摘 要

在当代科学技术与经济迅速发展的背景下，能源短缺和环境污染已经成为需要迫切解决的全球性问题，光催化技术是一种以太阳能为能源、以光催化剂为载体的新型治污技术，在清洁能源的利用与转化，有机污染物的降解等方面具有巨大的应用潜力与发展前景。为改进传统光催化剂中存在的光谱响应范围窄，量子产率低和太阳能利用率低等问题，除了对光谱响应范围窄的光催化剂进行改性，使其具有可见光下催化氧化的性能之外，研究人员还对新型的具可见光响应活性的催化材料进行了开发与利用。铋系光催化剂是一种新型的光催化剂，具有优良的可见光催化活性，有着广泛的应用前景。单一半导体自身光生载流子极易复合，导致其光催化效率大大降低，为改善催化剂性能，提高催化效率，本文采用掺杂聚苯胺（PANI）的方式制备复合材料。主要研究成果如下：

本课题中采用两步水热法制备不同掺杂比例的Bi₅O₇I/PANI复合材料，比较材料的光催化活性。当掺杂量为5%时，复合材料表现出最佳的光催化活性，相同条件下Bi₅O₇I/PANI-5%对RhB的降解率是纯Bi₅O₇I的2.2倍。在循环三次降解过程后，Bi₅O₇I/PANI-5%的降解率从85%下降至75%，表明复合材料具有一定的稳定性。由此可见，PANI与半导体的结合提高了PANI和半导体之间的电荷载体的迁移效率，从而促进了光生电荷载体的分离，提高了光催化性能。

关键词：光催化；聚苯胺；铋系光催化剂；降解

Abstract

Under the background of the rapid development of science and economy, energy shortages and environmental pollution have been the global issues which need urgent solutions. Photocatalytic technology is a new type of pollution control technology that uses solar energy as the energy source and photocatalyst as the carrier, which has great potential for the application and development prospects on the utilization and transformation of clean energy, the degradation of organic pollutants and other aspects. In addition to modifying the photocatalyst with a narrow spectrum of spectral response to make available for its catalyzation under visible light, researchers also developed and utilized new types of catalytic materials with visible light activity to improve the narrow spectral response, low quantum yield, and low solar energy utilization of conventional photocatalysts. Bismuth-based photocatalyst is a new kind of photocatalyst with the excellent visible light catalytic activity and a wide range of application prospects. However, the photocatalytic efficiency of a single semiconductor itself was easily compounded, resulting in a significant reduction in its photocatalytic efficiency. In order to improve the performance of the catalyst and the catalytic efficiency, a PANI-doped composite for the photocatalysis was prepared in this paper. The main research results are as follows:

In order to,In this project, two-step hydrothermal method was used to prepare Bi₅O₇I/PANI composites with different doping ratio. When the doping amount of PANI was 5%, the composite exhibited the best photocatalytic activity. Under the same conditions, the degradation rate of Bi₅O₇I/PANI-5% to RhB reached 2.2 times compared with that of pure Bi₅O₇I. After three cycles of degradation, the degradation rate of Bi₅O₇I/PANI-5% decreased from 85% to 75%, indicating that the composite material had a certain stability. Above all, the combination of PANI and semiconductors enhanced the charge carrier migration efficiency between the PANI and the semiconductor, thereby facilitating the separation of the photogenerated charge carriers and improving the photocatalytic performance.

