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有机电子

散斑全息调制全彩色有机电致发光器件及工程发射剖面

Lei Zhou ^{a, *}, Qian-Kun Wang ^b, Qing-Dong Ou ^c, Yu-Fu Zhu ^d, Yin Lin ^a, Yuan-Yuan Fan ^a, Huai-Xin Wei ^{e, **}

数学和物理，淮阴工学院，江苏淮安，教职工223003人，公关中国

所uuml;R F物理学，洪堡特大学euro;祖柏林，溪泰勒战略szlig;E 6，12489，柏林，德国

莫纳什大学材料科学与工程系，克莱顿，Victoria，3800，

机械工程，淮阴工学院，江苏淮安，教职工223003人，公关中国

江苏省环境功能材料重点实验室，生物化学与材料工程学院，苏州科技学院，苏州，215009，公关中国

关键词：散斑图像全息光操作 有机发光二极管全彩 全息metasurfaces

摘要：

通过全息术表面来控制光的传播，完整光刻纳米结构被引入到荧光和磷光OLED中，以实现高效率的发光。纳米结构的荧光绿色有机发光二极管的电流效率和外量子效率，分别提高了99%和104%，这种增强特征与磷光红 - 蓝发光OLED器件相当。此外，当对于所有三种彩色装置的视角从60°变化到60°时，增强比大概保持在一个常数。实验和理论结果直接证明了光转向与发射材料，波长，辐射角和发射光的极化无关。我们预计这种模式可能为高端光电子设计和应用提供新的机会。

一：介绍

近几十年来，有机发光二极管（OLED）作为一种高分辨率、高对比度、大面积平板显示器的理想解决方案，已引起世界各国的广泛关注。尽管在使用新的设计材料和新结构OLED的性能方面取得了重大进展，传统的平板设备仍然具有较差的光耦合效率。因此，已经研究了各种方法来释放俘获的光子，例如周期性纳米结构，随机结构，准随机结构。尽管在提高外部量子效率（EQE）制作和功率效率（PE）上取得了巨大的进步，但是大多数上述方法无法实现工程发射特征的可调谐宽带波前成形。高质量的图像显示，所有参数的装置，如亮度、高对比度和视角都是很重要的因素，尤其是对最常用的手持消费电子设备，它们通常在高照度的环境下运行。从而不可避免地导致显示图像的可见性和质量下降，因此，非常希望进一步探索在所有环境照明条件（例如，充分阳光）下直接适用于高质量显示的新的光操纵纳米结构。最近，纳米结构器件已经被证明能够有效地控制光的传播，代表了创新光学器件设计的新范例，全息术表面可以在各种不同的表面之间产生不同设计的干涉图案下的任意光学图像和波形。由于这个诱人的特征，全息术表面在光操纵领域发挥了重要的作用，因此近年来被广泛研究，例如用于束形成的调制全息光栅，用于重构三维（3D）全息显示器的等离子体表面，

V型纳米天线用于在可见光带上调制幅度和相位互补。用于任意双功能光束辐射的各向同性全息元面，几何元表面全息图，可以用于高极化转换效率，用于数据存储的最优分数阶傅里叶级数，用于衍射激光镊子的电子全息术。然而，上述研究仍然在传统研究领域中，以通过控制自由空间光束的幅度和相位来重建所需图像的关键目的。因此，希望在设计和制造创新光学元件时利用新的全息元件。最近，通过全息术表面来控制光的传播，我们提出了一种通过将斑点图像全息术（以下称为硅烷）纳米结构引入磷光绿色发光OLED中的新方法，其产生了2.5倍的对比度和工程增益特性，然而，硅烷纳米结构是否可以独立地操纵光波长，以及它们对荧光和磷光的发射材料具有选择性的问题仍然缺乏实验证据。

在这里，为了解决上述问题，我们通过软纳米压印光刻法同时引入硅烷纳米结构到荧光和磷光OLED，产生的电流效率（CE）和外部量子效率（EQE）分别提高到99%和104%，这种增强特征与磷光红光（101％和102％）和蓝光（96％和99％）的OLED相当。特别地，当视角从60°变化到60°时，这些增强比大致保持恒定，此外，与传统的平面装置相比，所提出的波纹OLED的角度分辨发射颜色显着地稳定，显示优化的颜色空间均匀性。这些有趣的发现满足了对全息元件的新应用的更多需求，并且铺设了一种制造高效，高对比度和宽视角全色和白色OLED的方法。

