe)₁₆(H₂O)₄]的晶体结构，Mn(Ⅲ)和Mn(Ⅳ)离子分别为粉红色和蓝色，并突出了两个结构不同的Mn(Ⅲ)离子(A和B)。右图:基态自旋结构的表示，导致S = 10的状态.

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