论文总字数：20087字

摘 要

随着工业的发展，导致环境污染问题愈发严重，有机废水的问题尤为突出。现今多是利用TiO₂在紫外光下降解有机废水，但是太阳光中紫外光含量比较少，极大的限制了其应用。新的半导体光催化剂钛酸铋(Bi₄Ti₃O₁₂)作为一种铋系层状化合物，具有独特的层状结构，虽然其催化性能优于TiO_2，但其能带也比较宽。研究人员发现通过适当的功能化修饰，其Ag-AgBr负载Bi₄Ti₃O₁₂复合材料可扩大到太阳光范围。基于此，我们将Ag-AgBr负载Bi₄Ti₃O₁₂复合材料应用于光催化方面，探讨其在光降解有机污染物反应中的活性和效率。

本论文分别通过共沉淀法和水热法制备不同比例的Bi₄Ti₃O₁₂，使其与AgNO₃反应得到AgBr负载Bi₄Ti₃O₁₂，再进行光还原Ag得到Ag-AgBr负载Bi₄Ti₃O₁₂复合材料。将不同方法得到的不同比例的Ag-AgBr负载Bi₄Ti₃O₁₂复合材料作为催化剂，在400W卤灯照射下进行降解罗丹明B、甲基橙的研究。

结果表明，此类催化剂对偶氮化合物甲基橙的降解效果最好，罗丹明B的降解效果有待进一步提高。

关键词：钛酸铋 降解 光催化 甲基橙 罗丹明B

Study on the degradation of organic pollutants by plasma resonance Ag-AgBr loading Bi₄Ti₃O₁₂ under sunlight

Abstract

With industrial development, resulting in environmental pollution problems become more serious, the problem of organic waste is particularly prominent. Now mostly use TiO₂ in UV degrade organic waste, but less sunlight in the ultraviolet content, which greatly limits its application. New semiconductor photocatalyst bismuth titanate (Bi₄Ti₃O₁₂) as a bismuth-based layered compound, has a unique layered structure, although its performance is superior catalytic TiO₂, but the band is relatively wide. The researchers found that by suitable modification function, its Ag-AgBr load Bi₄Ti₃O₁₂ composite can be extended to sunlight range. Based on this, we will load Bi₄Ti₃O₁₂ Ag-AgBr composite material used in the light catalysis, explore the degradation of organic pollutants in the light reaction activity and efficiency.

In this thesis, respectively, by co-precipitation and hydrothermal prepared in different proportions Bi₄Ti₃O₁₂, reacted with AgNO₃ AgBr load Bi₄Ti₃O₁₂, then get photoreduction Ag Ag-AgBr load Bi₄Ti₃O₁₂ composites. The different methods of different ratios of Ag-AgBr load Bi₄Ti₃O₁₂ composite material as a catalyst, to study the degradation of Rhodamine B, methyl orange.

The results show that, on the one hand, such an azo compound catalyst degradation of methyl orange best, rhodamine B degradation to be further improved, on the other hand good degradation effect of the mixture is not as single substances degradation.

Keywords: bismuth titanate; egradation; Photocatalytic; Methyl orange; Rhodamine B

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文 献 综 述 1

1.1引言 1

1.2光催化剂发展史 1

1.3常见的一些钛酸铋系化合物^[5-7] 2

1.4制备Bi₄Ti₃O₁₂ 2

1.4.1水热法制备Bi₄Ti₃O₁₂ 2

1.4.2 沉淀法制备Bi₄Ti₃O₁₂^{[ 8-9 ]} 3

1.4.3自蔓延高温合成法 3

1.4.4溶胶凝胶法^[10-11] 3

1.4.5氧化物法(陶瓷工艺) ^[12-13] 4

1.4.6熔盐法 4

1.4.7化学气相沉积法^[14-15] 4

1.4.8微乳液法 4

1.5论文研究的目的和意义 5

第二章 Ag-AgBr-Bi₄Ti₃O₁₂的制备和表征 6

2.1前言 6

2.2实验仪器与器材 6

2.3实验内容 7

2.3.1钛酸铋的制备 7

2.3.2 Ag-AgBr-Bi₄Ti₃O₁₂的制备 8

2.3.3 材料表征 8

2.4结果分析 9

2.4.1 X射线衍射（XRD）结果分析 9

2.4.2 红外结果分析 10

2.4.3电镜结果分析^[16-17] 11

2.4.4紫外结分析^[18] 13

2.4.5 PL结果分析^[19-20] 14

2.4.6 Ag-AgBr-Bi₄Ti₃O₁₂的机理 15

第三章 Ag-AgBr-Bi₄Ti₃O₁₂的光活性降解 16

3.1前言 16

3.2实验仪器与器材 16

3.3实验操作 17

3.3.1罗丹明B的介绍 17

3.3.2甲基橙的介绍 17

3.3.3Ag-AgBr-Bi₄Ti₃O₁₂降解甲基橙 18

3.4 Ag-AgBr-Bi₄Ti₃O₁₂的光降解活性 19

第四章 结论与展望 22

4.1结论 22

4.2展望 22

参考文献 23

致谢 25

第一章 文 献 综 述

1.1引言

工业的发展，导致环境污染问题愈发严重，其中有机废水的问题最为严重。目前利用最多的是在紫外光下利用TiO₂降解有机废水，但是紫外光在太阳光中含量很少，导致太阳光能的利用率不高，极大的限制了其应用。因此，开发研究新的半导体光催化剂势在必行。钛酸铋(Bi₄Ti₃O₁₂)作为一种铋系层状化合物，其具有独特的层状结构，催化性能明显优于TiO₂，但其能带也比较宽。研究发现通过适当的功能化修饰可将钛酸铋(Bi₄Ti₃O₁₂)的应用拓展到太阳光范围。基于此，本论文以将等离子共振Ag-AgBr负载Bi₄Ti₃O₁₂复合材料，制备等离子共振Ag-AgBr负载Bi₄Ti₃O₁₂复合材料。在太阳光下进行有机污染物的降解研究，考察其光催化反应性能。

1.2光催化剂发展史

1972年日本的两位科学家 Fujishima 与 Honda^［1］首次发现在紫外线的照射下，金红石 TiO₂ 单晶电极能够让水在常压常温下发生水解反应。这项研究很快在全世界引起了研究光催化的热潮，直到今天光催化研究也一直是国内外科学研究的重点领域之一。研究者试图通过探索光催化的基本原理，来寻找找各种高效的光催化新材料，同时也在努力提高光催化的效率，并且在工业化应用等方面进行了诸多研究和尝试。这些研究内容主要包括光催化降解环境污染物以及光解水制氢等。通常情况下，TiO₂等半导体类氧化物的带隙比较宽，需要进行紫外光激发其电子跃迁。为了最大限度地利用可见光，研究者使用掺杂等措施来降低半导体的禁带宽度，取得了很好效果^[2-3]。光催化剂可以分为以下两大类：第一类是半导体材料，其催化机理中形成的电子空穴对，主要通过光子激发价带电子跃迁到导带得到的，进而激发进行反应；第二类是纳米金属在可见光照射下，可以产生表面等离子体共振效应，从而使导带电子偏离原子核，出现电荷偶极现象，因此诱发了亲电子或亲核反应。

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