论文总字数：17441字

摘 要

酚和酚类化合物广泛用于工业和日常生活中。在其所产生的废水中存在苯酚和酚类化合物是一个严重的环境问题。由于它们的高毒性，高稳定性和致癌性，即使在低浓度下，也对水中的生态系统造成了相当大的破坏和威胁。本文使用纳米氧化性粉体作为光催化剂，采用苯酚溶液为水中有机污染物的代表物质，采用光催化技术来降解苯酚溶液。

以汞灯作为光源，功率控制在300w，在室温下，研究了不同实验条件下氧化锌对苯酚溶液的催化性能。条件包括反应时间、催化剂用量、苯酚溶液的初始浓度以及催化剂的重复使用次数的影响。结果表明：纳米氧化锌粉体光催化降解苯酚溶液的最佳实验条件为：催化剂的使用量在0.0500g(1.00g/L)，光照时间为120min，苯酚溶液的浓度为10mg/L。纳米氧化锌在重复使用后的光催化活性降低。

关键词：苯酚 纳米氧化锌 光催化剂 降解率

Photocatalytic degradation of phenol solution with nano-oxidized powders

Abstract

Phenol and phenolic compounds are widely used in industry and daily life. The presence of phenol and phenolic compounds in the waste water it produces is a serious environmental problem. Because of their high toxicity, high stability and carcinogenicity, even at low concentrations, they cause considerable damage and threats to the aquatic ecosystem. In this paper, nano-sized ZnO powders are used as photocatalysts, and phenol solution is used as the representative of organic contaminants in water. Photocatalytic technology is used to degrade phenol solution.

Using a mercury lamp as a light source, the power was controlled at 300 W, and the catalytic degradation of phenol solution was studied using ZnO as photocatalyst under different experimental conditions including the reaction time, the amount of catalyst, the initial concentration of phenol solution, and the number of reuse of the catalyst. The results show that the optimal experimental conditions for photocatalytic degradation of phenol solution by nano-ZnO powders are the amount of catalyst of 0.0500 g (1.00 g/L), the irradiation time of 120 min and the concentration of phenol solution of 10 mg/L. The photocatalytic activity of nano-zinc oxide decreased after repeated use.

Keywords:Phenol; Nano-zinc oxide; Photocatalyst; Degradation rate

目录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章文献综述 1

1.1引言 1

1.2氧化锌的结构及性质 2

1.3半导体的光催化机理 3

1.4氧化锌的光催化机理 4

1.5纳米氧化锌的制备及光催化应用 5

第二章实验内容 7

2.1 实验部分 7

2.1.1 实验试剂 7

2.1.2 实验仪器 7

2.2实验步骤及内容 7

2.2.1苯酚溶液的配制 7

2.2.2苯酚溶液紫外最大吸收波长的测量 8

2.2.3苯酚溶液的标准曲线的绘制 9

第三章结果与讨论 11

3.1反应时间对苯酚溶液降解率的影响 11

3.2苯酚溶液的初始浓度对其本身降解率的影响 12

3.3纳米ZnO的使用量对苯酚溶液降解率的影响 13

3.4氧化锌的重复使用 14

第四章总结与展望 15

4.1实验结论 15

4.2 展望 15

参考文献 17

致谢 20

第一章文献综述

1.1引言

世界上最宝贵和最重要的自然资源——水，正受到各种污染物的威胁，造成水污染危机。在20世纪世界人口增加两倍的情况下，可再生水资源的使用量增长了6倍，全球人口预计在未来50年内将再增加40-50％。这种人口增长所产生的对水的需求不断增加将对环境造成严重后果^[1]。根据世界卫生组织（世卫组织）的数据，2002年，世界上缺乏安全饮用水的约有11亿人，占全球人口的17％。而且同年统计出全球缺乏安全卫生的净水设备的人占世界总人口比例的42%左右，也就是二十六亿左右的人口。这些人缺乏干净的饮用水，甚至每天都会导致几千个儿童死亡，虽然他们的父母及亲戚朋友是成年人，抵抗力较强，但也会因为没有安全的饮用水患病，并且污染会导致他们持久的贫困^[2]。这些统计的结果，仅仅包括了那些生活条件比较差的人。事实上，整体数字预计会更高。

人类今天比任何其他时间都产生和处理更多的废水。处理有害污染物，例如对环境有害、对人体有害的难以通过自然方式降解的染料和酚类化合物与工业发展密切相关，而且这些污染物经常在工业废水中找到^[3]。化学沉淀，过滤，电沉积，离子交换吸附和膜系统是用于水处理的一些常规方法，并且已经发现了某些实际应用。但是，这些方法可能不是很有效，因为它们对于某些或大多数持久性有机污染物要么很慢，要么没有破坏性。此外，这些方法的大规模实施具有一定的局限性，因为这些过程涉及昂贵的设备^[4]。因此，研究使用有效的催化材料去除潜在的饮用水源中的高毒性化合物至关重要。半导体异质光催化是一种流行的技术，具有控制水或空气中有机污染物的巨大潜力^[5]。这个过程也被称为“高级氧化过程（AOP）”，适用于氧化染料和酚类化合物等顽固污染物^[6]。 20世纪70年代开发的非均相光催化氧化已引起了相当大的关注，特别是在太阳光下使用时^[7]。在过去的几十年里，来自世界各地的研究人员对应用非均相光催化氧化工艺分解和矿化某些顽固污染物进行了大量研究。使用TiO₂ 和ZnO等半导体的光催化降解水和空气中的有机污染物成为研究的热点^[8]。由于其独特的光电子性质，催化性能和光化学性质，氧化锌在过去几年已经变得很有前景^[9]。由于 ZnO的量子效率显著大于TiO₂，因此在某些情况下，ZnO比TiO₂具有更好的活性。ZnO介导的光催化过程已成功用于降解有机污染物。ZnO可以以低成本获得，并且其吸收比TiO₂更大比例的太阳光谱。由于这个原因，ZnO被认为是更适合光催化降解有机污染物的材料。

1.2氧化锌的结构及性质

氧化锌具有明确定义的晶体结构，它通常存在于岩盐，纤锌矿或立方体（闪锌矿）结构中。氧化锌的岩盐结构可以在高压下产生，因此这种结构中的氧化锌非常少见。氧化锌纤锌矿结构在三种结构中具有最高的热力学稳定性。它是氧化锌最常见的结构。氧化锌在环境压力和温度下具有六方纤锌矿晶体结构，其中a和c的两个晶格参数分别为0.3296nm和0.52065nm的六角纤锌矿空间结构，属于P63mc空间群，氧化锌的非中心对称结构是空间群缺乏反演中心的条件。纤锌矿氧化锌由原子组成，形成六边形密排子晶格，这些子晶格将沿着c轴交替堆叠^[10]。在这种情况下，每个Zn² 子晶格包含四个Zn² 离子并被四个O^2-离子包围，反之亦然，在四面体的边缘进行协调这种四面体配位将沿着六角轴形成极性对称性，从而在氧化锌纤锌矿晶体中引起压电和自发极化的效应^[11]。极化效应是影响氧化锌纳米结构合成过程中晶体生长的主要因素之一。

ZnO在室温下具有3.37eV的直接带隙，具有60meV的大激子能量。强烈的激子束缚能远远大于GaN（25meV），室温下的热能（26meV）可以保证在低激发能的情况下室温下激子的有效发射。因此，ZnO被认为是蓝 - 紫外区域中有前途的光子材料。

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