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摘 要

本文以共沉淀法合成的镨掺杂氧化锌（Pr-ZnO）作为催化剂，利用自行设计的超声波协同紫外光催化（声光催化）反应器对苯酚水溶液进行处理。考察了Pr掺杂量、苯酚初始浓度以及催化剂投加量对苯酚降解率的影响。用高效液相色谱（HPLC）对声光催化降解苯酚的中间产物进行分析；并对声光催化降解苯酚的过程、机理进行分析研究。实验结果表明：当Pr掺杂量为0.1%，苯酚初始浓度为10 mg/L且Pr-ZnO催化剂投加量为0.15 g/L时，声光催化降解苯酚效率达到了99%。苯酚的降解路径为：苯酚被自由基攻击生成苯环羟基化合物类中间产物、碳链持续断裂后生成有机酸以及最终产物H₂O和CO₂的生成。

关键词：声光催化 苯酚 高效液相色谱 降解机理

Sonophotocatalytic Degradation of Phenol and its Mechanism

Abstract

In this paper, phenol simulated wastewater was used as a treatment object, and cerium-doped zinc oxide (Pr-ZnO) synthesized by co-precipitation method was used as a catalyst, and the phenol aqueous solution was treated by a self-designed ultrasonic synergistic ultraviolet photocatalytic (sonophotocatalysis) reactor. The Pr doping amount, initial phenol concentration and catalyst dosage will be experimented. The study will use HPLC to analyze the mid outputs of the sonophotocatalytic degradation. The outcomes demonstrate that when the doping rate of Pr-ZnO is 0.1%, the first phenol concentration is below 20 mg/L and the quantity of Pr-ZnO catalyst is 0.15 g/L, the degradation rate arrives at 99%. The intermediates of phenol are mainly hydroquinone, catechol, resorcinol, p-benzoquinone and maleic acid. The main degradation pathways: phenol is attacked by free radicals to form benzene cyclic hydroxy compounds, and the carbon chain is continuously broken to form organic acids and the final products, H₂O and CO₂, are formed.

Keywords: sonophotocatalysis; phenol; high performance liquid chromatography; degradation mechanism

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 苯酚废水简介 1

1.2 苯酚废水处理技术 1

1.2.1 物化处理技术 1

1.2.2 光催化氧化技术 3

1.2.3 超声催化氧化 3

1.2.4 声光催化联用技术 4

1.2.5 臭氧氧化法 5

1.2.6 电化学氧化法 5

1.3 氧化锌概况 6

1.4 论文研究内容 7

第二章 实验部分 8

2.1 实验试剂 8

2.2 实验仪器 9

2.3 实验方法 9

2.3.1 催化剂Pr-ZnO的制备 9

2.3.2 声光催化降解苯酚 10

2.3.3 声光催化降解苯酚中间产物的检测 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 实验结果 11

3.2 声光催化降解苯酚实验结果与分析 14

3.2.1 Pr掺杂量的影响 14

3.2.2 苯酚初始浓度的影响 15

3.2.3 催化剂投加量对降解效果的影响 16

3.2.4 中间产物分析 16

3.2.5 Pr-ZnO声光催化降解苯酚机理分析 16

第四章 结论与展望 17

4.1 结论 17

4.2 展望 17

参考文献 19

致 谢 22

第一章 绪论

1.1 苯酚废水简介

苯酚广泛用于农药生产、油漆生产、染料生产以及医药生产等。工业生产中对苯酚需求量的不断增加带来的含苯酚废水污染的问题日益加剧。苯酚废水中有机物浓度高、生物可降解性差并且具有高毒性，因此对水体、水生生物、植物以及人类健康造成极大威胁^[1]。研究表明，当水体中苯酚含量超过10 mg/L时，水生生物将无法正常繁殖甚至导致水生生物死亡；当灌溉用水中含有苯酚时，苯酚会在植物体中富集，导致植物生命力下降甚至枯死。此外苯酚废水可通过与人体皮肤、粘膜接触进入人体内导致癌症、畸形以及细胞、突变等效应，长期饮用被苯酚污染的水源会损害人体健康甚至危及生命^[2]。由此可见，苯酚废水危害极大，应用经济高效的废水处理技术有效降解苯酚废水使其能够达标排放成为重中之重。

1.2 苯酚废水处理技术

近些年来，随着化工等相关行业的急速发展，产生的苯酚废水越来越多，处理大量的苯酚废水需耗费很多精力，而废水的未完全处理排放会引发严重的环境与生物损伤问题。传统的废水处理技术包括：物化法等^[3]，然而这些方法存在很多不足之处。因此，研究出一种更加简便、高效的苯酚废水处理技术对人类社会的发展具有十分重大意义^[4,5]。

高级氧化技术（AOPs）主要作用机理是生成强氧化性的羟基自由基参与反应以达到降解处理污水目的^[6]。AOPs的反应速率较快、同时具有氧化能力较强、及适用范围较广等的特点^[7]。

1.2.1 物化法

物化法通过综合物理和化学作用来加快废水中污染物的降解过程。物化法中普遍的方法包含溶剂萃取法、混凝、吸附、膜分离等^[8]。

（1）溶剂萃取法

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