分子筛上甲醇转化制烯烃(MTO)反应中氢转移过程的机理研究开题报告
2020-04-13 15:22:27
1. 研究目的与意义(文献综述)
乙烯、丙烯等低碳烯烃为重要的化工原料,可以用来生产塑料、纤维等化工产品。传统工艺上,低碳烯烃主要通过石油资源制得[1-2]。随着经济的发展,单纯依靠石油资源生产低碳烯烃已经不能满足当今世界的需求。因此,开辟非石油路线生产低碳烯烃显得越来越重要,并受到了工业界以及学术界的广泛关注。甲醇作为一个平台分子可以通过酸性分子筛催化形成低碳烯(methanol-to-olefin,mto)。通过这种路线生产低碳烯烃,转化率高,选择性可控,并且原料甲醇可以通过廉价而丰富的煤、天然气以及生物质制得,因而是取代石油路线生产低碳烯烃的一个很有前景的方法。并且我国富煤贫油的国情决定我国能源消费结构是以煤和天然气为主,且现阶段难以发生改变。因此,甲醇制烯烃技术在我国优势更加明显,具有十分显著的经济效益以及战略意义 [3-5]。
近几年,国内外甲醇制低碳烯烃项目发展非常迅速,一系列mto工艺技术经过几年的产业化示范,已逐渐成熟。国内外具有代表性的mto技术有,美国uop公司的mto工艺技术、中国大连化物所的dmto工艺技术、中石化的smto工艺技术。目前,酸性沸石分子筛催化剂因其具有较高的活性、选择性和水热稳定性,被广泛应用于mto反应中,但仅有zsm-5和sapo-34实现了工业应用[6-7]。其中具有mfi拓扑的硅铝酸盐分子筛zsm-5在mto反应中展现出卓越的催化性能[8],虽然mto已经成功实现了商业化,但是mto反应中仍然存在一些问题有待优化、解决,如分子筛催化剂易积炭失活,需要进行再生以及烯烃二次反应(如氢转移、烯烃聚合等)降低反应选择性等问题。其中氢转移反应是降低甲醇转化制烯烃(mto)反应目标产物的选择性和收率的主要原因。
在甲醇转化制烯烃(mto)的过程中,乙烯、丙烯等低碳烯烃是主要需求的产物。但是,在反应过程中,往往伴随着烷烃以及芳烃的生成。这类副反应主要通过氢转移过程形成,氢转移反应是在酸性活性中心上发生的双分子反应,典型的氢转移反应发生在烯烃与环烷烃之间、烯烃与烯烃之间,反应式如下:
2. 研究的基本内容与方案
1.本课题的研究(设计)的内容与目标:
(1). 探讨反应温度,进样量以及反应压力等反应参数对于环己烷与异丁烯共反应的影响,优化反应过程,选择合适的反应进行机理研究;
(2).利用gc/ms检测反应产物,推测可能的反应过程;
3. 研究计划与安排
第一周至第二周 查阅相关文献资料,明确研究内容,了解研究所需条件。确定方案,完成开题报告;
第三周至第八周 优化环己烷与异丁烯的反应参数,进行机理研究;
第九周至第十四周 观测反应过程中的反应中间体,推测反应机理;
4. 参考文献(12篇以上)
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[1]王有和.甲醇制烯烃反应机理及其动力学研究[a]. 全国工业催化信息站、工业催化杂志社,2016:4.
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