二：实验

2.1制造过程

记录硅烷纳米结构的实验装置

记录硅烷纳米结构的实验装置模板（如图1）所示

具有足够的相干长度的激光束（441nm）被分束器分成两部分波（密度比为6:4），随后由两个中性密度滤光片将其放大。在磨砂玻璃上照亮的一个准直光束作为物体斑点O，通过矩形槽和图像透镜阵列进行散射和调制，以在预清洗的玻璃基板上构成的记录光，使得抗蚀剂膜上形成斑点图像。在作为参考波R的物体与斑点O之间，具有初始固定角度60度的第二光束，由镜头准直并直接照亮在板上。此后，两个波都干扰10秒，并且通过光致抗蚀剂膜记录干涉图案。 作为结果，在氢氧化钠（0.4％）溶液中显影10秒后，获得了光致抗蚀剂硅烷模板。注意，制造的硅烷模板在阳光照射下显示均匀的自然图像（图1中的插图），清楚地表明，我们提出的纳米结构具有宽带光转向的独特能力，而不引入彩色光栅衍射。

2.2纳米结构PEDOT：PSS薄膜制作为了将硅烷结构引入到OLED中，硅烷纳米结构全氟聚醚（PFPE）软模具由光刻胶模板直接制作，然后将硅烷纳米结构再通过软纳米压印光刻技术，转移到旋转涂覆在清洁的ITO玻璃基板上的PEDOT：PSS层，如我们最近报道的，平面和图案化的PEDOT：PSS层的形态通过原子力显微镜（AFM）测量来表征（图2a和b）。观察到平坦的PEDOT：PSS膜显示平滑的平坦表面，粗糙度均匀为1.57plusmn;0.1nm（图2a）。相比之下，图案化的PEDOT：PSS层显示出具有60nm槽深的“准周期性”连续锥形形态，说明通过PFPE软模成功地将硅烷纳米结构转移到膜上。 此外，还要注意，这种新颖的形态有点像我们之前讨论的传统的亚波长一维光栅纳米结构，这归因于所提出的硅烷纳米结构也是通过双光束全息光刻制造的，如一维光栅为了清楚地阐明薄膜拉伸对光采集的影响，计算出作为波数函数的快速傅里叶变换（FFT）的相应功率，以阐明特征波长，如图1所示。 2c和d。可以看出，扁平PEDOT：PSS膜的k值为分布模糊的对称圆形，没有优选的取向，表明无图形平面膜具有宽带响应和全向光散射的能力，相比之下，硅烷图案膜的波数被限制在矩形区域内，没有周期性离散曲线（图2d）。此外，需要指出，由红色圆环表示的中心圆区域有些类似于平面薄膜。这种新颖的宽带但独特的“区域取向”k值与周期性，准周期性以及准随机样式明显不同，直接说明我们提出的硅烷纳米结构OLED将提供对光提取和射束方向性，与对远场排放分布及质量的重要新的影响。

2.2纳米薄膜：PSS薄膜的制备

介绍硅烷结构OLED，SIH的全氟聚醚（PFPE）纳米软模是直接从光刻胶模板制作，然后被刻在SIH纳米结构O的PEDOT：涂上清洗ITO玻璃基板上通过软压印PSS层自旋（snil）技术作为我们最近报道[ 30 ]。平面和图案的PED的形态OT：PSS层的特点是轻敲模式原子力显微镜（AFM）测量（图2a和b）。据观察，扁平结构：PSS膜显示出平坦光滑的表面与根均正方形粗糙度为1.57times;0.1纳米（图2a）。相比之下，图案化结构：PSS层具有“准周期的连续的锥形形态与槽深为60，说明的在纳米结构被成功转移到薄膜的PFPE软模。另外，还要注意的是，这种新的意识形态有点像传统的亚波长一维L（1D）光栅纳米结构作为我们先前讨论[ 31 ]，这是由于该SiH纳米结构也由两光束全息光刻而成的一维nanogratiNG。为了清楚地澄清的效果上的光收集的膜拉伸，快速傅立叶变换（FFT）作为波数的函数的相应的功率谱计算澄清的特征波长，并分别在图2C和D。可以看出，对于平面PEDOT的K值分布：PSS膜表现模糊对称循环和无预哪个方向，表明未平膜拥有宽带响应和全向散射[ 29,32 ]能力。相反，低波数的模式内德薄膜被限制在一个矩形区域，没有定期离散配置文件（图2D）。此外，还应该指出，由红色圆环表示的中心圆区域是有点类似平片。这种新的宽带但独特的区域定位的K值明显不同的周期、准周期、以及准随机方式[等]，直接说明我们提出的纳米器件提供低对远场辐射分布质量的光提取和光束方向性的重要作用n.

