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摘 要

本文主要研究了以堇青石蜂窝陶瓷为载体，Mn(NO₃)₃，Ce(NO₃)₃^.6H₂O为原料，采用柠檬酸络合法制备负载型Mn-Ce/堇青石复合物催化剂，主要考察按Me和Ce不同摩尔比、焙烧温度以及焙烧时间对有机废气（CVOCs）氯笨催化燃烧性能的影响。结果表明：在500℃焙烧温度下焙烧5h，Mn_0.8Ce_0.2O₂为活性组分的催化剂表现出最为良好的催化活性，在体积空速15000h^-1下，温度为375^oC时，氯苯质量浓度为2.6 g/m³，催化转化率可达92.12%。

关键词: CVOCs；堇青石；催化燃烧；氯苯燃烧

reparation of Mn-Ce/ catalyst for the preparation of the catalyst and Study on catalytic combustion of benzene

Abstract

In this paper, we mainly study the cordierite honeycomb ceramics as the carrier, Mn (NO₃) ₃ and Ce (NO₃) ₃ ^.6H₂O as the raw material, by citric acid salt preparation of load type Mn-Ce/ cordierite composite catalysts were mainly investigated by me and CE different molar ratio, calcination temperature and time effect on the combustion performance of organic waste gas (CVOCs) stupid chlorine catalytic. The results show that in the roasting temperature of 500℃ roasting 5h, Mn_0.8Ce_0.2O₂ as active component of the catalyst showed the good catalytic activity, in, space velocity 15000h^-1 and temperature as 375℃. Concentration of chlorobenzene to 2.6 g / m³, catalytic conversion rate can reach.

Key words: CVOCs; Cordierite; Catalytic combustion; Chlorobenzene

目 录

摘要 I

ABSTRACT II

目录 Ⅲ

第一章 概述 2

1.1 引言 2

1.2 CVOCs简介 3

1.2.1 CVOCs定义 3

1.2.2 CVOCs的种类及来源 3

1.2.3 CVOCs的危害 4

1.3 含氯挥发性有机物CVOCs 的消除 4

1.3.1 燃烧法 4

1.3.2 膜技术 5

1.3.3 吸附法 5

1.3.4 冷凝法 5

1.3.5 光催化氧化 5

1.3.6 低温等离子体 6

1.4 CVOCs催化燃烧 6

1.4.1 催化燃烧法基理 6

1.4.2 催化燃烧的实质及其优点 7

1.4.3 催化燃烧系统的工艺流程图 8

1.5 催化剂的研究进展 8

1.5.1 CVOCs催化燃烧催化剂的常见类型 8

1.5.2 催化剂载体 10

1.5.3 催化剂制备方法 11

1.5.4 催化剂失活与防治 13

1.6 课题的主要研究内容 13

第二章 实验部分 15

2.1 实验仪器及化学试剂 15

2.1.1 实验仪器 15

2.1.2 化学试剂 15

2.2 载体的预处理与催化剂的制备 15

2.3 催化燃烧活性测试实验 16

第三章 结果与讨论 17

3.1 不同摩尔比的Mn_xC_1-xO₂催化剂催化燃烧氯苯实验 17

3.2 不同焙烧温度下的Mn_xCe_1-xO₂催化剂催化燃烧氯苯实验 18

3.3 不同焙烧时间下的Mn_xCe_1-xO₂催化剂催化燃烧氯苯实验 19

第四章 结论与展望 20

4.1 结论 20

4.2 展望 20

参考文献 22

致谢 24

第一章 概述

1.1 引言

含氯挥发性有机物(CVOCs)是一种具有较高毒性的有机污染物，随着近年来化工生产行业的迅速发展，CVOCs作为许多反应的中间产物及其副产物被大量排放到空气中，此类物质具有较强的挥发性，如含此类物质在工业生产过程中直接排放，必然会对自然环境以及人体健康造成较为严重的危害。CVOSs对环境加剧了温室效应，且部分对人体具有明显的致突变，致癌和致畸作用。同时，这些CVOCs通常易燃易爆，对人人体机能和生态环境带来巨大破坏。

随着研究者对CVOCs的探讨，对CVOCs的消除及治理的研究也逐步加深，目前，对CVOCs的消除技术主要有催化燃烧法，膜技术法，吸附法，光催化氧化和冷凝法等。其中催化燃烧是到目前为止最有效的治理技术^[1-2]，成为近年来研究的热点。其具有的显著优点是燃烧温度低，成本低以及不会形成氮氧化物，即基本上不会产生二次污染，因此具有广阔的开发和应用前景。催化燃烧CVOC的催化剂主要包含贵金属，金属氧化物以及分子筛这几种类型的催化剂。

1.2 CVOCs简介

1.2.1 CVOCs定义

挥发性有机化合物VOCs(Volatile Organic Compounds)是指在常温（20℃）常压（101.325kPa）下饱和蒸气压大于70Pa沸点小于260℃的挥发性有机化合物^[3]。VOCs包括烃类、芳香烃类、酮类、醇类、醛类、酯类、卤代烃类以及有机酸等有机化合物，是室内外普遍存在并且组成复杂的一类有机化合物。

含氯挥发性有机物CVOCs(Chlorinated Volatile Organic Compounds)是挥发性有机物VOCs中的一类，在工业生产中排放较多，能破坏大气层中的臭氧，导致臭氧空洞，造成温室效应等，对环境产生持久性的危害。

1.2.2 CVOCs的种类及来源

常见的CVOCs主要有氯苯，邻二氯苯，间二氯苯，二氯甲烷，三氯甲烷，四氯甲烷，氯乙烯，三氯乙烯，四氯乙烯等低分子量的有机含氯化物以及多氮二苯并恶英，多氮二苯并呋喃和多氮联苯（PCBs）等高分子量有机氮化物^[4]。表1-1为常见的CVOCs。

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