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摘 要

随着化石燃料资源的日渐枯竭，环境逐渐恶化，开发氢气等高效洁净的新能源受到广泛关注。由于甲烷高效清洁、储量高，适合作为制氢的基础原料。甲烷催化裂解生成纯氢和副产物纳米碳，对环境没有危害。在氢燃料电池、ITER等行业中有着深远的应用前景。本课题主要通过实验筛选出高活性、高寿命、价格低廉的催化剂。通过考察不同载体（活性炭、红黏土、高岭土、氧化铝），不同活性组分（镍、铜、钯、镍/铜、镍/钯）对甲烷催化制氢工艺的影响，寻找适宜的催化剂。实验得到具有高活性的负载量为21.4%的

Ni-Pd/Al₂O₃双金属催化剂并在通入40ml水进行催化剂活性再生的情况下，催化活性最好，寿命最长。由于催化剂影响因素复杂，设计出最优的催化剂仍需进一步地研究探索。

关键词：甲烷; 催化裂解; 制氢; 再生

Methane decomposition hydrogen catalyst research

Abstract

With the exhaustion of the fossil fuel resources environment deteriorating, develop efficient and clean new energy sources such as hydrogen has been widely concerned. Because the methane efficient clean , reserves, so suitable for raw material as the basis of hydrogen production. Catalytic pyrolysis of methane generated pure hydrogen and by-products of nano carbon , There is no harm to the environment . In the hydrogen fuel cells, ITER industries had a profound application prospect. This topic mainly through experimental screening high life, low price, high active catalyst. By investigating different carrier (activated carbon, red clay, kaolin, alumina), different active component (Ni, Cu, Pd, Ni/Cu, Ni/Pd) influence on methane catalytic hydrogen production process, to find the suitable catalyst. Experiments with highly reactive load of 21.4%Ni - Pd/Al2O3 bimetallic catalyst and in 40 ml water bubbled into regeneration of catalyst activity, catalytic activity is best, the longest service life. Due to the complexity of catalyst influence factors, design optimal catalyst still need further research to explore.

Key Words: Methane ; Catalytic Decomposition ; Hydrogen production ; Regeneration

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1前言 1

1.2 甲烷制氢技术 1

1.2.1 甲烷水蒸气重整 3

1.2.2 甲烷二氧化碳重整 3

1.2.3 甲烷部分氧化重整 3

1.2.4 甲烷催化裂解 3

1.3催化剂 4

1.3.1催化剂的活性组分 4

1.3.2 助剂 4

1.3.3 催化剂的载体 4

1.3.4 催化剂的制备方法 4

1.3.5催化剂的失活与再生 4

1.4课题的目的和意义 5

第二章 实验材料与方法 6

2.1 实验材料与仪器 6

2.1.1 实验材料 6

2.1.2 实验仪器 6

2.2催化剂的制备 7

2.3催化的活性评价 7

第三章 实验结果与讨论 10

3.1催化剂载体对甲烷分解制氢的影响 10

3.2不同催化剂对甲烷分解制氢的影响 10

3.3负载量对催化剂反应活性及寿命的影响 10

3.4水气比对催化剂再生后的活性及寿命的影响 10

第四章 结论与展望 16

4.1 结论 16

4.2 展望 16

参考文献 17

致 谢 19

第一章 文献综述

1.1前言

煤、石油、天然气作为三大化石能源，与我们的生活密切相关，而随着石油资源的枯竭，自然环境的日趋恶化，急需开发清洁高效的新能源。氢气作为高效清洁能源，在航天，电子，化工等众多行业都被广泛应用。制备氢气的方法有电解水法、光解碳及碳氢化合物制合成气法及甲烷催化裂解制氢等多种方法^[1-3]。天然气储量多，价格低廉，适合做基础原料^[4]，其中我国的天然气储量在全世界排名前十五。以甲烷为原料制氢有很多方法，包括甲烷水蒸气重整制氢，甲烷二氧化碳重整制氢，甲烷部分氧化重整制氢，甲烷催化裂解制氢等。甲烷催化裂解制氢由于工艺简单、原料成本低廉而备受关注。而甲烷催化裂解制得的氢气不含COx，所以甲烷催化裂解制氢工艺在燃料电池等对氢气纯度要求较高的行业中被广泛使用。

1.2 甲烷制氢工艺^[5-7]

甲烷制氢的传统工艺主要有甲烷水蒸气重整制氢、甲烷二氧化碳重整制氢、甲烷部分氧化重整制氢等工艺，这些传统制氢工艺的产物为CO、和H₂的混合物,将这些氢气用于氢燃料电池或需要洁净氢的工业生产就必须从H₂中除去CO和CO₂，但从这些混合物中分离出氢气相对较难^[8]。因此，甲烷催化裂解制氢工艺便成了如今的热门研究项目。

1.2.1甲烷水蒸气重整制氢

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