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摘 要

本文以粉煤灰为原料采用碱融水热法合成了粉煤灰沸石FHZSM-5，将CeO₂/FHZSM-5催化剂用浸渍法制备。本实验对VOCs气体中的二氯甲烷（DCM）为探针进行催化燃烧处理。探究了催化剂在不同硅铝比、不同DCM浓度、不同的空速下的催化性能和稳定性。实验结果表明CFH-1催化剂的纯度和结晶度最好且当DCM浓度为500 ppm、空速为20000 mlh^-1g^-1时T₉₀达到349℃，CFH-1催化剂催化氧化性能最佳。

关键词：粉煤灰 分子筛 CeO₂ VOCs 催化燃烧

Study on Preparation of Fly Ash-based Molecular Sieve and Catalytic Combustion of VOCs

Abstract

In this chapter, zeolites are synthesized with fly ash by hydrothermal treatment in alkaline solution, and CeO₂/FHZSM-5 catalyst is prepared by impregnation method. In this experiment, VOCs with dichloromethane (DCM) as a probe were subjected to catalytic combustion treatment. The catalytic performance and stability of the catalyst at different Si/Al ratios, different DCM concentrations, and different airspeed are investigated. The results illustrate that the CFH-1 catalyst is the best. And the catalytic oxidation performance of CFH-1 is the optimum when the DCM concentration is 500 ppm and the airspeed is 20000ml^.h^-1.g^-1, T₉₀ can get to 349℃.

Key Words: fly ash; molecular sieve; CeO₂; VOCs; catalytic combustion

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 概述 5

1.1 前言 5

1.2 VOCs简介 6

1.2.1 VOCs定义 6

1.2.2 VOCs来源及种类 6

1.2.3 VOCs的危害 6

1.3 VOCs的控制技术 7

1.3.1 吸附法 7

1.3.2 吸收法 8

1.3.3 冷凝法 8

1.3.4 膜分离法 8

1.3.5 生物降解法 8

1.3.6 等离子体法 8

1.3.7 光催化法 9

1.3.8 燃烧法 9

1.4 VOCs催化燃烧技术 9

1.4.1 催化燃烧技术基本原理 9

1.4.2 催化燃烧技术特点 10

1.4.3 催化燃烧工艺流程图 10

1.5 催化燃烧中的催化剂 10

1.5.1 催化剂的介绍 10

1.5.2 催化剂种类 11

1.6 本课题研究内容 12

第二章 实验部分 14

2.1 实验仪器和试剂 14

2.1.1 实验仪器 14

2.1.2 实验试剂 14

2.2 催化剂的制备 15

2.2.1 粉煤灰预处理及碱融焙烧 15

2.2.2 粉煤灰基分子筛的合成 15

2.2.3 CeO₂/FHZSM-5的制备 15

2.3 催化剂的表征测试 16

2.3.1 X射线荧光（X-Ray Fluorescence, XRF） 16

2.3.2 X射线衍射（X-Ray Diffraction, XRD） 16

2.3.3 扫描电子显微镜（Scanning Electron Microscope, SEM） 16

2.3.4 比表面积测试（Brunner-Emmet-Teller, BET） 16

2.4 催化剂活性评价 17

第三章 结果与讨论 17

3.1 粉煤灰样品理化性质 18

3.1.1 粉煤灰化学组成及成分分析 18

3.1.2 粉煤灰晶相及形貌分析 18

3.2 催化剂的表征分析 20

3.2.1 X射线物相分析XRD 20

3.2.2 比表面积孔径结构分析BET 21

3.3 催化剂的催化性能 22

第四章 结论与展望 26

参考文献 27

致谢 30

第一章 概述

1.1 前言

目前存在各种污染物对人们的健康造成巨大的危害。而VOCs气体是大气环境中二次气溶胶和臭氧形成的参与者，会诱发雾霾，甚至引发呼吸道疾病，是污染严重的化学物质。VOCs主要由芳香族类、醇醛类、酯类以及烷烃、烯烃类等有机物组成。代表物质有甲苯、乙醚、三氯乙烯(TCE)、二氯甲烷(DCM)、二甲基甲酰胺(DMF)等^[1]。

治理VOCs的方法有很多，目前催化燃烧法是较为有效的方法。该方法是用催化剂来提高反应速率，使VOCs在低温下被氧化，生成水和二氧化碳^[2]。用该方法治理VOCs时，消除所需温度低、耗能低且效率高；产物清洁无污染。被认为是最经济、有效、有前途的VOCs消除方法^[3]。

粉煤灰主要成分有SiO₂、Al₂O₃、CaO等，它是由燃煤电厂排放的一种工业固体废弃物。在现实生活中，水污染、空气污染、土地资源占用的罪魁祸首之一是粉煤灰的大量排放。因此近年来，越来越多的人开始关注粉煤灰的环保利用价值。而沸石分子筛则是一种水合硅铝酸盐，该物质被认为是一种性能优良的催化剂是因为其具有较大的比表面积、特殊的催化性能、吸附性能和适当的酸性、良好的稳定性。因为粉煤灰中的含有大量SiO₂、Al₂O₃可以作为制备沸石的原材料，此外由于自然界中的天然沸石的资源有限，并且因为天然沸石的孔径和通道的形貌不可控，所以这不仅实现了粉煤灰的循环利用，还降低了分子筛的制备成本代替昂贵的自然沸石。因此本文研究以粉煤灰为原材料制备分子筛，其具有原料易得的优点，以及顺应了“变废为宝”的绿色、环保、可持续的发展理念。

在本章催化燃烧过程中，催化剂催化氧化DCM的性能的好坏对实验各方面有着至关重要的影响。本实验将采用粉煤灰基沸石分子筛作为催化剂载体并负载活性组分CeO₂。将二氯甲烷作为催化燃烧的探针反应物，对粉煤灰晶型进行改性，探究混碱浓度、硅铝比、水热时间等因素对粉煤灰晶型结构的影响。以及在不同条件下制备出的催化剂（用不同浓度的酸碱处理）对DCM的催化燃烧性能的影响，并结合催化剂的表征测试进行分析，最终制备出活性高、稳定性强、成本低的有机废气催化燃烧催化剂。

1.2 VOCs简介

1.2.1 VOCs定义

VOCs(Volatile Organic Compounds)挥发性有机化合物是大气环境中臭氧和二次气溶胶形成的参与者，也是严重污染环境的化学物质。既会在空气产生恶臭，又作为有害气体危害人们的身心健康。大多数的有机废气都会释放出有毒刺激性气味，甚至会变畸形、致癌或死亡。

1.2.2 VOCs来源及种类

主要来源^[4]：在室内VOCs主要来自于天然气和煤炭的使用，如开暖气、烹饪或吸烟所产生的烟雾，建筑和装饰材料如油漆、家具、家电等也会排放该物质甚至是人体本身也会释放。就室外而言，大部分的有机废气来自于工业燃烧产生的废气，或是交通运输产生的尾气^[5]。VOCs的主要种类和代表物质如表1所示。

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