论文总字数：8041字

摘 要

本文通过浸渍法制备了Co₃O₄/TS-1系列催化剂，将制备催化剂用于催化甲基橙（ORA）降解，通过改变反应过程中的催化剂表面负载Co₃O₄的量、双氧水的用量、催化剂的用量、温度、pH等来探究反应的一个最佳条件。实验结果显示，在选定的条件下，pH=3.36，催化剂用量为0.127g，加入5mL 30%的双氧水的情况下，50毫升浓度为1.528×10^-4mol/L的ORA溶液在180 min内降解率能够达到 99.62%。

关键词：Co₃O₄/TS-1, 双氧水，甲基橙，催化降解

Abstract: In this paper, Co₃O₄/Ts-1 series of catalysts were prepared by immersion method. The preparation catalyst was used to catalyze the degradation of methyl orange (ORA). The optimum conditions for the reaction were explored by changing the amount of Co₃O₄ on the surface of the catalyst, the amount of hydrogen peroxide, the amount of catalyst, temperature and pH, etc. Experimental results show that under the selected conditions, pH=3.36, catalyst dosage is 0.127g, and 5mL 30% hydrogen peroxide is added, the ORA solution with a concentration of 1.528×10^-4mol/L in 50mL can achieve a degradation rate of 99.62% within 180 min.

Keywords: Co₃O₄/TS-1, hydrogen peroxide, methyl orange, catalytic degradation

目 录

1 前言 3

2 实验内容 3

2.1 试剂和实验仪器 3

2.2 甲基橙溶液的配制 4

2.3 不同钴负载含量的Co₃O₄/TS-1催化剂的制备 4

2.4 样品表征 4

2.5 计算方法 4

3 结果与讨论 5

3.1 催化剂的表征 5

3.1.1 XRD表征 5

3.1.2 样品的ICP表征 5

3.2 催化甲基橙降解解实验 6

3.2.1 TS-1表面负载Co₃O₄含量的选择 6

3.2.2 双氧水用量的影响 7

3.2.3 反应温度的影响 8

3.2.4 催化剂用量的影响 10

3.2.5体系的pH的影响 11

结 论 13

参 考 文 献 14

致谢 15

1 前言

目前，人类正面临着全球生态环境不断恶化的危机。水污染是我们目前面对的一个重要的环境难题，具有广泛性，持续性。由于在染料的生产和使用过程中，会有大量的染料会随着废水排出，因而会对水环境造成严重的污染，染料废水已经是目前公认的污染面极广。这类废水盐分高，色度高，难降解，组分复杂，有机污染物的含量高，而且生产所采用的基本原料多是苯，萘以及杂环类化合物，生物毒性大，处理的难度非常大^［1］。因而研究出具有高效率，低成本的一种处理废水的方法成为了当前水污染治理的重要挑战。

目前，已经出现了许多处理染料废水的方法。主要有吸附法，生物处理法，化学氧化法，电解法以及光催化降解法^［2－3］。其中，化学氧化法是一种可以降解处理水溶液中有毒的难处理有机物的非常有效的方法。双氧水是一种具有产物绿色安全等特点的强氧化剂。

TS-1是一种具有双五元环和十元环孔道机构和MFI拓扑结构的硅钛分子筛，在催化氧化方面表现出良好的性能^［4］，是一种高效的催化剂。Fenton试剂在降解废水中的有机污染物方面表现出非常优秀的效能，其实质是H₂O₂在Fe² 的催化下产生具有高反应活性的·OH，通过一系列的反应将有机物氧化分解为小分子。四氧化三钴和双氧水的组合与Fenton试剂相类似，能够将废水中的有机污染物有效的降解，具有光催化氧化染料脱色降解的作用。但由于四氧化三钴中含有大量的钴，若使用Co₃O₄纳米材料作为催化剂，残留在水中的四氧化三钴会对环境造成严重的重金属污染。因为TS-1所具有的双五元环和十元环的孔道结构和MFI结构使其具有良好的催化氧化作用，并且TS-1具有良好的物理吸附作用。本文通过合适的制备方法，使Co₃O₄牢固负载在TS-1上。将这种产物用于催化降解甲基橙研究，通过考察催化剂表面负载Co₃O₄量、Co₃O₄/TS-1用量，双氧水用量、反应温度、反应pH等条件，寻找催化降解水中甲基橙的最佳反应条件。

2 实验内容

2.1 试剂和实验仪器

所需药品：甲基橙（分析纯），30 % H₂O₂溶液，四水合醋酸钴（分析纯），盐酸（分析纯）来自于国药集团化学试剂有限公司，所使用的去离子水（实验室自制）。

所使用的仪器：磁力搅拌器（艾卡仪器设备有限公司），三颈圆底烧瓶，紫外可见分光光度仪（岛津仪器有限公司），ICP（Optima 2000 DV，岛津仪器有限公司）

2.2 甲基橙溶液的配制

称取0.051g甲基橙配成1.53×10^-4mol/L的甲基橙溶液(ORA）。

用UV-VIS测得其在最大吸收波长460nm处的吸光度为2.626。

2.3 不同钴负载含量的Co3O4/TS-1催化剂的制备

分别将1.505克（钴的质量为0.356g）、1.252(钴的质量为0.296g）克、1.001（钴的质量为0.237g）克、0.749（钴的质量为0.177g）克、0.252（钴的质量为0.060g）克四水合醋酸钴分别溶于少量的去离子水中，然后分别向其中加入1.017克、1.008克、0.998克、1.001克、1.002克TS-1用磁力搅拌器搅拌24小时后过滤，烘干，然后在200℃的条件下灼烧4小时。制得负载不同量四氧化三钴的催化剂样品A、B、C、D、E。

2.4 样品表征

采用ICP光谱仪测得制备的催化剂A,B,C,D,E表面负载四氧化三钴的含量。制备的催化剂表面四氧化三钴的分散状况借助X射线衍射仪分析。

2.5 计算方法

用UV-VIS测得不同反应时间下反应液的吸光度，然后计算出降解率。

E=（A₀ -A_t)/A₀×100%=(C₀ -C_t)/C₀×100%

剩余内容已隐藏，请支付后下载全文，论文总字数：8041字