论文总字数：23987字

摘 要

如今金属有机框架材料(MOFs)正受到人们越来越多的关注。它拥有无机金属离子特性的同时，也拥有有机配体的特性，因此金属有机框架材料有着广阔的应用前景。本论文采用水热法，以铅（6S²）为金属中心制取基于1,2,4,5-苯四甲酸的金属有机配合材料。利用单晶衍射数据来确定其晶体结构，用红外光谱、紫外可见吸收光谱等验证配合物配位情况，对配合物的荧光性能、热稳定性也进行了研究。研究表明，配合物属单斜晶系C2/c空间群，不对称单元包含两个晶体学独立的Pb(II)，半个完全去质子化的配体和一个配位水分子。配合物中铅和氧原子配位组成二维层状结构，而层与层之间由配体中的苯环连接，形成三维网状结构。通过热重分析，发现在400°C 以内配合物有良好的热稳定性，超过此温度后其有机骨架开始坍塌。通过固体荧光分析，发现配合物在室温下，也会有很好的荧光性能。

关键字：铅，1,2,4,5-苯四甲酸，配合物，三维结构

Synthesis and Properties of Lead Metal Organic Frameworks

Today, metal organic framework materials (MOFs) are getting more and more attention. It has the characteristics of inorganic metal ions, but also has the characteristics of organic ligands, so metal organic framework materials have a broad application prospects. In this dissertation, a hydrothermal method was used to prepare lead-based (6S2) metal centers based on 1,2,4,5-benzene tetracarboxylic acid-based metal organic complex materials. The single crystal diffraction data was used to determine the crystal structure. The coordination of complexes was verified by infrared spectroscopy and UV-visible absorption spectroscopy. The fluorescence and thermal stability of the complexes were also studied. Studies have shown that the complexes belong to the monoclinic C2/c space group and the asymmetry unit contains two crystallographically independent Pb(II), one half completely deprotonated btec4- and one coordinated water molecule. In the complex, the lead and oxygen atoms coordinate to form a two-dimensional layered structure, and the layer and the layer are connected by a benzene ring in the ligand to form a three-dimensional network structure. Through thermogravimetric analysis, it was found that within 400 °C the complex had good thermal stability, and after this temperature the organic skeleton began to collapse. Through solid-state fluorescence analysis, it was found that the complexes also have good fluorescence properties at room temperature.

Keywords:Lead, 1,2,4,5-benzene tetracarboxylic acid, Complex Three-dimensional structure

目录

摘 要 ǀ

Abstract ǁ

第一章 绪论 1

1.1金属有机框架概述 1

1.2金属有机框架化合物主要特性 1

1.2.1 分子结构、孔洞大小、比表面积很容易调控 1

1.2.2 MOFs孔洞和通道多、比表面积大 2

1.2.3 有些MOF材料有着惊人的灵活性 2

1.3金属有机框架材料优势 2

1.4 MOFs的晶体结构 3

1.5 MOFs的合成方法 4

1.5.1溶剂挥发法 4

1.5.2水( 溶剂) 热法 4

1.5.3扩散法 5

1.6 金属有机框架材料应用 5

1.6.1 MOFs 材料在氢储领域的应用 5

1.6.2 MOFs 材料在吸附气体方面与分离领域的应用 6

1.6.3 荧光性质的应用 7

1.6.4 电性质的应用 8

1.6.5磁性质的应用 9

1.6.6 MOFs材料在催化反应中的应用 10

1.7 试验部分 10

1.7.1 实验设备及仪器 11

1.7.2实验试剂 11

第二章 1,2,4,5-苯四甲酸和铅配位聚合物的性能研究 12

2.1 引言 12

2.2配合物的合成和晶体结构 12

2.2.1配合物的合成 12

2.2.2配合物的晶体数据 12

2.2.3配合物[Pb2(btec)(H2O)]的晶体结构 13

2.3配合物的表征及性能研究 18

2.3.2红外光谱 18

2.3.3粉末衍射 20

2.3.4紫外-可见吸收光谱 21

2.3.5热重分析 22

2.3.6荧光性能 23

2.4本章小结 23

第三章 结论与展望 24

3.1 结论 24

3.2 展望 24

参考文献 25

致 谢 28

第一章 绪论

1.1金属有机框架概述

金属有机骨架(MOFs, Metal-Organic Framworks)是由金属离子与有机连接体配位形成的一类杂化纳米多孔材料，，也称为多孔配位聚合物，是近年来配位化学发展得最快的一个方向^[1]。它们的规则、可控制的晶体结构以及一般情况下孔隙率保持不变的特性吸引了科学家和工程师的广泛兴趣^[2]。研究发现，金属有机框架化合物在催化、吸附分离、传感、磁性等方面都有其独特的优势，具有广阔的研究前景^[3,4]。

1.2金属有机框架化合物主要特性

1.2.1 分子结构、孔洞大小、比表面积很容易调控

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