2.3器件的制造

在器件制造之前，ITO涂覆的玻璃基板用丙酮，乙醇和去离子水依次进行超声波清洗，并在120℃的烘箱中干燥五小时，然后用紫外线臭氧处理20分钟。有机层和金属电极通过在高真空室（真空压力 2times;10 6 Torr）中用荫罩进行热膜沉积而依次沉积，其中通过石英晶体振荡器监测沉积速率和膜厚度。为了确保一致的结果，所有的波纹OLED都使用相同的软膜PFPE模具制造，在130℃且恒定压力1.5bar的环境下压印旋涂PEDOT：PSS层3分钟，所有器件（有效器件面积frac14;0.1 cm2）进行比较，在相同的实验条件下制作，并制造后将器件封装在手套箱中。

图2原子力显微镜（AFM）图像和相应的快速傅立叶变换（FFT）模式。（一）

扁平结构：在ITO导电玻璃基板PSS层构造。（B）纳米结构：硅烷与PSS层槽深为60 nm。（c）、（d）分别计算（a）及（b）原子力显微镜图像的相应的快速傅立叶变换（FFT）模式。

2.4性能表征

使用可编程光谱仪测量OLED的电学和光电特性，其在室温下在环境空气中连接到源计量器, 角分辨光学反射值用旋转构成的积分球和激光（波长= 530nm）测量。平面和图案化的PEDOT：PSS膜的表面形态通过AFM进表征，折射率（n）消光系数（k）和所有层的膜厚度使用alpha;-SEtrade;光谱椭偏仪测量。对比度根据CRfrac14;eth;Lonthorn;LoffRLTHORN;=eth;Loffthorn;Lambient RL0的方程式计算，其中Lon和Loff是开启和关闭状态亮度，Lambient是环境亮度，RL是发光反射。

2.5 理论建模与仿真

基于单步菲涅尔衍射法的计算机生成的全息图可以分为两个阶段：记录和重建。在记录步骤中，通过定制的MATLAB，产生二维直角磨砂玻璃（5cmtimes;5cm），然后通过叠加离散的平面参考波R得到相应离散的散斑图像全息基于菲涅耳衍射（波长441.6 nmfrac14;）。在重构步骤中，通过MATLAB生成波（近场分布）光源，通过一步离散数字菲涅耳变换获得虚拟图像（远场分布）。 计算了没有和具有纳米结构的绿色设备的远场辐射剖面，这里在AFM表征的形态之后，将硅烷设定为20个周期范围内的准周期性。这可以有效和准确地构建与实际波纹装置相当的几何结构模型。为简单起见，有机多层膜（PEDOT：PSS除外）假定为可见光谱区域中具有类似折射率的单一均匀有机层（根据以前的报告）。

图3荧光绿色有机电致发光器件的性能。（一）设备结构的硅烷OLED。（b）电流密度电压亮度特性。（C）相对的EL谱在正常方向的T他在该玻璃基板frac14;10毫安厘米2和提高比强度的纳米结构作为一个硅烷发射波长的函数，通过将平面控制装置获得的光谱，在将显示一个绿色的硅烷OLED摄影。（d）EQE和PE为相应的设备功能的亮度。

将x，y和z中的偶极子（@ 520nm）的三个方向放置在与有机/阴极界面相距一定距离处，以获得最大的建构性干扰，并且设置非均匀以对波纹装置的不同部分进行建模，为了加快精确的计算速度，能够有效地利用，考虑到带间过渡，使用电子理论模型拟合了Al阴极的复合光学介电函数。

图4反射和对比度（CR）表征。（a）在波长为530 nm的荧光绿色有机发光二极管的环境光反射率的测量角度依赖性。（b）计算出相应的电致发光和CR增强比强度引起的硅烷纳米结构作为一个功能的视角（@ 140 lx环境光和1000的CD状态亮度M 2，通过以下方式获得的扁平控制装置的CR值除以。

三：结果与讨论

3 结果与讨论

3.1 荧光绿光发光有机发光二极管的性能

图1中示意性地示出了硅烷图案化OLED的器件结构。 3a，其中荧光绿色单元被放置在PEDOT：PSS的波纹状导电膜上。 荧光发射器单元由40nm厚的空穴传输组成。使用LiF（1nm）/ Al（100nm）双层作为阴极。 作为比较，具有相同发射极的扁平控制装置也在相同条件下制造。图3b预示了绿色OLED的电流密度 - 电压 - 亮度（J-V-L）特性。 显然，与平面结构相比，具有硅烷纳米结构的器件在相同的驱动电压下显示更高的电流密度和亮度。 众所周知，OLED的电流密度可以描述为隧道模型。其中，k1和k2是与材料性质相关的常数。 该方程式表明，当器件厚度在相应的切口处减小时，预期操作电压的非线性减小。因此，我们可以得出结论，位于波纹界面的峰谷之间的中间区域的更强的电场以及由纳米结构引起的有机层厚度的部分降低直接导致波纹装置的增强的电流密度。为了检查硅烷结构对于光转向的波长响应，测量了具有和不具有硅烷的器件的相对电致发光（EL）光谱和相应的增强比以及对应的归一化EL光谱。 很明显的是，瓦楞纸装置在整个EL光谱上表现出很小的增强，并且与控制装置相比，在光谱图中显示出可忽略的差异，表明这种新的结构直接适用于宽带光耦合（例如，白色OLED）。另外，波纹装置坐标（x，y）略微从（0.3501,0.5529）移动到（0.349,0.546

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