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摘 要

本文主要介绍了不同的铌类催化剂及其在不同领域中的应用,另外还粗略介绍了负载型催化剂的发展情况及其相对于普通催化剂的优势。本篇论文简单罗列了一些邻苯二甲酰亚胺在各个行业中的应用以及制备方法。本次实验中以联三吡啶为配体，盐酸活化的硅胶为载体，制备了负载型铌催化剂，该催化剂由SEM进行表征。以该催化剂为基础，邻苯二甲酸和芳香胺为底物，探索出了一个高效、绿色的催化体系合成邻苯二甲酰亚胺，该反应的转化率由HPLC测得，生成的产物经¹H-NMR、¹³C-NMR和MS表征。经过实验发现该催化体系对芳香胺及苄胺有较高的反应活性，并且该催化剂的稳定性较高，经过多次使用后仍能保持较高的活性。

关键字：负载型催化剂 联三吡啶 铌

Preparation of Supported Niobium Catalyst and its Application in Phthalimide Synthesis

Abstract

This paper describes the different niobium catalysts and its application in different fields, and also roughly introduces the development of supported catalysts and their advantage over ordinary catalyst. This article introduce briefly the application and synthesis method of the phthalimide. In this experiment, niobium supported catalyst is prepared by ligand with terphenyl pyridine and carrier with activation of the silicone by hydrochloric acid, which was characterized by the SEM. I explored an efficient and green catalytic system phthalimide to synthetic phthalimide with basic on the catalyst and phthalic acid and aromatic amines as a substrate.And the conversion rate of the reaction tested by HPLC， the resulting production was characterized by ¹H-NMR, ¹³C-NMR and MS. The study showed that the catalytic system has higher reactivity in aromatic amines and benzylamines and the stability of the catalyst is relatively high，also after repeated using the catalyst maintain a higher activity.

KEYWORDS: Supported Catalyst; terpyridine; Niobium

目录

摘要 I

ABSTRACT II

目录 III

第一章 综述 1

1.1 负载型催化剂 1

1.2 Nb类催化剂 2

1.2.1 Nb类催化剂的应用 3

1.2.2氧化铌 5

1.2.3草酸铌 5

1.3邻苯二甲酰亚胺 6

1.3.1简介 6

1.3.2用途 7

1.3.3合成 7

1.4课题研究内容及意义 8

1.4.1内容 8

1.4.2意义 8

第二章 实验部分 9

2.1实验原料 9

2.2实验仪器 10

2.3配体（对羟基联三吡啶）的合成 10

2.4负载型Nb催化剂 12

2.4.1 催化剂的制备 12

2.4.2 SEM表征 13

2.5反应条件探索 14

第三章 结果分析 16

3.1拓展底物 16

3.2¹HNMR、¹³CNMR、MS表征（两个例子） 18

3.3催化剂的重复利用 21

第四章 结论 23

参考文献 24

致谢 26

第一章 综述

1.1 负载型催化剂

1.1.1简介

可以改变化学反应中反应物的反应速率（可能增加反应速率，也可能降低反应速率）但是不能改变化学平衡并且在反应后本身性质不发生改变的物质被称作催化剂^[1]。（固体催化剂也叫触媒)。

然而传统催化剂在工业上的应用也面临着许多问题，比如选择性不好、活性不高、容易对环境造成污染以及反应条件剧烈等。为了解决传统催化剂面临的这些不足，我们要研究出一种集高活性、良好的选择性以及绿色环保于一体的新型催化剂。得益于金属有机化学在近些年来的迅猛发展，人们发现了许多能够大大提高催化剂性能的金属配体。但是由于金属络合物本身的一些缺陷，比如对反应器有一定的腐蚀、在空气或者水存在的条件下不稳定、增加催化剂重复利用的难度等，这些都限制了金属络合物在催化剂领域的发展前途。前两者的结合，负载型催化剂应运而生。负载型催化剂通常有两个组成部分——活化组分（一般是金属络合物）和载体，而载体通常包括骨架和配位基。在本次实验中，我们以草酸铌作为催化剂的活化组分，以盐酸活化的100-200目的硅胶作为催化剂的载体，联三吡啶作为配位基制成了负载型铌催化剂^[2]。

1.1.2 优点

研究结果显示，负载型金属催化剂的优点一般情况下是无机物非均相催化剂和金属有机配合物均相催化剂优点的总和，其具有较高的活性和选择性，腐蚀也小的特性，由于负载的载体本身为惰性载体，能起到支撑和分散活性组分作用，可以最大程度地分散催化剂来提高其催化活性。同时，载体通常具有较好的物理稳定性和化学惰性，能够不与底物发生反应，加上其优良的稳定性，能够使其实现回收的稳定，这样可以将负载在其中的催化剂有效的回收。在负载型金属催化剂中，其中的金属元素即过渡金属原子都是其催化活性的主要承担者，其催化剂活性在其中很高，活性强度可以达到一般的催化剂催化活性的上千万倍，甚至上亿倍。这一般是由于，过渡金属的d电子在反应体系中其催化活性至关重要，与此同时，较高的分散系数对其催化活性的提高也有着一定的促进作用。

1.1.3 载体

对于负载型催化剂来说，许多金属和化合物催化活性虽是较高的，但是不易制成高比表面的催化剂。为了克服这种困难，就要将活性成分分散在多孔物质的表面上。在实验中，经常用氧化硅、氧化铝、活性炭等等诸如此类的多孔物质，他们就是催化剂的载体^[3]或担体。担载催化剂的物质称之为担体（support），是组成负载型催化剂的成分之一。担体本身一般情况下是不具有催化活性的，但是在其表面担载着具有催化活性的组分，从而使催化剂本身不改变其特定的物理性状。在催化工业中，有很多产品被用作是载体，例如：Al₂O₃，硅胶，活性炭，浮石类的天然产物等。一般以“活性组分名称-载体名称”的形式来表示负载型催化剂的组成成分，如加氢用的镍-氧化铝催化剂、氧化用的氧化钒-硅藻土催化剂等。

其中，各种载体由于比表面积、与金属间的相互作用、氢溢流能力及酸碱性的不同，会造成催化剂性能、产物分布及反应效率的差异。因而，增大载体的比表面积，提高金属的分散性，从而提高活性分子的利用率；其次，载体的形状也是一个考虑的因素，尤其是具有微孔（1-5 nm）或者中孔（5-20 nm）的载体，可以使得反应物和产物分担在载体的孔道内，通常能提高催化反应的选择性；再次，载体需要有一个很稳定的结构，在必要的温度下都可以保持其结构和多孔性的不变，此外，还要保持催化剂的结构在反应和回收利用的过程中保持稳定^[4]。因此，选择一些耐火性、稳定性较好的材料是比较重要的；最后，载体的组成也会对催化产生一定的影响，最好选用一些能够使得催化效率提高的固体作为担载物。

1.2 Nb类催化剂

铌类化合物是一种新型的催化原料，无论是催化剂，还是催化剂载体或助剂，都有很好的效果。因此，人们开始关注其在反应中的酸催化和氧化催化效果。

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