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摘 要

本文采用水热法合成Ce- ZSM-5分子筛，然后以此为载体通过浸渍法制备PtSn/Ce-ZSM-5催化剂，用于丙烷脱氢反应，通过改变浸渍顺序、焙烧温度、浸渍时间、反应温度考察不同制备条件对催化剂脱氢性能的影响。得到了如下结论:

1） Sn-Pt分浸渍制得的催化剂具有较高的丙烷转化率和丙烯选择性。通过XRD表征发现浸渍顺序不改变ZMS-5分子筛的原有晶体结构，BET表征表明Sn-Pt分浸渍后，催化剂的比表面积、孔容和孔径都相对减少。

2） 550℃焙烧温度的催化剂具有较高的丙烷转化率和丙烯选择性。通过积炭分析发现当焙烧温度为550℃时，催化剂表面的积炭量最少，催化剂不容易失活；继续升温催化剂表面积炭量增加。

3）在其他条件不变的情况下，浸渍时间为12h，丙烷的转化率最高；浸渍时间为4h，丙烯的选择性最高。

4）590℃反应温度的催化剂具有较高的丙烷转化率和丙烯选择性。反应温度影响丙烷脱氢这一可逆反应的反应程度，适当升温有利于反应进行；但过高的反应温度可能导致丙烷的深度裂解。

关键词：制备条件 PtSn催化剂 Ce- ZSM-5 丙烷脱氢

窗体顶端

Preparation of PtNa / Ce-Sn-ZSM-5 Propane Dehydrogenation Catalyst窗体底端

Effects of different preparation conditions on dehydrogenation performance of PtSn/Ce-ZSM-5 catalyst

ABSTRACT

In this paper, Ce- ZSM-5 zeolite was synthesized by hydrothermal method. Then, the PtSn/Ce-ZSM-5 catalyst was prepared by impregnation and used in the dehydrogenation of propane. The effects of different preparation conditions on dehydrogenation properties of the chemicals were investigated by changing the order of impregnation, the calcination temperature, the time of impregnation and the reaction temperature. The following conclusions are obtained:

1. the catalyst prepared by Sn-Pt impregnation has higher propane conversion and propylene selectivity.XRD characterization revealed that the impregnation order did not change the original crystal structure of ZMS-5 zeolite. The BET characterization showed that the specific surface area of the catalyst, pore volume and the pore size of the catalyst decreased relatively after the Sn-Pt impregnation.
2. the catalyst at 550 degree calcination temperature has higher propane conversion and propylene selectivity. Through the analysis of carbon deposition, it is found that when the calcination temperature is 550 ℃, the carbon accumulation on the surface of the catalyst is least, and the catalyst is not easy to deactivate.Continue to heat up, the surface carbon accumulation of the catalyst is increased.
3. when other conditions were unchanged, the conversion rate of propane was the highest when the impregnation time was 12h, and the selectivity of propylene was the highest when the impregnation time was 4h.

4）The catalyst at 590 C reaction temperature has higher propane conversion and propylene selectivity. The reaction temperature affects the degree of the reactivity of propane dehydrogenation, which is beneficial to the reaction, but the excessive reaction temperature may lead to the deep cracking of propane.

KEYWORDS: Preparation conditions; PtSn catalyst;Ce- ZSM-5;Dehydrogenation of propane

目 录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1丙烷脱氢制丙烯催化剂的概述 1

1.1.1丙烷脱氢制丙烯的背景及意义 1

1.1.2丙烷催化脱氢制丙烯的反应 2

1.2 负载型丙烷脱氢催化剂的制备方法 3

1.3 实验内容及意义 3

第二章 实验部分 4

2.1 实验材料及仪器 4

2.1.1 实验原料和化学试剂 4

2.1.2 实验仪器 5

2.2 PtSn/Ce-ZSM-5催化剂的制备及表征 5

2.2.1 Ce -ZSM-5分子筛的合成 5

2.2.2PtSn/Ce -ZSM-5催化剂制备 6

2.2.3催化剂成型 6

2.2.4 催化剂的表征 6

2.3 催化剂的性能评价 7

2.3.1 浸渍顺序对催化剂性能的影响 7

2.3.2焙烧温度对催化剂性能的影响 9

2.3.3 浸渍时间对催化剂性能的影响 10

2.3.4 反应温度对催化剂性能的影响 11

2.4催化剂表征结果 12

2.4.1 XRD表征 12

2.4.2 BET表征 13

2.4.3 TG表征 14

第三章 实验总结和展望 15

3.1 实验总结 15

3.2展望 15

参考文献 16

致谢 19

第一章 文献综述

1.1丙烷脱氢制丙烯催化剂的概述

1.1.1丙烷脱氢制丙烯的背景及意义

丙烯是生产各类化工产品的主要原料^[1]，受到其衍生物的影响，丙烯的市场需求日渐上升，若不采取新的制备丙烯的方法，未来我国的丙烯将面临供不应求^[2]的局面。轻质烯烃（烯烃）是化学工业中最重要的中间产物之一，目前主要通过蒸汽裂解（SC）^[3]和轻质油馏分的流化催化裂化（FCC）^[4]获得。例如，大多数PROYY -琳恩是在蒸汽裂化器（55%）和FCC装置中的副产物（35%）中生产的，而只有少量的（＜10%）是通过替代技术产生的，例如丙烷脱氢。由于SC和FCC都需要高温，焦化和副反应是主要的缺点^[5,6]。

我国拥有丰富的石油、天然气资源，近年来，我国在东海、安徽淮南等地域都发现了丰富的天然气资源^[7,8]，因此将石油、天然气资源中的低碳烷烃（C₃-C₄）有效地利用具有很大的意义。考虑到气态烯烃诸如乙烯、丙烯等都是重要的化工原料，因此如果能够使气态烷烃有效地转变为烯烃就可以极大地提高丙烷的利用价值，并且对经济的发展和环境的保护都具有非常重要的意义。

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