Key words：Photocatalysis；PANI；Bismuth photocatalyst；Degradation

目 录

摘 要 I

Abstract II

第1章 绪论 1

1.1光催化材料 1

1.1.1引言 1

1.1.2半导体的光催化原理 1

1.1.3光催化材料研究进展 2

1.1.4铋系光催化材料 4

1.2聚苯胺 4

1.2.1聚苯胺简介 4

1.2.2聚苯胺基复合材料 5

1.3光催化反应的影响因素 6

1.4课题设计研究及目的 7

第2章 实验部分 8

2.1实验试剂与仪器 8

2.1.1实验试剂 8

2.1.2实验仪器 9

2.2 PANI合成 9

2.3 Bi₅O₇I/PANI合成 10

2.4材料表征 10

2.4.1 X射线衍射分析（XRD） 10

2.4.2傅里叶变换红外光谱分析（FTIR） 10

2.4.3紫外-可见漫反射光谱（DRS） 10

2.4.4光电流测试 11

2.5性能测试 11

2.5.1催化性能测试 11

2.5.2稳定性测试 11

第3章 结果与讨论 12

3.1 X射线衍射分析（XRD） 12

3.2傅里叶变换红外光谱分析（FTIR） 12

3.3紫外-可见漫反射光谱分析（DRS） 13

3.4光电流分析 14

3.5光催化性能分析 14

3.6光催化原理探究 17

第4章 结论 18

参考文献 19

致 谢 21

第1章 绪论

1.1光催化材料

1.1.1引言

二十世纪以来，随着现代工业化程度不断发展，能源短缺和环境污染成为了全球性的重要问题，严重制约了人类社会的发展与进步。目前，化石能源仍是全球消耗的最主要能源，然而，作为一种不可再生能源，人类的过度和利用开采导致化石能源的储量日益减少。同时，除了开采造成的土地塌陷和水资源污染之外，化石燃料的使用造成了一系列严重的环境问题，例如全球变暖、臭氧层破坏和酸雨等。因此，为了解决日益严重的能源与环境问题，人类迫切需要清洁可再生能源以及高效治污技术的开发与利用。

在诸多已开发利用的可再生能源中，太阳能以其清洁、天然、长久、丰富和可再生等特点受到人类的青睐，被认为目前能够替代化石能源的最佳选择。1972年，Fujishima和其导师Honda^[1]发现了n-型半导体TiO₂电极在光照下分解水制备氢气的光催化作用。1976年，Carey^[2]等人在紫外光照射下在半导体TiO₂上成功降解了有机污染物多氯联苯，自此人类开始了半导体光催化技术的研究。以太阳能为能源的半导体光催化技术，不仅能用于电能、氢能等清洁能源的转化，还能利用半导体催化剂降解水中或空气中的有机污染物，且不产生二次污染，是当下解决能源危机和环境污染的一种理想途径。与传统治污方式相比，基于半导体材料的光催化技术具有能耗低、反应条件温和、氧化能力强、无二次污染及操作简便等优点。近年来，在各国研究人员的共同努力下，光催化技术得到了迅速的发展，现已广泛用于光催化制氢、光催化降解有机污染物、光催化还原CO₂制备燃料以及杀菌^[3]等，具有良好的发展前景。

1.1.2半导体的光催化原理

光催化技术的核心是半导体材料，半导体材料都具有相对应的能带结构。半导体的能带结构是由未填充电子，能量较高的导带（Conduction Band，简称CB）和填满电子，能量较低的价带（Valence Band，简称VB）组成的，位于CB和VB之间的区域则称为禁带（Forbidden Band），禁带的大小称为禁带宽度（Band Gap，简称Eg），该区域不能被电子占据。当用能量大于或等于Eg的光照射半导体材料时，半导体VB上的电子吸收能量后被激发，跃迁至CB，同时在VB上产生了相应的空穴，半导体内产生电子（e^-）-空穴（h ）对。电子-空穴对的一部分转移到半导体表面，参与催化剂表面的氧化还原反应，另一部分则在转移的过程中或转移到半导体表面时直接复合，未参与光催化反应，该过程直接造成了材料光催化效率的降低。在光催化反应过程中，迁移到半导体表面的e^-与O₂结合生成了超氧自由基（•O^2-），h 与H₂O作用生成了羟基自由基（•OH）。超氧自由基（•O^2-），羟基自由基（•OH）和空穴（h ）都具有强氧化作用，能够与水中的有机污染物作用，将其氧化分解为无污染的有机小分子CO₂、H₂O等，从而达到了治理水污染的目的。综上所述，基于半导体的光催化过程可以用三个重要步骤来描述（如图1.1所示）：（I）光照射产生电子-空穴对；（II）电子与空穴的分离、向光催化剂表面的转移及复合；（III）催化剂表面上氧化还原反应。

图1.1 基于半导体的光催化过程

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