论文总字数：13722字

摘 要

单分子磁体在超密存储和量子计算等领域展现出广阔的应用前景。过渡金属簇合物中引入单电子数多、具有强旋轨耦合作用的稀土离子来合成3d-4f单分子磁体是研究思路之一。本文综述了过渡-稀土金属单分子磁体的优点、合成方法及影响因素，并介绍合成一种多齿苯并咪唑类衍生物配体。

关键词：单分子磁体、3d-4f、稀土离子、多齿苯并咪唑

Abstract

Single molecule magnets show a broad application prospects in the field of super dense storage and quantum computing. Paramagnetic metal clusters in the introduction containing rare earth ions, with a strong spin-orbit coupling to synthesize 3d-4f single-molecule magnets is one of the ideas. This paper reviews the advantages of transition and rare earth metal single molecular magnets , the synthesis method and the influences on magnetic properties.Finally, the synthesis of a multidentate ligand benzimidazole derivatives was introduced.

Key Words:single molecule magnets; 3d-4f; rare earth ions; benzimidazole

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述

1. 1概述 1

1.2 3d-4f单分子磁体及稀土单分子磁体 1

1.2.1 新型单分子磁体优点 1

1.3 列举部分新型单分子磁体的种类 2

1.3.1 3d-4f单分子磁体 2

1.3.2 镧系单分子磁体 4

1.4 列举部分3d-4f单分子磁体合成方法 6

1.5 影响3d-4f 单分子磁体磁性的因素 6

1.5.1 金属离子对磁性的影响 7

1.5.2 配体对磁性的影响 8

1. 　多齿苯并咪唑类化合物的合成和表征

2 实验部分 10

2.1 仪器与试剂 10

2.2 实验原理 10

2.3实验步骤 11

2.4 实验记录及现象 11

2.5 实验结果与讨论 13

2.5.1 实验结果 13

2.5.2 实验讨论 14

2.6 结论 15

参考文献 16

致谢 18

第一章 文献综述

1. 1概述

从指南针到现代的磁性材料，磁性材料在人类生活为不可或缺的角色，人类不断学会应用磁性这一材料性质。另一方面，研究磁性材料的方法却一直停留在传统磁体领域。这类磁体主要由合金、金属氧化物、氢氧化物构成，经过三维扩展晶格相互作用，形成磁畴而显现易磁化、具有磁滞等性质。这类材料在外场作用下达到磁饱和后，撤去外场，仍保持磁化性质，因而是良好的信息存储载体。而信息技术的飞速发展，要求开发具有更高存储密度及更快响应速度的信息存储材料。单分子磁体是由分立的、磁学意义上没有相互作用的单个分子构成而不是由一个三维扩展晶格( 如金属、金属氧化物等) 构成的，并在阻塞温度(blocking temperature, T_B) 以下呈现磁滞行为，因此在超密存储和量子计算等领域展现出广阔的应用前景。近年来，相关研究发展很快，成为融合物理、化学和材料等诸多学科的前沿研究领域之一。

自1993 年Gatteschi 与Sessoli发现第一个单分子磁体［Mn₁₂O₁₂(O₂CMe)₁₆(H₂O)₄］·2 ( CH₃COOH)·4H₂O^[2]以来，经过十几年的努力，已对过渡金属离子单分子磁体做了较深入的研究，得到了Mn、Fe、V 和Ni ^[3-4]等多种多核单分子磁体。对过渡金属单分子磁体的研究证明高自旋基态(S)和显著的负各向异性(D)^[5][6] 是单分子磁体必须具备的2个要素，二者结合产生自旋翻转的能垒。为获得高能垒的单分子磁体，多年来，人们一直致力于高自旋和大各向异性分子的设计。但Ruiz^[7]等于2008 年基于对Mn₆体系磁各向异性与磁相互作用的理论研究揭示了高自旋基态与大单轴各向异性是不可兼得的。提高S 往往意味着配位化合物的核数提高，而每一个自旋粒子的磁各向异性轴的排列却往往遵循最大熵原理，容易导致体系总各向异性的抵消。因此，高核数的配位化合物的磁各向异性往往较低，甚至使得磁各向异性消失．证明提高分子的自旋基态往往以降低体系的磁各向异性为代价，也就是说单分子磁体自旋翻转的能垒主要取决于旋轨耦合的强度，无法靠分别优化S和D来实现。因此，在过渡金属簇合物中引入单电子数多、具有强旋轨耦合作用的稀土离子来合成3d-4f单分子磁体是研究思路之一。

1.2 3d-4f单分子磁体及稀土单分子磁体

1.2.1 新型单分子磁体优点

要提高单分子磁体的阻塞温度T_B，必须增大分子磁矩反转的势垒，这就要求分子具有更高的自旋和更大的负各向异性，而许多镧系金属离子可以同时提供这两个条件。Ishikawa 研究小组^[8-13]报道，Dy^Ⅲ、Tb^Ⅲ 以及Ho^Ⅲ 一些单核的酞菁配合物即可表现出单分子磁体的性质。将镧系金属离子和过渡金属离子结合到同一配合物，形成3d-4f 单分子磁体，具有以下几大优点:(1) 许多镧系离子本身具有较大的基态自旋，而且在3d-4f 配合物中，3d 金属离子和4f 金属离子之间通常为较强的铁磁交换作用，这有利于使目标产物具有较大基态自旋，从而有利于单分子磁体的生成。(2) 在15 种镧系离子之中，除了La^Ⅲ、Lu^Ⅲ 和Gd^Ⅲ 之外，其他12 种镧系离子均显示磁各向异性。因此，在3d-4f 配合物中，镧系离子可以作为提供各向异性的重要组成部分。这也解决了单一过渡金属配合物很难同时获得大的基态自旋和大的负各向异性的难题。(3) 过渡金属配合物往往需要形成4 核以上的高核簇才可能成为单分子磁体，而3d-4f 配合物分子中含有较少的金属离子时，就有可能成为单分子磁体。如: 双核簇［FeDy ］、［CuTb ］，三核簇［CuDy₂］、［NiDy₂］等都为3d-4f 单分子磁体。( 4 ) 镧系离子一般具有较高的配位数和较好的空间配位能力，这非常有利于原子簇的形成，从而有利于单分子磁体的合成。(5) 镧系元素经常具有独特的光、电性质，因此非常有利于新型多功能材料的合成^[14]。

1.3 列举部分新型单分子磁体的种类

请支付后下载全文，论文总字数：13722字